Wissenschaftler schalten ultra-effiziente flexible Bildschirmanzeigen mit Graphen und Titandioxid frei

Autoren: Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Zusammenfassung Graphen-basierte organische Leuchtdioden (OLEDs) sind in letzter Zeit zu einem Schlüsselelement für zukünftige Displays und Beleuchtung geworden, hauptsächlich aufgrund ihres Potenzials für hochflexible Lichtquellen. Ihre Effizienz war jedoch bestenfalls mit der von herkömmlichen, auf Indiumzinnoxid basierenden Pendants vergleichbar. Wir schlagen hier eine ideale Elektrodenstruktur vor, die auf einem synergistischen Zusammenspiel von hochbrechenden TiO₂-Schichten und niedrigbrechenden Lochinjektionsschichten basiert, die Graphenelektroden sandwichartig einschließen. Dies führt zu einer idealen Situation, in der die Verstärkung durch Resonanz im Hohlraum maximiert und der Verlust an Oberflächenplasmonen-Polaritonen minimiert wird. Der vorgeschlagene Ansatz führt zu OLEDs, die eine ultrahohe externe Quanteneffizienz von 40,8 und 62,1 % (64,7 und 103 % mit einer Halbkugel-Linse) für Einzel- und Mehrfachstruktur-Bauteile aufweisen. Die auf Kunststoff gefertigten OLEDs mit diesen Elektroden sind bei einem Krümmungsradius von 2,3 mm wiederholt biegbar, was teilweise auf die TiO₂-Schichten zurückzuführen ist, die einer Biegebelastung von bis zu 4 % durch Rissablenkungstoleranz standhalten. Einleitung Vorteile in Bezug auf Formfaktoren wie Flexibilität und Dehnbarkeit haben organische Leuchtdioden (OLEDs) für den Einsatz in neuen Geräten wie tragbaren, rollbaren oder faltbaren Displays, die Mobilität, Verformbarkeit und/oder Erweiterbarkeit erfordern, große Aufmerksamkeit beschert , . Die vollständige Realisierung dieses Potenzials ist jedoch nicht trivial und erfordert erhebliche Anstrengungen in verschiedenen Bereichen, wie der Entwicklung von Dünnschichttransistortechnologien bei niedriger Temperatur und/oder flexiblen Verkapselungen . Ein weiterer wichtiger Aspekt für hochflexible Displays ist die Suche nach transparenten Elektroden (TEs), die Indiumzinnoxid (ITO)-Elektroden ersetzen können, welche typischerweise unter begrenzter Flexibilität und potenziellen Kostenproblemen aufgrund hoher Nachfrage und/oder instabiler Versorgung leiden . In diesem Zusammenhang wurden mehrere Arten von flexiblen transparenten Elektroden wie Metalldrahtnetze, kohlenstoffbasierte Materialien (z. B. Kohlenstoffnanoröhren oder Graphen) und Metallgitter in Verbindung mit anderen Arten von TEs für OLEDs vorgeschlagen , , , , , . Unter ihnen gilt Graphen – eine atomar dünne Schicht aus sp²-hybridisierten Kohlenstoffatomen – als vielversprechend, da die einzigartige Kombination seiner inhärenten Dünne und überlegenen elektrischen Eigenschaften zur Herstellung idealer transparenter Elektroden erwartet wird, die geringe oder keine optische Trübung, eine glatte Oberflächenstruktur, die raubedingte elektrische Kurzschlüsse und Degradation verhindert, hohe Transmission, geringen Flächenwiderstand und gleichzeitig einen hohen Grad an Flexibilität aufweisen , . Die einfache Herstellung von qualitativ hochwertigem Graphen auf großflächigen Kunststoffsubstraten wurde kürzlich für transparente Elektroden mit massenproduktionstauglichen Methoden von Industriesektoren demonstriert, was ihre praktische Umsetzbarkeit zeigt , . Sowohl einlagiges Graphen (SLG) als auch mehrlagiges Graphen (MLG) haben sich als ausreichend für TEs in OLEDs erwiesen , . Insbesondere wurden effiziente graphenbasierte OLEDs mit Hilfe von Lochinjektionsschichten (HILs) erzielt, um ihre relativ geringe Austrittsarbeit von etwa 4,5 eV zu überwinden. Solche Injektionsschichten umfassen leitfähige Polymere mit Gradienteneigenschaften, die als selbstorganisierte Gradienten-HIL (GraHIL) bezeichnet werden, und dünne MoO₃-Pufferschichten in Kombination mit leitfähigen Polymeren wie Poly(3,4-ethylendioxythiophen):Polystyrolsulfonat (PEDOT:PSS) . Nichtsdestotrotz war die Leistungseffizienz und die externe Quanteneffizienz (EQE) dieser modernen graphenbasierten OLEDs immer noch auf dem Niveau von ITO-basierten OLEDs, es sei denn, es wurde eine voluminöse halbkugelförmige Linse zur Verbesserung der Auskopplung verwendet . Die Sicherstellung der höchstmöglichen Effizienz ist besonders wichtig für flexible Displays, die in stark portablen oder tragbaren Anwendungen eingesetzt werden, da diese oft auf Batterien mit recht begrenzter Energiedichte angewiesen sind, aufgrund von Einschränkungen bei Größe, Gewicht oder Formfaktor. Dies erfordert die Entwicklung einer Gerätearchitektur, die die Effizienz von graphenbasierten OLEDs maximieren kann. Eine zentrale Herausforderung besteht darin, eine Struktur oder Methode zu entwickeln, die ihr volles optisches Potenzial erschließt und gleichzeitig die Vorteile von Graphen in Bezug auf Formfaktoren weitestgehend beibehält. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Zu diesem Zweck untersuchen wir hier eine einfache Elektrodenarchitektur, die auf hochbrechenden TiO₂-Schichten und niedrigbrechenden HILs basiert, die Graphenelektroden sandwichartig einschließen. Mit dem optischen Design, das die synergistische Zusammenarbeit zwischen den hoch- und niedrigbrechenden Schichten voll ausnutzt, die sowohl die Resonanzverstärkung im Hohlraum als auch den Verlust an Oberflächenplasmonen-Polaritonen (SPP) steuern, zeigen die vorgeschlagenen graphenbasierten OLEDs eine beispiellose ultrahohe EQE bei Verwendung von Graphen als transparente Elektrode. Ergebnisse Optisches Design von hocheffizienten graphenbasierten OLEDs Die Effizienz von OLEDs wird letztlich durch eine endliche Auskopplungseffizienz begrenzt, die bei Geräten mit isotropen Emittern typischerweise höchstens 20 % beträgt. Unter den verschiedenen vorgeschlagenen Schemata zur Auskopplungsverbesserung hat eine Methode, die auf Mikrohohlraumresonanzen basiert, Vorteile, da sie eine planare Geometrie beibehält, ohne jegliche Mikro-/Nanostrukturierung oder Linsenstruktur zu verwenden, so dass die daraus hergestellten OLEDs keinen elektrischen Kurzschlüssen und optischen Artefakten ausgesetzt sind, die für Displayanwendungen ungünstig sind (z. B. Unschärfe, Beugung usw.), aber hochreine, gesättigte rote (R), grüne (G), blaue (B) Primärfarben mit verbesserter Effizienz aufweisen können , . Mit einem schwachen, aber dennoch signifikanten Mikrohohlraum-Effekt können auch ITO-basierte OLEDs für maximale Effizienz optimiert werden, ohne optische Trübung oder Unschärfe zu verursachen, indem einfach die Dicke der ITO-Schichten angepasst wird; in diesem Schema wird ein erststufiges 3λ/4-Hohlraumdesign, wobei λ die Wellenlänge bezeichnet, mit dem offenen Ende des Hohlraummodus am ITO/Substrat-Interface erreicht , . Bei ITO-freien, graphenbasierten OLEDs können Graphenelektroden jedoch nicht dick genug gemacht werden, um die Hohlraumlänge zu steuern, was die Effizienzsteigerung durch den Resonanzeffekt erschwert . 15 16 17 18 19 20 Als alternative Maßnahme kann eine dünne Schicht mit hohem Brechungsindex (nH) unter den Graphenschichten platziert werden, wie in Abb. 1a gezeigt, ähnlich wie bei dielektrisch beschichteten Dünnmetall-Elektroden , , , . Da Licht aufgrund der inhärenten Dünne einer Graphenelektrode mit geringer Phasendifferenz durch das Graphen dringen kann, kann ein 3λ/4-Hohlraumdesign bequem erreicht werden, z. B. indem die optische Dicke der organischen plus Injektionsschichten und der hochbrechenden Schicht bei etwa 2λ/4 bzw. λ/4 eingestellt wird (Abb. 1b). Insbesondere dient die 'λ/4-dicke' hochbrechende Schicht auch als metallfreier, dielektrischer Spiegel, der eine signifikante Reflexion der unteren Elektrokombination (Rbot) für von organischen Schichten einfallendes Licht ermöglicht, wie in den Diagrammen am unteren Ende von Abb. 1c,d ersichtlich ist. Dies bietet graphenbasierten OLEDs die Möglichkeit, ihre Effizienz durch den Resonanzeffekt zu steigern, was sonst nicht möglich wäre. Es zeigt sich, dass Rbot und die damit verbundene Resonanzverstärkung mit nH zunehmen (Ergänzende Abbildung 1). Der hohe Brechungsindex ist auch in Bezug auf die Flexibilität von Vorteil, da die angestrebte optische Dicke (nHdH) bei geringer physikalischer Dicke dH erreicht werden kann und da Risse, die durch Biegen in einem gegebenen Film entstehen, im Allgemeinen bei einer geringeren Anlaufbelastung mit größerer physikalischer Dicke auftreten . Eine erfolgreiche hochbrechende Schicht in diesem Schema sollte daher ein möglichst großes nH aufweisen. Außerdem sollte sie transparent sein und vor allem nicht durch den gegebenen Graphentransferprozess beschädigt werden. Unter verschiedenen Kandidaten ist eine gesputterte TiO₂-Schicht im sichtbaren Spektralbereich transparent und hat einen relativ hohen Brechungsindex (n=2,5). Im Gegensatz zu anderen versuchten hochbrechenden Schichten weist die TiO₂-Schicht eine chemische Beständigkeit auf, die gegenüber Graphentransferprozessen, die Lösungsmittel wie Aceton oder Isopropylalkohol (IPA) verwenden, robust ist, was die Bildung einer hochwertigen Graphenelektrode darauf ermöglicht (Ergänzende Abbildung 2). 17 20 21 22 23 ( ) Schematische Geräte-struktur der vorgeschlagenen OLEDs. ( ) Elektromagnetische Feldintensitätsverteilung (gestrichelte Linien) der untersuchten OLEDs für ihr jeweiliges erststufiges Hohlraumdesign. Die Feldintensitätsverteilung der graphenbasierten OLED ohne TiO₂ ist ebenfalls zum Vergleich für den Fall gezeigt, dass die Dickenwerte der organischen Schichten die gleichen sind wie bei den OLEDs mit TiO₂, aber ohne niedrigbrechende HILs. ( , ) Berechnete maximale externe Quanteneffizienz (ηEQE) von graphenbasierten OLEDs mit TiO₂-Unterschicht als Funktion der Dicke der TiO₂- und organischen Schicht (dTiO₂ bzw. dorg). Gestrichelte Linien stellen Konturlinien für ηEQE von 10, 20, 30 oder 40 % dar, wie in der Grafik angegeben. ( ) Ohne niedrigbrechende HIL; ( ) mit GraHIL als niedrigbrechender HIL. Am unteren Rand jedes Falls ist die Reflexion (Rbot) der gesamten unteren Elektrokombination (TiO₂/Graphen/(HIL)) für von den organischen Schichten einfallendes Licht als Funktion von dTiO₂ dargestellt. a b c d c d Es ist erwähnenswert, dass eine Mikrohohlraumstruktur höherer Ordnung (z. B. zweiter Ordnung, 5λ/4-Hohlraum) basierend auf einem dicken organischen Stapel ebenfalls möglich sein könnte. In dieser Arbeit wurde jedoch zuerst ein erststufiges Hohlraumdesign gewählt, da es einen stärkeren Purcell-Effekt und weniger Wellenleitermoden als das Design höherer Ordnung zur Folge hat, was letztendlich zu höherer Auskopplungseffizienz und EQE führt , . Für das erststufige Hohlraumdesign bestehen weiterhin Herausforderungen, da der ideale Ort einer Emissionszone auf den ersten Antiknoten vom organisch/metallischen Interface beschränkt ist, was es schwierig macht, SPP-Moden durch größere Emitter-Metall-Abstände zu reduzieren , . Eine alternative Methode, die typischerweise zur SPP-Reduzierung verwendet wird, ist die Einbeziehung interner welliger Strukturen oder Verformungen , aber die Toleranz gegenüber elektrischen Kurzschlüssen kann durch solche Ansätze oft beeinträchtigt werden. Die von uns hier angewandte Methode besteht darin, eine Schicht mit niedrigem Brechungsindex einzufügen, von der gezeigt wurde, dass sie SPP-Moden effektiv reduziert , . Glücklicherweise hat GraHIL oder eine selbstorganisierte Gradienten-Lochinjektionsschicht, die aus PEDOT:PSS und einem Copolymer aus Tetrafluorethylen-Perfluor-3,6-dioxa-4-methyl-7-octensulfonsäure (PFI) besteht und die von den Autoren zuvor vorgeschlagen wurde und sich als sehr wirksam bei der Verbesserung der Lochinjektion in graphenbasierten OLEDs erwiesen hat , einen Brechungsindex von etwa 1,42 bei λ von 550 nm (Ergänzende Abbildung 3), was deutlich niedriger ist als der von typischen organischen Schichten (n=1,8). Mit dem synergistischen Zusammenspiel von hoch- und niedrigbrechenden Schichten, die Graphenschichten sandwichartig einschließen, können die Verstärkung des Hohlraumresonanz-Effekts und die Reduzierung von SPP-Moden somit gleichzeitig erfolgen, so dass die EQE auch ohne Auskopplungsstrukturen signifikant gesteigert werden kann. 24 25 25 26 27 28 29 13 zeigt die optischen Simulationsergebnisse basierend auf einer fortschrittlichen klassischen elektromagnetischen Theorie, die von Furno et al. zusammengefasst wurde, über den gesamten sichtbaren Spektralbereich und bei λ von 550 nm. Der Formalismus berücksichtigt den Purcell-Faktor, den Dipolorientierungseffekt und die Anregungen von SPP- und Wellenleitermoden. Eine umfassende Berücksichtigung all dieser Faktoren ist entscheidend für eine präzise Analyse und quantitative Auslegung, da es zu Über- oder Unterschätzungen kommen kann, wenn ein vereinfachter Ansatz verwendet wird, der einen oder mehrere dieser Effekte nicht berücksichtigt (siehe Ergänzende Abbildung 4; Ergänzende Tabelle 1 und Ergänzender Hinweis 1 für Beispiele). Die Ergebnisse zeigen, dass die Verwendung von GraHIL die relativen Leistungsinhalte zwischen verschiedenen Modi so umverteilt, dass die an SPP-Moden gekoppelte Leistung reduziert und die ausgekoppelten Anteile weiter erhöht werden (Ergänzende Abbildung 5a). Es ist auch in Ergänzender Tabelle 2 ersichtlich, dass die Verwendung der TiO₂-Schicht unter dem Graphen die an Wellenleiter- und Substratmoden gekoppelte Leistung durch Resonanzverstärkung effektiv unterdrückt. Dies führt zu einer signifikanten Erhöhung der Auskopplungseffizienz, obwohl auch der Verlust an evaneszenten Moden aufgrund der Verschiebung der transversalenlektrischen Wellenleitermoden zu höheren normierten Wellenvektoren in der Ebene zunimmt (Ergänzende Abbildung 5b). Die kombinierte Verwendung von hochbrechenden (H) TiO₂- und niedrigbrechenden (L) GraHIL-Schichten führt zu einer idealen Situation, in der die Resonanzverstärkung groß ist, aber der Verlust an SPP/ Evaneszens-Moden minimiert wird. Darüber hinaus schafft die kombinierte Verwendung eine Situation ähnlich wie HL-Stapel, die typischerweise für dielektrische Mehrschichtbeschichtungen verwendet werden , und erhöht Rbot weiter (Abb. 1d), was eine zusätzliche Verstärkung des Fabry–Perot-Resonanzeffekts ermöglicht. Was die vorgeschlagene Technologie im Vergleich zu herkömmlichen Technologien einzigartig und fortschrittlich macht, ist in der Tat die synergistische Zusammenarbeit dieser hoch- und niedrigbrechenden Schichten, die eine optische Verwaltung sowohl des Resonanzeffekts als auch des SPP-Verlusts zum Vorteil einer maximalen Auskopplung ermöglichen; und die zusätzliche Resonanzverstärkung durch HL-Stapelung. Zusammen mit ihrer inhärenten Kompatibilität mit den gewünschten elektrischen Eigenschaften (z. B. effiziente Lochinjektion) ermöglichen all diese optischen Vorteile eine vollständige Erschließung des verborgenen Potenzials, das planare OLEDs wirklich bieten können. Konturdiagramme für die optisch verfügbare maximale EQE (ηEQE (max)) als Funktion der organischen (dorg) und TiO₂-Dicke (dTiO₂) in Abb. 1c,d zeigen, dass ηEQE (max) in Geräten mit sowohl GraHIL- als auch TiO₂-Schichten bis zu 44 % erreichen kann, während sie ohne GraHIL auf 38 % oder ohne TiO₂ auf 31 % begrenzt wäre. Optimale Bedingungen entsprechen einer Situation, in der dH (wobei H TiO₂ ist) nahe λ/(4nH) (55 nm für λ=550 nm) liegt. Es ist auch zu beachten, dass ηEQE (max) von 44 % höher ist als die für optimierte, herkömmliche Dünnmetall-basierte Hohlraum-OLEDs mit demselben Emitter erwarteten Werte. Dies lässt sich dadurch erklären, dass die vorgeschlagene Architektur weniger anfällig für Verluste durch Photonabsorption und/oder SPP-Modenanregung innerhalb semitransparenter Elektroden ist (siehe Ergänzende Abbildung 6 und Ergänzende Tabelle 3 für einen Vergleich mit denen herkömmlicher Dünnmetall-basierter Hohlraum-OLEDs). Abbildung 2a,b 19 30 ( , ) Berechnete Leistungsdissipationsspektren, gewichtet mit dem Emitterspektrum in willkürlichen Einheiten (als Farbe gemäß der Farblegende abgebildet) versus Wellenvektor in der Ebene: ( ) mit TiO₂, aber ohne GraHIL; ( ) mit sowohl TiO₂ als auch GraHIL. Die schwarzen gestrichelten Linien kennzeichnen die Grenzlinien, die repräsentative optische Modi trennen, einschließlich ausgekoppelter, substratgebundener (subs), wellengeführter (wg) und evaneszenter Moden. ( ) Berechnete Leistungsdissipation versus normierter Wellenvektor in der Ebene bei λ=550 nm für verschiedene untersuchte Elektrodenstrukturen. Bei den Geräten mit TiO₂ wurde dTiO₂ auf 55 nm fixiert und dorg für optimale Bedingungen in jedem Fall gewählt. Bei den Geräten ohne TiO₂ wurde dorg auf den gleichen Wert wie bei den entsprechenden Geräten mit TiO₂ gesetzt. a b a b c Geräteleistung von hergestellten graphenbasierten OLEDs Inspiriert von den obigen Simulationsergebnissen haben wir grüne OLEDs auf Basis phosphoreszierender Emitter von Bis(2-(2-pyridinyl-N)phenyl-C)(acetylacetonato)Iridium(III) (Ir(ppy)₂acac) in der Konfiguration Glas/Anode/(HIL)/OS1/LiF/Al mit verschiedenen Anoden/(HIL)-Strukturen von TiO₂/Graphen/GraHIL; Graphen/GraHIL; und ITO (185 nm)/GraHIL hergestellt, wobei OS1 einen organischen Mehrschichtstapel bezeichnet, der in den Methoden definiert ist. Die experimentellen Ergebnisse in Abb. 3 zeigen, dass die maximalen EQE, Leistungseffizienz und Stromeffizienz, die für das TiO₂/Graphen/GraHIL-basierte Gerät erzielt wurden, bis zu 40,8 %, 160,3 lm W⁻¹ bzw. 168,4 cd A⁻¹ betragen, während diese Werte für das Graphen/GraHIL-basierte Gerät auf 31,7 %, 112,6 lm W⁻¹ und 119,0 cd A⁻¹ und für das ITO/GraHIL-basierte Gerät auf 27,4 %, 104,3 lm W⁻¹ und 106,2 cd A⁻¹ begrenzt sind. Die beobachtete hohe EQE im TiO₂/Graphen/GraHIL-basierten Gerät bestätigt die synergistische Rolle sowohl der TiO₂- als auch der GraHIL-Schichten und stimmt mit den Simulationsergebnissen überein. Mit einer Halbkugel-Linse, die optisch an die Rückseite eines Substrats gekoppelt ist, zeigt das TiO₂/Graphen/GraHIL-basierte Gerät eine EQE, Leistungseffizienz und Stromeffizienz von bis zu 64,7 %, 250,4 lm W⁻¹ bzw. 257,0 cd A⁻¹, was das vielversprechende Potenzial der vorgeschlagenen graphenbasierten OLEDs weiter unterstreicht. Wir haben dann das vorgeschlagene Schema auf eine Tandem-Mehrfachstruktur-OLED erweitert, bei der die Nettokante verbessert wird (auf Kosten der Spannung), da sie letztendlich als Summe der einzelnen OLEDs gegeben ist ; dieser Ansatz ist beliebt, da die verbesserte EQE im Allgemeinen zu einer längeren Betriebsdauer führt . TiO₂/Graphen/GraHIL-basierte Mehrfachstruktur-OLEDs, die eine Ladungsgenerationsschicht (CGL) aus 2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthrolin (BCP):Li/MoO₃ enthalten, zeigen eine EQE und Leistungseffizienz von bis zu 62,1 % bzw. 120,8 lm W⁻¹ (103,2 % und 183,5 lm W⁻¹ mit der Halbkugel-Linse) und demonstrieren damit die Spitzenleistung und die vielseitige Anwendbarkeit der vorgeschlagenen Elektrodenstruktur. Die Simulation deutet darauf hin, dass der beobachtete Wert der Summe der EQE-Werte von äquivalenten Hohlraumstrukturen zweiter Ordnung (eine mit der Emissionszone nahe dem zweiten Antiknoten von der Kathode; und die andere mit der Emissionszone nahe dem ersten Antiknoten von der Kathode) mit einem elektrischen Gleichgewichtsfaktor von 0,89 entspricht (siehe Ergänzende Abbildung 7, Ergänzende Tabelle 4 und Ergänzender Hinweis 2 für die detaillierte Struktur für Mehrfachstruktur-OLEDs sowie die detaillierte Diskussion der Simulationsergebnisse). 31 32 ( – ) EQE ( ) Leistungseffizienz ( ) und Stromeffizienz ( ) versus Luminanz-Charakteristiken von graphenbasierten OLEDs mit und ohne TiO₂-Unterschichten. Die Daten für ITO-basierte Kontroll-OLEDs werden ebenfalls zum Vergleich gezeigt. Alle Geräte in dieser Abbildung enthalten GraHIL als niedrigbrechende Lochinjektionsschichten und basieren auf Glassubstraten. In ( – ) entsprechen Legenden mit (L), (M) und (L,M) den Daten, die mit angebrachter Halbkugel-Linse, mit einer Mehrfachstruktur-Architektur und mit sowohl einer Mehrfachstruktur-Architektur als auch einer Halbkugel-Linse erhalten wurden. ( ) Stromdichte (J)–Spannung (V)–Luminanz (L)-Charakteristiken. Die detaillierte Struktur und die J–V–L-Charakteristiken eines Mehrfachstrukturgeräts sind in Ergänzender Abbildung 7 dargestellt. ( ) Das Bild einer OLED mit der vorgeschlagenen TiO₂/Graphen/GraHIL-Elektrode im Betrieb. Bei den Geräten mit TiO₂ wurde dTiO₂ auf 55 nm fixiert und dorg wurde unter optimalen Bedingungen für maximale EQE gewählt. Bei den Geräten ohne TiO₂ und den ITO-basierten Geräten wurde dorg auf denselben Wert wie bei den entsprechenden Geräten mit TiO₂ gesetzt. a c a b c a c d e Mechanische Eigenschaften der vorgeschlagenen Elektroden und OLEDs Der Erfolg der graphenbasierten OLEDs wäre unvollständig, wenn der Vorteil von Graphen-Elektroden in Bezug auf Flexibilität nicht in erheblichem Maße genutzt werden könnte. Um die Eignung der vorgeschlagenen Struktur für flexible OLEDs zu testen, wurden OLED-Geräte in den Konfigurationen (TiO₂)/Graphen/PEDOT:PSS/OS2/LiF/Al auf 50 µm dicken Polyethylenterephthalat (PET)-Substraten hergestellt (siehe Methoden für den Mehrschichtstapel für flexible OLEDs (OS2)). Es ist erwähnenswert, dass das gängige PEDOT:PSS (AI4083 von Clevios; n=1,56 bei λ von 550 nm) die gleiche optische Rolle wie GraHIL spielen kann, nur mit geringfügigen Abstrichen bei der optischen Wirkung aufgrund seines Brechungsindexes, der geringfügig höher ist als der von GraHIL (siehe Ergänzende Abbildung 8 und Ergänzende Tabelle 5). Wie in Abb. 4 zu sehen ist, weisen die vorgeschlagenen flexiblen OLEDs eine hohe EQE und Leistungseffizienz auf, die mit ihren glasbasierten Pendants vergleichbar sind (schwarze Dreiecke in Abb. 4), was zeigt, dass die vorgeschlagene Struktur und ihre Prozesse problemlos auf Kunststoffsubstrate übertragen werden können (siehe Tabelle 1 für eine vollständige Zusammenfassung der Leistung aller untersuchten Geräte). Darüber hinaus bleiben diese Geräte auch nach 1.000 Biegezyklen bei einem Krümmungsradius (rC) von nur 2,3 mm intakt und funktionieren weiterhin gut. Dies kann als bemerkenswert angesehen werden, da die vorgeschlagenen OLEDs Oxidschichten enthalten, die oft als spröde gelten und daher selbst bei relativ geringer Belastung anfällig für biegeinduzierte Brüche sind. ( ) EQE versus Luminanz-Charakteristiken von graphenbasierten flexiblen OLEDs mit und ohne TiO₂-Unterschichten. Die von einer OLED mit TiO₂ auf einem Glassubstrat werden ebenfalls zum Vergleich gezeigt. Für die in dieser Abbildung dargestellten Geräte wurde 50 nm dickes PEDOT:PSS (AI4083) in allen Fällen als niedrigbrechende HIL verwendet. ( ) Leistungseffizienz versus Luminanz-Charakteristiken. ( ) Luminanz versus Stromdichte-Charakteristiken, gemessen nach wiederholtem Biegen bei einem Krümmungsradius (rC) von 2,3 mm. Untereinfügung: Die Fotografie einer OLED, die bei rC von 2,3 mm gebogen ist und auf einem speziell angefertigten zyklischen Biegetester platziert ist. Die OLED befindet sich auf der Oberseite des Substrats im Bild und steht daher unter Zugbelastung. ( ) Fotografie der vorgeschlagenen flexiblen TiO₂/Graphen-OLEDs im Betrieb. a b c d <