
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Waandishi: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 In Hyuk Son Jong Hwan Park Soonchul Kwon Seongyong Park Mark H. Rümmeli Alicja Bachmatiuk Hyun Jae Song Junhwan Ku Jang Wook Choi Jae-man Choi Seok-Gwang Doo Hyuk Chang Muhtasari Silikoni inapata umakini unaoonekana kama nyenzo inayotumika kwa betri za baadaye za lithiamu-ioni kwa sababu ya uwezo wake usio na kifani. Hata hivyo, mabadiliko makubwa ya kiasi ya silikoni juu ya mizunguko ya kuchaji–kutokwa hupunguza ushindani wake katika wiani wa nishati wa kiasi na maisha ya mzunguko. Hapa tunaripoti ukuaji wa moja kwa moja wa grafiti juu ya chembechembe za silikoni bila malezi ya kaboni silikoni. Tabaka za grafiti zilizofungwa kwenye uso wa silikoni hurekebisha upanuzi wa kiasi cha silikoni kupitia mchakato wa kuteleza kati ya tabaka za grafiti zilizo karibu. Wakati unalinganishwa na katodi ya kibiashara ya lithiamu kobalti oksidi, mipako ya grafiti isiyo na kaboni silikoni huruhusu seli kamili kufikia wiani wa nishati wa kiasi wa 972 na 700 Wh l−1 kwa mzunguko wa kwanza na wa 200, mtawalia, mara 1.8 na 1.5 zaidi kuliko betri za sasa za lithiamu-ioni za kibiashara. Uchunguzi huu unaonyesha kuwa muundo wa tabaka mbili za grafiti na ushirikiano wake usio na kaboni silikoni na silikoni unaweza kutumika kama mfano katika kuendeleza vipande vya silikoni kuwa teknolojia inayoweza kutumika kibiashara. Utangulizi Uwezo wa kinadharia wa silikoni (Si) hufikia karibu 4,000 mAh g−1. Thamani hii isiyo na kifani imechochea jumuiya ya betri kuwekeza juhudi kubwa za utafiti kwa sababu uwezo mkuu wa juu huruhusu kuongeza wiani wa nishati wa betri za lithiamu-ioni (LIBs) kwa kiasi kikubwa, na hivyo kuleta matumizi ya baadaye ya LIBs, kama vile magari ya umeme, kuwa ukweli , , , , . Katika muongo mmoja uliopita, miundo mbalimbali ya juu ya elektrode , , , , , , , , , ,  na miundo ya viungio , ,  ilitengenezwa ili kutatua matatizo sugu ya kupotea kwa uwezo yanayotokana na mabadiliko makubwa ya kiasi ya Si, na kusababisha utendaji bora wa mzunguko hata zaidi ya maelfu ya mizunguko . Pamoja na thamani kuu ya juu na maendeleo makubwa katika maisha ya mzunguko, karibu vipande vyote vya Si vilivyoonyeshwa hadi sasa vimezingatia zaidi uwezo mkuu lakini havijatoa ahadi sawa katika uwezo wao wa kiasi kwa sababu miundo iliyopo ya elektrode hutegemea nafasi tupu iliyofafanuliwa awali kurekebisha upanuzi wa kiasi wa Si. Hata hivyo, katika matumizi mengi ya LIB ikiwa ni pamoja na vifaa vya kielektroniki vya kubebeka, wiani wa nishati ya kiasi ni kigezo muhimu katika kuamua utendaji wa betri. Pamoja na maisha duni ya mzunguko, wiani wa nishati ya kiasi unaoonekana ni kikwazo kikubwa kwa sasa katika kutekeleza vipande vya Si katika seli za kibiashara. Ili kukidhi mahitaji haya muhimu, teknolojia ya vipande vya Si inahitaji kutazamwa upya na miundo tofauti ya elektrode inayotoa utendaji thabiti wa mzunguko huku kiasi cha elektrode kikipunguzwa. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 11 Ingawa aina mbalimbali za miundo ya Si na miunganisho yake na nyenzo nyingine za mkononi zinapatikana kwa sasa, kwa suluhisho la haraka kwa utengenezaji halisi unaohitaji udhibiti wa ubora wa hali ya juu, utengenezaji rahisi na unaoweza kuongezeka wa vipengele vya Si vinavyofanya kazi ni muhimu. Kwa mtazamo wa programu ya vitendo, kati ya wagombea wengi wanaowezekana, matumizi ya chembechembe za silikoni za kibiashara (NPs) na mipako rahisi na yenye ufanisi ya uso wa mkononi itakuwa ya kuhitajika sana. Nyenzo mbalimbali za mkononi ikiwa ni pamoja na kaboni isiyo na umbo (AC) zimechunguza kama nyenzo za mipako kwa vipande vya Si NP , , . Hata hivyo, wengi wao hushindwa kutoa utendaji thabiti wa mzunguko wa muda mrefu kwa sababu nyenzo za mipako zilizotekelezwa haziwezi kurekebisha upanuzi wa kiasi wa Si na kwa hiyo hupasuka juu ya mizunguko ya mara kwa mara. 8 20 21 Katika jaribio la kushughulikia kikomo cha mipako ya awali ya mkononi na pia kufikia utendaji mzuri wa mzunguko na wiani wa juu wa nishati ya kiasi, katika utafiti huu, tunachukua grafiti ya tabaka nyingi iliyokuzwa moja kwa moja kwenye uso wa Si kama nyenzo ya mipako. Tabia ya tabaka mbili (2D) ya grafiti hutoa operesheni ya kipekee na yenye ufanisi ya vipande vya Si kwani grafiti yenye tabaka nyingi inaweza kurekebisha upanuzi wa kiasi wa Si kupitia mchakato wa kuteleza kati ya tabaka zilizo karibu bila kuhitaji nafasi tupu   katika elektrode iliyotengenezwa. Pia, pellet ya Si NP iliyofunikwa kwa grafiti inaonyesha 12.8 S cm−1 katika kiwango cha chini cha grafiti cha 1% kwa uzito kupitia mtandao wa juu wa uundaji. Kwa kusudi hili, tunashinda changamoto ya kukua kwa grafiti moja kwa moja kwenye nyuso za Si bila malezi ya kaboni silikoni (SiC) kwa kutengeneza mchakato wa upimaji wa mvuke wa kemikali (CVD) unaohusisha kioksidishaji mwororo. Malezi ya SiC ni mbaya katika operesheni za vipande vya Si kwa sababu SiC ni kizuizi cha umeme chenye sifa duni za kasoro. Zaidi ya hayo, SiC haifanyi kazi katika kuguswa na ioni za Li na kwa hiyo huzuia kuingia kwa ioni za Li kwenye awamu ya Si. Kwa usaidizi wa mchakato wa kuteleza wa tabaka za kati za grafiti na uendeshaji ulioboreshwa, Si NPs zilizofunikwa kwa grafiti hufikia uwezo wa kiasi wa 2,500 mAh cm−3 (ikilinganishwa na 550 mAh cm−3 ya grafiti ya kibiashara), thamani ya juu zaidi kati ya zile zilizoripotiwa hadi sasa kwa vipande vyovyote vya LIB huku zikionyesha utendaji bora wa mzunguko na kiwango.  a priori Matokeo Ukuaji wa grafiti bila kaboni silikoni kwenye Si Ukuaji wa moja kwa moja wa grafiti ya ubora wa juu kwenye Si kupitia mchakato wa CVD umeonekana kuwa mgumu  kwa sababu hali za kawaida za utengenezaji wa grafiti zinahitaji hali ya kupunguza ambayo huwa na kuondoa safu ya asili ya oksidi ya Si kutoka kwa uso wa Si, na kisha huendesha mmenyuko kati ya Si na vizalishi vya kaboni vilivyovunjwa kuunda SiC . Njia yetu ya awali ya kutumia methane (CH4) kama kizazi cha kaboni kilichochanganywa na H2 haikuweza kufikia ukuaji wa grafiti kwenye Si NPs ( ), na hivyo kuzalisha tu β-SiC ( ). Ili kushughulikia kikomo hiki, tulijumuisha dioksidi kaboni (CO2), kioksidishaji mwororo, katika mchakato wa CVD pamoja na CH4 (refe. , ). Kujumuishwa kwa CO2 huruhusu kuepuka malezi ya SiC na pia kupunguza joto la ukuaji ikilinganishwa na ukuaji unaojulikana wa grafiti kwenye uso . Katika jaribio letu, kwa 900 °C, ukuaji wa grafiti haukuwa kamili au haukuwa sare ( ), wakati ukuaji wa grafiti kwa 1,100 °C ulitoa tabaka za oksidi kwenye uso wa Si ambazo ni nene sana kwa kuingia kwa ioni za Li kwa ufanisi ( ). Kwa joto la kati la 1,000 °C, tabaka 2–10 za grafiti ziliundwa kama inavyoonyeshwa kwenye picha za darubini ya upitishaji (TEM) ( ) zikionyesha wazi muundo wa tabaka na umbali wa kati wa karibu 3.4 Å ( , ndani). Uchunguzi wa karibu zaidi unaonyesha kuwa tabaka za kibinafsi zimefungwa moja kwa moja kwenye uso wa chembechembe ya Si kwenye ncha zake (mishale mekundu kwenye  ) na ziko sambamba na uso wa Si. Tabaka hizi za grafiti zilizopangwa vizuri zinaweza kudumisha muundo wao wa kufungwa kwa tabaka hata wakati wa lithiation kupitia mchakato wa kuteleza ( ), hivyo kutoa njia nzuri ya kurekebisha upanuzi wa kiasi wa Si. Ukuaji wa grafiti umejaribiwa kwenye nyuso za Si dioksidi (SiO2) kwa kutumia CH4 na H2 (refe. , ). Hata hivyo, ukuaji wa grafiti katika michakato hiyo ulikuwa haufanyi kazi sana au haukuepuki malezi ya SiC. Ukuaji usio na ufanisi unahusishwa na maeneo duni ya kichocheo kwenye uso wa SiO2. Kinyume chake, katika mchakato wetu, nyongeza ya CO2 inazalisha maeneo zaidi ya kichocheo kwa njia ya SiO  na kasoro fulani. 22 23 Supplementary Fig. 1 Supplementary Fig. 2 24 25 23 Supplementary Fig. 3 Supplementary Fig. 4 Fig. 1a,b Fig. 1b Fig. 1c Fig. 1d 26 27 x   ( ) Picha ya TEM yenye mwanga mdogo wa Gr–Si NP. ( ) Picha ya TEM yenye mwanga wa juu kwa ajili ya Gr–Si NP sawa kutoka kwenye sanduku jeupe kwenye  . (Ndani) Profaili za mstari kutoka kwa masanduku mawili mekundu zinaonyesha kuwa umbali wa kati kati ya tabaka za grafiti ni karibu 3.4 Å, kwa makubaliano mazuri na yale ya tabaka za kawaida za grafiti kulingana na mwingiliano wa van der Waals. ( ) Picha ya TEM yenye mwanga wa juu inayoonyesha asili (mishale mekundu) ambayo tabaka za grafiti za kibinafsi hukua. ( ) Mchoro wa maelezo unaoonyesha mchakato wa kuteleza wa tabaka za mipako ya grafiti zinazoweza kuboresha upanuzi wa kiasi wa Si. a b a c d Ukuaji wa grafiti bila kaboni silikoni ulithibitishwa na uchambuzi wa kiwango kikubwa na wa chembe moja. Profaili za X-ray photoelectron spectroscopy kwenye bendi ya Si 2  ( ) pamoja na maelezo ya X-ray diffraction (XRD) ( ) hazionyeshi madoa yanayolingana na SiC kwa Si iliyofunikwa kwa grafiti (Gr–Si), Si iliyofunikwa kwa AC (AC–Si) na Si asilia, kinyume na sampuli ya udhibiti (SiC–Si) iliyotengenezwa kupitia njia isiyo na CO2 kwa kutumia CH4 na H2. Kwa upande mwingine, uchunguzi wa TEM kwa kutumia nafasi ya juu zaidi ya annular dark field ulionyesha kuwa Si NP ina muundo wa kiini-ganda na kiini cheupe zaidi na ganda la giza la jamaa linalohusishwa na kiini cha Si na mipako ya oksidi ( ). Maelezo ya spectroscopy ya enerhiya ya elektroni (EELS) ( ) yaliyopatikana kwa madoa mengi kwenye NP hayakuonyesha ishara zozote  zinazoonyesha malezi ya SiC, ikithibitisha ukuaji usio na kaboni silikoni katika mchakato wa sasa wa ukuaji. Pia, ishara za SiO2 kwa 108 eV zilipatikana katika maeneo 1 na 2 kwa nguvu zaidi kuliko maeneo mengine katikati, ikimaanisha kuwa uso wa SiO2 unatumika kama maeneo ya kichocheo kwa ukuaji wa grafiti. Uwepo unaoendelea wa tabaka za uso za SiO2 ulithibitishwa pia na XRD ( ) na utambulisho wa EELS ( ). p Fig. 2a Supplementary Fig. 2 Fig. 2b Fig. 2c 28 Supplementary Fig. 2 Fig. 2b,c   ( ) Maelezo ya X-ray photoelectron spectroscopy katika bendi ya Si 2  kwa Gr–Si, SiC–Si, AC–Si na Si asilia. ( ) Picha ya TEM ya nafasi ya juu ya Gr–Si NP. ( ) Maelezo ya EELS kwa madoa yaliyoonyeshwa kwenye  . a p b c b Uchambuzi wa TEM wa ndani ya utendaji Sasa tunageukia matumizi ya Gr–Si kama nyenzo ya anode katika LIBs. Lithiation ya Gr–Si NPs (1% ya grafiti kwa uzito) ilifuatiliwa kwa muda halisi wakati wa upanuzi wao wa kiasi kwa kutumia uchambuzi wa TEM wa ndani wa utendaji , , , . Katika jaribio halisi, chembechembe za Gr–Si ziliwekwa kwenye elektrode iliyofungwa na dhahabu (Au). Elektrode ya pili, lakini inayoweza kusonga, yenye Li/LiO2 kwenye ncha yake iliwekwa ili kugusa tu Gr–Si NPs ili kuzilithiate ( ). Mara tu mawasiliano na elektrode ya pili yalipofanywa, chembechembe zilianza kuvimba ( ). Maelezo zaidi kuhusu mchakato huu yanaweza kuonekana kwenye   na  . Aina mbili za miundo inayoongezeka zilionekana, yaani chembechembe zisizo na kasoro na chembechembe zenye kasoro kama zilivyoangaziwa kwenye  . Katika hali ambapo grafiti inafunika kikamilifu chembechembe na haina kasoro dhahiri ( ), kipenyo kiliongezeka kwa takriban 30% (upanuzi wa kiasi wa 220%). Mwishoni mwa lithiation, umbali wa kati wa tabaka za grafiti uliongezeka hadi 3.8 Å kuonyesha uingiliaji wa Li , na tabia ya tabaka ya mipako ya grafiti ilihifadhiwa pande zote za NP ( ), ikionyesha mchakato wa kuteleza kati ya tabaka kama ilivyoelezwa kwenye  . Katika hali ambapo eneo lenye kasoro lipo (tazama mduara wa kijani kwenye  ), wakati wa uvimbe, chembechembe ya ndani hupasuka na kupasuka kupitia kasoro hiyo ( ). Tabia za kuvunjika zilizotazamwa hazina uwezekano wa kutokana na saizi ya chembechembe, kwani chembechembe iliyofunikwa ambayo ni kubwa kuliko ile iliyovunjika kwenye   haikuweza kuvunjika (tazama chembechembe zilizoonyeshwa saa 0 na 40 s kwenye  ). Pia, uchunguzi wa hivi karibuni  unaonyesha kuwa ikiwa haikufunikwa, hata chembechembe ndogo za Si (<50 nm) zinaweza kupasuka kwa sababu ya mteremko wa mkusanyiko wa Li ndani ya chembechembe ambazo zinaweza kusababisha mkazo mkubwa. Kwa kweli, saizi muhimu ya kupasuka kwa chembechembe ya Si inategemea kesi, na inahusiana na jinsi mkazo unaoundwa wakati wa upanuzi wa kiasi unavyoweza kutolewa kwa ufanisi. Saizi muhimu inaweza kuenea hadi >200 nm (ref. ). 29 30 31 32 Fig. 3a Fig. 3b Supplementary Fig. 5 Supplementary Movies 1–3 Fig. 3b,c Fig. 3d 33 Fig. 3d Fig. 3c Fig. 3a Fig. 3e Fig. 3 Supplementary Fig. 5 34 35   ( ) Gr–Si NPs zilizounganishwa kwenye uso wa waya wa Au na elektrode ya pili ya Li/LiO2. ( ) Gr–Si NPs sawa baada ya lithiation. ( ) Muhtasari wa maelezo ya Gr–Si NPs zilizolitiwa kwa ajili ya kufunikwa kwa grafiti isiyo na kasoro na yenye kasoro. ( , ) Picha za karibu za TEM kwa ( ) chembechembe isiyo na kasoro (iliyozungukwa na mstari mwekundu kwenye   na  ) na ( ) chembechembe yenye kasoro (iliyozungukwa na mstari wa bluu kwenye   na  ). Maelezo ya EELS katika visa vyote vinathibitisha lithiation. Profaili za mstari kutoka kwa masanduku mekundu katika visa vyote vinaonyesha umbali ulioongezeka wa tabaka wa takriban 3.8 Å, kuonyesha lithiation kwenye nafasi ya kati ya grafiti. a b c d e d a b e a b Uchambuzi wa ndani wa EELS wakati wa lithiation unathibitisha lithiation ya Si kwa visa vyote kupitia makali ya Li   yaliyojaa karibu na 55 eV pamoja na makali ya Si   kwa 100 eV ( ; ref. ). Safu iliyoonyeshwa juu ya uso wa grafiti kwenye   inahusishwa na mabaki ya Li/Li2O. Kimsingi, tabaka za grafiti huhifadhi ushirikiano na Si kupitia mizizi yao iliyofungwa kwa kemikali kwenye uso wa Si, na wakati huo huo, mchakato wa kuteleza huruhusu mipako ya grafiti yenye tabaka chache kurekebisha upanuzi wa kiasi wa Si. Katika jaribio tofauti la TEM la nje ya utendaji na elektrode ya Gr–Si LIB, iligunduliwa kuwa idadi ya wastani ya tabaka za grafiti zilizopimwa katika maeneo tofauti ilipungua kutoka 9.4 hadi 5.6 tabaka ( ) baada ya lithiation ya kwanza, ikithibitisha tena mchakato wa kuteleza kwa tabaka. K L Fig. 3d,e 36 Fig. 3d Supplementary Fig. 6 Kufunikwa kwa grafiti na mchakato wa kuteleza kwa tabaka hutoa nguvu ya kushikilia ambayo husaidia kudumisha uadilifu wa chembechembe ya Si wakati wa upanuzi wa kiasi. Hata hivyo, utaratibu huu wa kushikilia haunaonekana kuathiri kuingia kwa Li, kwani uwezo maalum mzuri hupatikana katika vipimo vya kielektroniki. Pia ni muhimu kutambua kuwa upanuzi wa kiasi wa chembechembe ulikuwa, kwa ujumla, sare katika pande zote za radial hata ingawa uhakika wa mawasiliano na elektrode ya pili ni wa ndani sana. Hii inaangazia tabia ya tabaka za grafiti kwa kuingia kwa ioni za Li kwa usawa kwenye kiini cha Si (tazama mistari iliyokatwa nyekundu na machungwa kwenye  ). Uchambuzi wa ndani pia unaonyesha kuwa kuingia kwa Li kupitia tabaka za grafiti ni haraka sana, kwa kuzingatia masomo ya awali , . Pia, inabainika kuwa athari ya kushikilia iliyoonekana inatokana zaidi na tabaka za mipako ya grafiti badala ya tabaka za oksidi asili za uso kwa sababu tabaka za oksidi za uso ni nyembamba sana kuwa na athari kubwa. Athari ya kushikilia kulingana na tabaka za oksidi za uso imeonekana tu wakati Si ina miundo ya mashimo ,  au tabaka za oksidi ni nene sana . Fig. 3a,b 30 37 7 11 38 Uendeshaji na vipimo vya kielektroniki Baada ya ukuaji wa grafiti, uendeshaji wa mkusanyiko wa nyenzo unaofanya kazi unaboreshwa sana. Wakati umeunganishwa kwa unga, Si asilia ilionyesha uendeshaji wa chini wa <10−7 S cm−1, wakati hata nyongeza ya 1% ya grafiti kwa uzito iliongeza uendeshaji kwa kiasi hadi 12.8 S cm−1 ( ). Uboreshaji huu unahusishwa na tabia bora ya uundaji wa tabaka za mipako ya grafiti kwa njia ambayo grafiti ya 2D na uwekaji wake wa tabaka ulioandaliwa vizuri unakuza mtandao wa uendeshaji uliounganishwa vizuri ( ), na pia inalingana na miunganisho ya awali Fig. 4a Supplementary Fig. 7

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Sauti hii imetolewa katika lugha asilia ya hadithi!

Uvumbuzi wa Graphene Unaweza Kufanya Betri za EV Kawaida na Kuhifadhi Nguvu Zaidi

About Author

MAONI

HANG TAGS

MAKALA HII ILIWASILISHWA NDANI

Related Stories

Speed up Swift compile time

#ellenBrain Turns a Long Weekend Into: HackerNoon Swag Around the World

Sweet Security Unveils First Unified Detection And Response Platform

Jinsi $ TRUTH token ya Swarm Network inapanga kukabiliana na taarifa mbaya kupitia uhakiki wa Blockchain

Speed up Swift compile time

#ellenBrain Turns a Long Weekend Into: HackerNoon Swag Around the World

Sweet Security Unveils First Unified Detection And Response Platform

Jinsi $ TRUTH token ya Swarm Network inapanga kukabiliana na taarifa mbaya kupitia uhakiki wa Blockchain

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps