```html
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Auteurs : 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Samenvatting Grafeen-gebaseerde organische lichtemitterende diodes (OLED's) zijn onlangs op de voorgrond getreden als een essentieel kernonderdeel in displays en verlichting van de volgende generatie, voornamelijk vanwege hun potentieel voor zeer flexibele lichtbronnen. Hun efficiëntie is echter hooguit vergelijkbaar met die van conventionele, op indiumtinoxide gebaseerde tegenhangers. Wij stellen hier een ideale elektrodestructuur voor, gebaseerd op een synergetische interactie van TiO2-lagen met een hoge brekingsindex en laag-index-laagjes voor injectie van gaten die grafeenelektroden omsluiten. Dit resulteert in een ideale situatie waarin de versterking door holteresonantie wordt gemaximaliseerd, terwijl het verlies aan oppervlakte-plasmon-polariton wordt gemitigeerd. De voorgestelde aanpak leidt tot OLED's met een ultra-hoge externe kwantumefficiëntie van respectievelijk 40,8 en 62,1% (64,7 en 103% met een halve-bollens), voor enkelvoudige en multi-junction apparaten. De OLED's, gemaakt op plastic met deze elektroden, zijn herhaaldelijk buigbaar met een radius van 2,3 mm, deels dankzij de TiO2-lagen die buigspanningen tot 4% weerstaan via scheurafbuigingsversteviging. Introductie Vormfactor-voordelen zoals flexibiliteit en rekbaarheid hebben organische lichtemitterende diodes (OLED's) veel aandacht gegeven voor gebruik in opkomende apparaten zoals draagbare, rolbare of opvouwbare displays die mobiliteit, vervormbaarheid en/of uitbreidbaarheid vereisen , . Volledige realisatie van dit potentieel is echter niet triviaal en vereist aanzienlijke inspanningen op diverse gebieden, zoals de ontwikkeling van dunne-film-transistor-technologieën bij lage temperaturen en/of flexibele inkapseling . Een ander belangrijk aspect om te overwegen voor zeer flexibele displays is het vinden van transparante elektroden (TE's) die indiumtinoxide (ITO)-elektroden kunnen vervangen, welke doorgaans last hebben van beperkte flexibiliteit en potentiële kostenproblemen associëren met hoge vraag en/of onstabiele levering . In dit opzicht werden verschillende soorten flexibele transparante elektroden voorgesteld voor OLED's, zoals metaalnanodraden, koolstofgebaseerde materialen (bijvoorbeeld koolstofnanobuizen of grafeen) en metalen roosters in combinatie met andere soorten TE's , , , , , . Van deze wordt grafeen - een atomair dun vel van sp2-gehybridiseerde koolstofatomen - als veelbelovend beschouwd, omdat de unieke combinatie van zijn inherente dunheid en superieure elektrische eigenschappen naar verwachting ideale transparante elektroden zal opleveren die tegelijkertijd lage of geen optische waas, een glad oppervlak hebben dat ruwheids-geïnduceerde elektrische kortsluiting en degradatie voorkomt, een hoge doorlaatbaarheid, lage plaatweerstand en een hoge mate van flexibiliteit vertonen , . Eenvoudige bereiding van hoogwaardig grafeen op grootschalige plastic substraten is onlangs gedemonstreerd voor transparante elektroden met productiemassa-compatibele methoden door industriële sectoren, wat de praktische levensvatbaarheid ervan aantoont , . Zowel enkelvoudige laag grafeen (SLG) als meerlaags grafeen (MLG) zijn geschikt gebleken voor TE's in OLED's , . In het bijzonder werden efficiënte grafeen-gebaseerde OLED's bereikt met behulp van injectielagen voor gaten (HIL's) die worden gebruikt om hun relatief lage werkfunctie te overwinnen, die bekend staat als ongeveer 4,5 eV. Dergelijke injectielagen omvatten geleidende polymeren met gradiënt elektronische eigenschappen, genaamd een zelforganiserende gradiënt HIL (GraHIL) , en dunne MoO3-bufferlagen in combinatie met geleidende polymeren van poly(3,4-ethyleendioxithiofeen):polystyreensulfonaat (PEDOT:PSS) . Desalniettemin waren de energie-efficiëntie en externe kwantumefficiëntie (EQE) van deze state-of-the-art grafeen-gebaseerde OLED's nog steeds vergelijkbaar met die van ITO-gebaseerde OLED's, tenzij een omvangrijke halfronde lens werd gebruikt voor verbetering van de uitkoppeling . Het beveiligen van de hoogst mogelijke efficiëntie is bijzonder belangrijk voor flexibele displays toegepast op zeer draagbare of draagbare toepassingen, aangezien deze vaak moeten vertrouwen op batterijen met een vrij beperkte energiecapaciteit vanwege beperkingen in grootte, gewicht of vormfactoren. Dit vraagt om de ontwikkeling van een apparaatarchitectuur die de efficiëntie van grafeen-gebaseerde OLED's kan maximaliseren. Een belangrijke uitdaging is het ontwikkelen van een structuur of methodologie om hun volledige optische potentieel te ontsluiten, terwijl de voordelen van grafeen op het gebied van vormfactoren zoveel mogelijk behouden blijven. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Daarom onderzoeken we hier een eenvoudige elektrodearchitectuur gebaseerd op TiO2-lagen met een hoge brekingsindex en HIL's met een lage brekingsindex die grafeenelektroden omsluiten. Met het optische ontwerp dat volledig profiteert van de synergetische samenwerking tussen de lagen met hoge en lage brekingsindex die zowel de holteresonantieversterking als het verlies aan oppervlakte-plasmon-polariton (SPP) beheersen, vertonen de voorgestelde grafeen-gebaseerde OLED's een ongekende ultra-hoge EQE voor diegenen die grafeen gebruiken als transparante elektrode. Bovendien wordt een ongewoon hoge weerstand van TiO2 tegen buigspanning onthuld, die plastic OLED's mogelijk maakt die niet alleen efficiënt maar ook zeer flexibel zijn. Resultaten Optisch ontwerp van hoog-efficiënte grafeen-gebaseerde OLED's De efficiëntie van OLED's wordt uiteindelijk beperkt door een eindige uitkoppelings-efficiëntie die doorgaans maximaal rond de 20% ligt voor apparaten met isotrope emitters. Van de verschillende schema's voor het verbeteren van de uitkoppeling die tot nu toe zijn voorgesteld , heeft een methode gebaseerd op microholteresonantie voordelen doordat deze een planaire geometrie handhaaft zonder enige micro/nano-structurering of lenticulaire structuur, zodat de daarvan gemaakte OLED's niet onderhevig zijn aan elektrische kortsluitingen en optische artefacten die ongunstig zijn voor displaytoepassingen (bijv. vervaging, diffractie, enz.), maar toch zeer zuivere, verzadigde rode (R), groene (G), blauwe (B) primaire kleuren met verbeterde efficiëntie kunnen vertonen , . Met een zwak maar toch significant microholle-effect kunnen ITO-gebaseerde OLED's ook worden geoptimaliseerd voor maximale efficiëntie, zonder optische waas of vervaging te veroorzaken, simpelweg door de dikte van de ITO-lagen aan te passen; in dit schema wordt een eerste-orde, 3 /4 holle-ontwerp, waarbij   de golflengte vertegenwoordigt, bereikt met het open einde van de hollemodus aan de ITO/substraat-interface , . In het geval van ITO-vrije, grafeen-gebaseerde OLED's kunnen grafeenelektroden echter niet dik genoeg worden gemaakt om de hollelengte te beheersen, wat het een uitdaging maakt om de efficiëntie via het resonantie-effect te verhogen . 15 16 17 λ λ 18 19 20 Als alternatieve maatregel kan een dunne laag met een hoge brekingsindex ( H) onder de grafeenlagen worden geplaatst, zoals weergegeven in  , op een manier vergelijkbaar met diëlektricum-gecapte dunne-metaalelektroden , , , . Omdat licht met een klein faseverschil door grafeen kan gaan vanwege de inherente dunheid van een grafeenelektrode, kan een 3 /4 holle-ontwerp gemakkelijk worden bereikt, bijvoorbeeld met de optische dikte van de organische plus injectielagen en de laag met hoge brekingsindex ingesteld op respectievelijk ongeveer 2 /4 en  /4 ( ). In het bijzonder fungeert de ' /4-dikke' laag met hoge brekingsindex ook als een metaalvrije, diëlektrische spiegel die een aanzienlijke reflectie van de onderste elektrode-assemblage ( bot) mogelijk maakt voor licht dat invalt vanuit de organische lagen, zoals kan worden bevestigd in de grafieken aan de onderkant van  . Dit biedt grafeen-gebaseerde OLED's mogelijkheden om hun efficiëntie te verbeteren via het resonantie-effect, wat anders niet mogelijk zou zijn. Er wordt aangetoond dat  bot en de daarmee samenhangende resonantieversterking toenemen met  H ( ). De hoge brekingsindex is ook gunstig voor flexibiliteit, omdat de beoogde optische dikte ( H H) kan worden bereikt met een lage fysieke dikte  H, en omdat buiginducerende scheuren van een gegeven film over het algemeen ontstaan bij een lagere aanvangspanning met een grotere fysieke dikte . Een succesvolle laag met hoge brekingsindex in dit schema moet dus een zo hoog mogelijke  H hebben. Bovendien moet deze transparant zijn en, bovenal, mag deze niet worden beschadigd door het gegeven grafeen-transferproces. Van de diverse kandidaten is een gesputterde TiO2-laag transparant in het zichtbare spectrum en heeft deze een relatief hoge brekingsindex ( =2,5). In tegenstelling tot andere geprobeerde lagen met hoge brekingsindex, blijkt de TiO2-laag een chemische bestendigheid te hebben die robuust is tegen grafeen-transferprocessen die oplosmiddelen gebruiken, zoals aceton of isopropanol (IPA), waardoor de vorming van een hoogwaardige grafeenelektrode erop mogelijk is ( ). n Fig. 1a 17 20 21 22 λ λ λ Fig. 1b λ R Fig. 1c,d R n Aanvullende Fig. 1 n d d 23 n n Aanvullende Fig. 2   ( ) Schematische apparaatstructuur van de voorgestelde OLED's. ( ) Verdeling van de intensiteit van het elektromagnetische veld (stippellijnen) van de onderzochte OLED's voor hun respectieve eerste-orde holte-ontwerp. De veld-intensiteitsverdeling van de grafeen-gebaseerde OLED zonder TiO2 wordt ook ter vergelijking getoond voor het geval waarin de diktewaarden van de organische lagen gelijk zijn aan die van de OLED's met TiO2, maar zonder laag-index HIL's. ( , ) Berekende maximale externe kwantumefficiëntie ( EQE) van grafeen-gebaseerde OLED's met TiO2-onderlaag als functie van de dikte van de TiO2- en organische laag (respectievelijk  TiO2 en  org). Stippellijnen geven contourlijnen aan voor  EQE van 10, 20, 30 of 40% zoals aangegeven in de grafiek. ( ) Zonder laag-index HIL; ( ) met GraHIL als laag-index HIL. Aan de onderkant van elk geval wordt de reflectie ( bot) van de onderste elektrode-assemblage (TiO2/grafeen/(HIL)) als geheel weergegeven als functie van  TiO2 voor licht dat invalt vanuit de organische lagen. a b c d η d d η c d R d Het is opmerkelijk dat een microholte-structuur van hogere orde (bijv. tweede orde, 5 /4 holte) gebaseerd op een dikke organische stapel ook mogelijk is. In dit werk werd echter eerst gekozen voor een eerste-orde holte-ontwerp omdat dit resulteert in een sterker Purcell-effect en minder golfgeleidermodi dan het ontwerp van hogere orde, wat uiteindelijk leidt tot een hogere uitkoppelings-efficiëntie en EQE , . Er blijven echter uitdagingen bestaan voor het eerste-orde holte-ontwerp, omdat de ideale locatie van een emissiezone beperkt is tot de eerste antinode vanaf het organische/metaal-interface, waardoor het moeilijk wordt om SPP-modi te verminderen door een langere emitter-naar-metaal afstand , . Een alternatieve methode die typisch wordt gebruikt voor SPP-reductie is het incorporeren van interne golvende structuren of rimpelingen , maar de tolerantie voor elektrische kortsluitingen kan vaak worden aangetast door dergelijke benaderingen. De methode die we hier hanteren, is het opnemen van een laag met een lage brekingsindex, waarvan is aangetoond dat deze SPP-modi effectief vermindert , . Gelukkig heeft GraHIL of een zelforganiserende gradiënt-holte-injectielaag, samengesteld uit PEDOT:PSS en tetrafluoretheen-perfluor-3,6-dioxa-4-methyl-7-octeensulfonaat-copolymeer (PFI), die eerder door auteurs werd voorgesteld en zeer effectief bleek te zijn in het verbeteren van de holte-injectie in grafeen-gebaseerde OLED's , een brekingsindex van ongeveer 1,42 bij   van 550 nm ( ), wat veel lager is dan die van typische organische lagen ( =1,8). Met de synergetische interactie van lagen met hoge en lage brekingsindex die grafeenlagen omsluiten, kunnen de versterking van het holte-resonanteffect en de reductie van SPP-modi dus tegelijkertijd worden uitgevoerd, zodat de EQE aanzienlijk kan worden verhoogd, zelfs zonder uitkoppelingsstructuren. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 λ Aanvullende Fig. 3 n  presenteert de resultaten van de optische simulatie gebaseerd op een geavanceerde klassieke elektromagnetische theorie samengevat door Furno   over het gehele zichtbare spectraalbereik, en bij   van 550 nm. Het formalisme houdt rekening met de Purcell-factor, het dipooloriëntatie-effect en excitatie naar SPP- en golfgeleidermodi. Een uitgebreide opname van al deze factoren blijkt cruciaal te zijn voor een nauwkeurige analyse en kwantitatief ontwerp, aangezien onder- of overschatting kan optreden wanneer een vereenvoudigde aanpak wordt gebruikt die geen rekening houdt met een of meer van deze effecten (zie  ;   en   voor voorbeelden). De resultaten geven aan dat het gebruik van GraHIL de relatieve vermogenscomponenten tussen verschillende modi opnieuw verdeelt naar kleinere in-plane golfvectoren, zodat het vermogen dat aan SPP-modi wordt gekoppeld wordt verminderd en de uitgekoppelde delen verder worden versterkt ( ). Men kan ook zien in   dat het gebruik van de TiO2-laag onder grafeen effectief de hoeveelheid vermogen onderdrukt die wordt gekoppeld aan golfgeleide- en substraatmodi via resonantieversterking. Dit leidt tot een significante toename van de uitkoppelings-efficiëntie, hoewel het verlies aan evanescente modi ook toeneemt als gevolg van de verschuiving van transversaal-elektrische golfgeleidermodi naar hogere genormaliseerde in-plane golfvectoren ( ). Het gecombineerde gebruik van een laag met hoge brekingsindex (H) TiO2 en een laag met lage brekingsindex (L) GraHIL resulteert in een ideale situatie waarin de resonantieversterking groot is, maar het verlies aan SPP/evanescente modi wordt gemitigeerd. Bovendien creëert het gecombineerde gebruik een situatie die vergelijkbaar is met HL-stacks, die doorgaans worden gebruikt voor meerlaagse dunne-film-coatings , en versterkt het  bot verder ( ), wat extra versterking mogelijk maakt in het Fabry-Perot-resonantie-effect. Wat de voorgestelde technologie uniek en geavanceerd maakt ten opzichte van conventionele technologieën, is inderdaad de synergetische samenwerking van deze lagen met hoge en lage brekingsindex die optisch beheer van zowel het resonantie-effect als SPP-verlies mogelijk maken ten gunste van maximale uitkoppeling; en aanvullende resonantieversterking via HL-stacking. Samen met hun inherente compatibiliteit met gewenste elektrische eigenschappen (bijv. efficiënte holte-injectie), stellen al deze optische voordelen het mogelijk om het verborgen potentieel van wat planaire OLED's werkelijk kunnen bieden volledig te ontsluiten. Contourplots verkregen voor optisch beschikbare maximale EQE ( EQE (max)) als functie van de dikte van de organische laag ( org) en TiO2 ( TiO2) gepresenteerd in   tonen aan dat  EQE (max) zo hoog als 44% kan zijn in apparaten met zowel GraHIL als TiO2-lagen, terwijl deze zonder GraHIL zou worden beperkt tot 38% of zonder TiO2 tot 31%. Optimale omstandigheden komen inderdaad overeen met een situatie waarin  H (met H zijnde TiO2) dicht bij  /(4 H) (55 nm voor  =550 nm) komt. Men kan ook opmerken dat  EQE (max) van 44% hoger is dan die verwacht wordt voor geoptimaliseerde, conventionele holte-OLED's op basis van dun metaal met dezelfde emitter. Dit kan worden toegeschreven aan het feit dat de voorgestelde architectuur minder onderhevig is aan verlies door fotonabsorptie en/of SPP-modusexcitatie binnen semi-transparante elektroden (zie   en   voor vergelijking met die van conventionele holte-OLED's op basis van dun metaal). Figuur 2a,b et al. 19 λ Aanvullende Fig. 4 Aanvullende Tabel 1 Aanvullende Notitie 1 Aanvullende Fig. 5a Aanvullende Tabel 2 Aanvullende Fig. 5b 30 R Fig. 1d η d d Fig. 1c,d η d λ n λ η Aanvullende Fig. 6 Aanvullende Tabel 3   ( , ) Berekende vermogensdissipatiespectra gewogen met het emitter-spectrum in willekeurige eenheden (gemapt als een kleur gedefinieerd in de kleurenbalken) versus in-plane golfvector: ( ) met TiO2 maar zonder GraHIL; ( ) met zowel TiO2 als GraHIL. De zwarte stippellijnen geven grensvlakken aan die representatieve optische modi scheiden, waaronder uitgekoppelde, substraat-geconfineerde (subs), golfgeleide (wg) en evanescente modi. ( ) Berekende vermogensdissipatie versus genormaliseerde in-plane golfvector bij  =550 nm voor diverse onderzochte elektrodestructuren. Voor de apparaten met TiO2 was  TiO2 vastgezet op 55 nm en  org werd gekozen voor optimale omstandigheden in elk geval. Voor de apparaten zonder TiO2 werd  org ingesteld op dezelfde waarde als die van de corresponderende tegenhangers in de apparaten met TiO2. a b a b c λ d d d Apparaatprestaties van gefabriceerde grafeen-gebaseerde OLED's Geïnspireerd door de hierboven getoonde simulatie resultaten, fabriceerden we groene OLED's gebaseerd op fosforescente emitters van bis(2-(2-pyridinyl- )fenyl-C)(acetylacetonato) iridium (III) (Ir(ppy)2acac) in de configuratie glas/anode/(HIL)/OS1/LiF/Al met verschillende anode/(HIL) structuren van TiO2/grafeen/GraHIL; grafeen/GraHIL; en ITO (185 nm)/GraHIL, waarbij OS1 verwijst naar een organische meerlaagse stapel gedefinieerd in Methoden. Experimentele resultaten gepresenteerd in   tonen aan dat de maximale EQE, energie-efficiëntie en stroom-efficiëntie verkregen voor het TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat respectievelijk 40,8%, 160,3 lm W−1 en 168,4 cd A−1 bedragen, terwijl deze waarden beperkt zijn tot 31,7%, 112,6 lm W−1 en 119,0 cd A−1 voor het grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat, en 27,4%, 104,3 lm W−1 en 106,2 cd A−1 voor het ITO/GraHIL-gebaseerde apparaat. De waargenomen hoge EQE in het TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat bevestigt de synergetische rol van zowel de TiO2- als de GraHIL-lagen en is consistent met de simulatie resultaten. Met een halve-bollens optisch gekoppeld aan de achterkant van een substraat, vertoont het TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat respectievelijk een EQE, energie-efficiëntie en stroom-efficiëntie van 64,7%, 250,4 lm W−1 en 257,0 cd A−1, wat verder het veelbelovende potentieel van de voorgestelde grafeen-gebaseerde OLED's illustreert. We hebben vervolgens het voorgestelde schema uitgebreid naar een tandem, multi-junction OLED, waarin de netto EQE wordt verbeterd (ten koste van de spanning) omdat deze uiteindelijk wordt gegeven als de som van die van zijn individuele OLED's ; deze aanpak is populair omdat de verbeterde EQE doorgaans leidt tot een langere levensduur . TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde multi-junction OLED's met een ladingsgenererende laag (CGL) van 2,9-dimethyl-4,7-difenyl-1,10-fenanthroline (BCP):Li/MoO3 vertonen respectievelijk een EQE en energie-efficiëntie van 62,1% en 120,8 lm W−1 (103,2% en 183,5 lm W−1 met de halve-bollens), wat de state-of-the-art prestaties en de veelzijdige toepasbaarheid van de voorgestelde elektrodestructuur aantoont. De simulatie geeft aan dat de waargenomen waarde overeenkomt met de som van EQE-waarden van equivalente tweede-orde holte-structuren (één met de emissiezone nabij de tweede antinode vanaf de kathode; en de andere met de emissiezone nabij de eerste antinode vanaf de kathode) met een elektrische balansfactor van 0,89 (zie  ,   en   voor de gedetailleerde structuur voor multi-junction OLED's en de gedetailleerde discussie over de simulatie resultaten). N Fig. 3 31 32 Aanvullende Fig. 7 Aanvullende Tabel 4 Aanvullende Notitie 2   ( – ) EQE ( ) energie-efficiëntie ( ) en stroom-efficiëntie ( ) versus lumin a c a b c

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Deze audio wordt geproduceerd in de originele taal van het verhaal!

Wetenschappers ontgrendelen ultra-efficiënte flexibele schermdisplays met behulp van grafeen en titaniumdioxide

About Author

OPMERKINGEN

LABELS

DIT ARTIKEL WERD GEPRESENTEERD IN

Related Stories

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps