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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Abstract Die schnelle und genaue Schätzung des Gesundheitszustands (SOH) von ausgemusterten Batterien ist eine entscheidende Vorbehandlung für die Wiederverwendung und das Recycling. Datengesteuerte Methoden erfordern jedoch eine umfassende Datenaufbereitung unter zufälligen Ruhebedingungen von SOH und Ladezustand (SOC). Hier zeigen wir, dass die generativ lernunterstützte SOH-Schätzung vielversprechend ist, um die Herausforderungen von Datenknappheit und Heterogenität zu mildern, validiert durch einen Puls-Injektionsdatensatz von 2700 ausgemusterten Lithium-Ionen-Batterieproben, der 3 Kathodenmaterialtypen, 3 physische Formate, 4 Kapazitätsdesigns und 4 historische Nutzungen mit 10 SOC-Stufen abdeckt. Mit generierten Daten realisiert ein Regressor genaue SOH-Schätzungen mit mittleren absoluten prozentualen Fehlern von unter 6 % unter unbekannten SOCs. Wir prognostizieren, dass die alleinige Annahme einer uniformen Bereitstellung der vorgeschlagenen Technik 4,9 Milliarden US-Dollar an Stromkosten und 35,8 Milliarden kg CO2-Emissionen einsparen würde, indem sie die Datenaufbereitungskosten für ein weltweites Batterierücknahmeszenario von 2030 mildert. Diese Arbeit unterstreicht die Nutzung begrenzter Daten zur Erforschung des erweiterten Datenraums mithilfe generativer Methoden, da Daten für viele Schätzungs- und Vorhersageaufgaben zeitaufwendig, teuer und umweltschädlich sein können. Einleitung Die Elektrifizierung des Verkehrs, ein entscheidender Sektor im Rahmen des kohlenstoffarmen Übergangs im Energiesystem , hat das Paradigma des fossilen Brennstoffs im Verkehr revolutioniert. Lithium-Ionen-Batterien sind für diesen Übergang unerlässlich und liefern erschwingliche, langlebige und sichere Energie für Elektrofahrzeuge (EVs) , . Die Gesamtkapazität von in Betrieb befindlichen und ausgemusterten EV-Batterien wird bis 2050 voraussichtlich 32–62 Terawatt übersteigen, erheblich mehr als die Schätzungen der Internationalen Agentur für Erneuerbare Energien und des Storage Lab . Ausgemusterte EV-Batterien unterliegen jedoch strengen Vorschriften und besitzen einen erheblichen Restwert, der typischerweise über 80 % der Nennkapazität beträgt und unterbewertet bleibt , . Wenn sie nicht ordnungsgemäß gehandhabt werden, führt dies zu wirtschaftlichen Belastungen  für Hersteller und Nutzer sowie zu nachfolgenden Umwelt- und Gesellschaftsproblemen , darunter Ressourcenverschwendung, Lieferkettenrisiken und Kohlenstoffemissionen , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Vielversprechende Strategien zur Bewältigung der Bedenken hinsichtlich des intermittierenden Anstiegs der Batterierücknahmen sind die Wiederverwendung , ,  und das Recycling . Bei der Wiederverwendung werden ausgemusterte Batterien für Anwendungen wie netzgebundene Energiespeichersysteme , private Stromversorgungen  und langsame Fahrzeuge wiederverwendet. Die Wiederverwendung erfordert jedoch vorläufige Vorbehandlungen, einschließlich Konsistenzprüfung , Kapazitätssortierung  und Neuzusammenstellung ,  um die Anforderungen der Anwendung zu erfüllen . Trotz der Einleitung von Pilotprogrammen , ,  behindert das Fehlen strenger Standards für Nutzungsszenarien und Rücknahmepfade die rationale Nutzung der Restkapazität . Das Recycling nutzt alternativ die Restwerte von ausgemusterten Batterien durch Materialgewinnung oder Struktursanierung , , was für irreversibel abgenutzte ausgemusterte Batterien geeignet ist. Im Vergleich zur Pyrometallurgie und Hydrometallurgie ,  zeichnet sich das direkte Recycling durch überlegene Rentabilität, geringeren Energieverbrauch und reduzierte Kohlenstoffemissionen aus , , . Durch die Nutzung von Lithiumnachschub und Nachbearbeitung von Kathodenmaterialien erzielt das direkte Recycling eine effiziente Reparatur der Materialstruktur und Wiederherstellung der Leistung . Der Gesundheitszustand (SOH) bestimmt jedoch das erforderliche chemische Reagenz und die voraussichtliche Menge an benötigtem Lithiumnachschub bei der Formulierung von Direktrecyclingstrategien , , . Eine unzureichende Dosierung kann zu einer unvollständigen Reparatur führen, während eine übermäßige Dosierung zur Bildung von Restalkalien auf der Kathodenoberfläche führen kann, was die Wiederherstellungsleistung verschlechtert , . Leider erfordert die SOH-Wiederherstellung eine invasive Materialcharakterisierung ,  und langwierige Kapazitätskalibrierungstests; die nicht-invasive, schnelle und nachhaltige SOH-Erfassung bleibt eine herausragende Herausforderung. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Um konsistente SOH-Informationen zu erhalten, werden EV-Batterien überwacht und Betriebsdaten von Cloud-Plattformen  und Batteriepässen  erfasst. Das Europäische Parlament verabschiedete am 14. Juni 2023 die Batterieverordnung, um sicherzustellen, dass ausgemusterte Batterien am Ende ihrer Lebensdauer wiederverwendet, aufgearbeitet oder recycelt werden können . Das erforderliche Überwachungs- und Aufzeichnungsverfahren ist jedoch nur während der EV-Servicephase zugänglich; ausgemusterte Batterien sind nicht mehr mit der Bordüberwachungseinheit verbunden. Daher ist es schwierig, Feld-SOH-Daten abzurufen. Die Integrität der Lebensdauerdaten bleibt eine große Herausforderung, was die SOH-Schätzung nur anhand von Felddaten erfordert, im Gegensatz zu historischen Daten oder unter kontrollierbaren Bedingungen , , . Eine Lösung besteht darin, einen Kapazitätskalibrierungstest im Feld für ausgemusterte Batterien durchzuführen, d. h. die Einstellung des Ladezustands (SOC). Dies ist zwar unkompliziert, erfordert jedoch unerschwingliche Testzeiten und zusätzliche Stromkosten. Der Hybrid-Puls-Leistungskennungstest ist eine Alternative für die SOH-Schätzung durch dynamische Pulszufuhr, aber die vollständige Testsequenz dauert über 12 Stunden. Tao et al. nutzten kurze Pulse zur SOH-Schätzung von ausgemusterten Batterien unter der Annahme, dass eine SOC-Konditionierung auf 5 % SOC durchgeführt wurde, was für zufällige Ruhe-SOC-Bedingungen kaum kompatibel war . Jüngste Fortschritte bei sensorbasierten Messungen umfassen Röntgenbildgebung , elektrochemische Impedanz , , Glasfaser-Sensorik , , akustische Sensorik , , Teilaufladung ,  und Pulszufuhr , . Sensorbasierte Techniken befinden sich aufgrund ihrer Invasivität im Labormaßstab, während die Pulszufuhr die Entschlüsselung des Batterieverschleißes ohne physische Schäden ermöglicht und gleichzeitig schneller ist als Teilaufladungs- und elektrochemische Impedanz-basierte Methoden , , , , , . Die Pulszufuhr ist jedoch eine datenzentrierte Methode, die nur unter der idealen Annahme praktikabel ist, dass die physisch gemessenen Daten die Ruhebedingungen der Modellbereitstellungsphase abdecken, was als häufiges Problem der Domänenverschiebung in der Machine-Learning-Community bekannt ist. Trotz Fortschritten bei Transfer-Learning- und Domain-Adaptions-Methoden , ,  bleiben Herausforderungen bestehen, da die Zieldomäne, an die angeglichen werden soll, immer noch Vorabinformationen bei der Bereitstellung erfordert und bestehende Lernmethoden für zufällige Ruhebedingungen kaum aktualisiert werden können . Eine Alternative ist die Ausdehnung der Datentestskala unter unerforschten Ruhebedingungen, um Datenknappheit zu mildern, was jedoch zu erhöhten Kosten führen kann. Wang et al. schlugen eine Temperatur-Ausgrabungsmethode vor, um Reaktionskinetikpräferenzen bei verschiedenen Zwischenzuständen während eines thermochemischen Prozesses zu interpolieren, was den Aufbau umfangreicher Trainingsdatenbanken im minimalen thermochemischen experimentellen Maßstab und zu geringen Kosten als Datenerweiterung für das Training von Machine-Learning-Modellen ermöglicht . Darüber hinaus zeigt generatives Lernen auch die Möglichkeiten, SOH mit erweiterten Daten aus teilzyklischen Profilen zu schätzen und die erforderlichen physisch getesteten Daten einzusparen , . Im Kontext der Batteriewiederverwendung und des Recyclings sind die Datenknappheit und Heterogenität jedoch noch komplexer aufgrund einer Mischung aus Kathodenmaterialtypen, physischen Formaten, Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungen, was die potenzielle Integration zustandsspezifischen Wissens über Verschlechterungen in Machine-Learning-Modelle einschränkt. Daher ist es sinnvoll, die Abhängigkeitsbeziehung zwischen Ruhebedingungen und Pulsspannung Antworten für die Datengenerierung zu berücksichtigen, ohne langwierige Zeitreihen-Kapazitätskalibrierung und zusätzliche physische Experimente gleichzeitig durchzuführen, um die SOH-Schätzleistung zu verbessern. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 In dieser Studie führen wir eine Vorbehandlung ausgemusterter Batterien, d. h. SOH-Schätzung, mit pulsierendem Spannungsantwort-Datengenerierung durch einen attentiven Variationsautoencoder bei gesparter physischer Messzeit und Kosten durch. Der übergeordnete Prozess allgemeiner Vorbehandlungsschritte, des Trainings generativer Modelle und der praktischen Modellbereitstellungsschritte ist in Abb. 1 dargestellt. Die Forschungsidee besteht darin, generatives Lernen zu nutzen, um bereits gemessene Daten für die Erforschung von Pulsspannung Antworten unter kontinuierlichen Ruhebedingungen, d. h. SOC-Verteilung in der Rücknahmestufe der ausgemusterten Batterie, zu nutzen. Die nachgeschaltete SOH-Schätzung wird ohne physisch gemessene Pulsspannungsantwortdaten implementiert, wodurch die Vorbehandlungsstromkosten und CO2-Emissionen eingespart werden, die sonst für die Konditionierung des SOC auf das erwartete Niveau erforderlich wären. Im Vergleich zur Ampere-Stunden-Integralmethode und der Pulszufuhr mittels maschinellen Lernens unterstreicht das generative Lernen eine schnellere Generierungsgeschwindigkeit und eine genaue Schätzung. Mit generierten Daten schätzt ein einfacher Regressor erfolgreich den SOH mit geringem Fehler unter unbekannten oder unzugänglichen SOC-Ruhebedingungen in der Datenbank, ein herausforderndes Out-of-Distribution (OOD)-Problem. Das OOD-Problem wird gelöst, indem das geerbte physische Muster zwischen der SOC-Bedingung und der Spannungsantwort, die durch den schnellen Puls induziert wird, gelernt wird. Wir demonstrieren die Generalisierbarkeit unserer Methode durch Verifizierung anhand von 2700 physisch gemessenen Stichproben, die 3 Kathodenmaterialtypen, 3 physische Formate, 4 Kapazitätsdesigns und 4 historische Nutzungen (1 Labor-beschleunigter Alterungstest, 3 reine EV-Fahrszenarien und 2 Hybrid-EV-Fahrszenarien) umfassen. Generatives Lernen eignet sich für Interpolation und Extrapolation, indem Vorwissen über Ruhebedingungen in die Skalierung des latenten Raums der Modellparameter integriert wird, wodurch Messzeit, Stromkosten und daraus resultierende Kohlenstoffemissionen eingespart werden, ohne die SOH-Schätzgenauigkeit zu beeinträchtigen. Eine konservative globale Fallstudie zur Batterierücknahme im Jahr 2030 unterstreicht die Bedeutung einer schnellen und nachhaltigen SOH-Schätzung in den Bereichen Pyrometallurgie, Hydrometallurgie und direktes Recycling. Durch technische und wirtschaftliche Analyse könnte die generativ lernunterstützte SOH-Schätzung bis 2030 weltweit Stromkosten in Höhe von 4,9 Milliarden US-Dollar einsparen und CO2-Emissionen in Höhe von 35,8 Milliarden kg reduzieren. Wir diskutieren die Modellinterpretierbarkeit, die Implikationen für die Recycling-Vorbehandlung und breitere Aspekte zukünftiger intelligenter Recycling-Vorbehandlungsrichtungen, die mit maschinellem Lernen integriert sind.    Die Vorbehandlungsschritte für ausgemusterte Batterien umfassen die SOC-Konditionierung, physische Messungen, maschinelles Lernen zur SOH-Diagnose und den Entscheidungsprozess für die zweite Lebensdauer vor der Wiederverwendung oder dem Recycling. SOC-Konditionierung bezieht sich auf die Anpassung der SOC-Werte der ausgemusterten Batterien an gewünschte Niveaus mittels der traditionellen Konstantstrom-Konstantspannungs-(CCCV)-Methode.   Das Schema des aufmerksamkeitsbasierten Variationsautoencoders zur Erzeugung von Pulsspannung-Antwortdaten.   Die praktische Nutzung des Datengenerierungsmodells für die SOH-Schätzung erfordert keine zusätzliche SOC-Konditionierung. Das trainierte Modell für maschinelles Lernen wird von den generierten Daten überwacht und empfängt unmittelbare Pulsspannung-Antworten in der Bereitstellungsphase.   Die wirtschaftlichen und ökologischen Vorteile und die schnelle Generierungsgeschwindigkeit unserer generativen Lernmethodik durch Einsparung von SOC-Konditionierungskosten im globalen Szenario der Batterierücknahme 2030. a b c d Ergebnisse Datensatzakquisition Datenknappheit und Heterogenität sind große Herausforderungen bei der datengesteuerten Batteriediagnose und -prognose, insbesondere für ausgemusterte Batterien. Wir sammelten 2700 Stichproben von 270 physisch ausgemusterten Batterien über einen breiten SOC-Bereich von 5 % bis 50 % in 5 %-Schritten. In Abb. 2a umfasst der Datensatz 3 vorherrschende Kathodenmaterialtypen, darunter 119 physisch gesammelte NMC-Batterien (Nickel-Mangan-Kobalt-Oxid), 56 LFP-Batterien (Lithium-Eisenphosphat) und 95 LMO-Batterien (Lithium-Mangan-Oxid), die 3 physische Formate (zylindrisch, Beutel, prismatisch) und 4 historische Nutzungsmuster (1 Labor-beschleunigter Alterungstest, 3 EV-Nutzungen, darunter 1 rein elektrifizierter Antriebsstrangmodus und 2 Hybrid-Antriebsstrangmodi) abdecken. Wir betonen, dass die Einbeziehung hochheterogener Teststichproben unseren Datensatz zum größten schnellen Puls-basierten Datensatz für die SOH-Schätzung ausgemusterter Batterien bis heute macht und die Modellgeneralisierbarkeit über die physisch gemessenen Datensätze hinaus erleichtert.    Das Sankey-Diagramm für die Verteilung ausgemusterter Batterien, bestehend aus Kathodenmaterialtypen, physischen Formaten, Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungen.   Pulsstrom und die anschließende Spannungsantwort der ausgemusterten Batterien, wobei Merkmale aus den Wendepunkten extrahiert werden, d. h. die Punkte mit einer zweiten Ableitung von Null der Spannungsantwortkurve. Die 21 Merkmalspunkte, von U1 bis U21, werden extrahiert. Die Aufzeichnungsfrequenz für die Rohdaten beträgt 100 Hz. Die Ruhezeit zwischen jedem Puls beträgt 25 Sekunden im C-Raten-Verfahren. Beachten Sie, dass die Einheit C die Lade- (Entlade-) Rate bezeichnet, wenn eine Ladung (Entladung) von 1 Stunde durchgeführt wird. Die Umgebungstemperatur wird auf 25 °C geregelt.   Die SOH-Verteilung (Gauß-Fit) der 2,1 Ah und 21 Ah ausgemusterten Batterien zur Veranschaulichung, jeweils. Für die SOH-Verteilung anderer Batterietypen siehe ergänzende Abb. 1.   Die Beziehung zwischen der gemessenen Pulsspannung-Antwort und der kalibrierten SOH aus dem Kapazitätskalibrierungstest unter variierenden SOC-Bedingungen. Die erste Merkmalsdimension, U1, ist veranschaulicht.   Illustration der Interpolations- und Extrapolationsdatengenerierung unter verschiedenen SOC-Verteilungen von ausgemusterten Batterien. Detaillierte Testeinstellungen finden sich in Ergänzenden Notizen 1 und 2, wobei die C-Raten-Einstellung für alle Kathodenmaterialtypen identisch ist. Quellendaten werden als Quellendatei bereitgestellt. a b c d e Im Gegensatz zu herkömmlichen Konstantstrom-Konstantspannungs-(CCCV)-Tests verursacht der Pulstest keine langen Testzeiten und keine zusätzlichen Schäden an den ausgemusterten Batterien. Daher verwenden wir die CCCV-Ergebnisse als Referenzkapazitätswerte für den SOH. Puls-Testdaten werden als Trainingsdaten für das generative Lernmodell verwendet. Selbst wenn der Kathodenmaterialtyp der Batterie variiert, führen wir eine standardisierte und zugängliche Merkmals-Engineering durch, die die Kompatibilität im praktischen Einsatz sicherstellt. Abbildung 2b zeigt die Merkmalsextraktion nach der Pulsstrominjektion. Die experimentellen Einstellungen für CCCV und Pulszufuhr finden sich in den Ergänzenden Notizen 1. Für die ersten fünf zugeführten Pulse werden die Wendepunkte, d. h. die Punkte mit einer zweiten Ableitung von Null der Spannungsantworten, als Merkmale aufgezeichnet, was zu 21-dimensionalen Merkmalen führt. Trotz der Pulszeit auf einer 5-Sekunden-Ebene führten wir auch eine Empfindlichkeitsmessung der Pulsbreite mit dem doppelten Ziel durch, die Pulsrobustheit zu verifizieren und die Testzeit weiter zu verkürzen, von 30 ms bis 5 s. Wir berücksichtigen die beschleunigte Alterung in Labortests (Ergänzende Notiz 1) und die reale EV-Fahralterung, obwohl wir aufgrund von Datenschutzbeschränkungen keine expliziten Fahrprofile berücksichtigen können. In Abb. 2c sind die SOH-Verteilungen von beschleunigt gealterten Batterien (NMC, 2,1 Ah) und von reinen EV-fahrenden Batterien (NMC, 21 Ah) dargestellt. Beachten Sie, dass die SOH-Werte in einem breiten SOH-Bereich von 0,6 bis 1 komplementär sind, die gesammelten Daten repräsentativ für Batterierücknahmeszenarien sind, auch mit extremen frühen Rückfällen. Die SOH-Verteilungen anderer gesammelter Batterien (LMO, 10 Ah und LFP 35 Ah) decken eine breite SOH-Verteilung ab, siehe ergänzende Abb. 1. Die Pulstests werden bei unterschiedlichen SOC-Stufen von 5 % bis 50 % wiederholt, um die Zufälligkeit der Sammlung ausgemusterter Batterien zu simulieren. Der getestete SOC-Bereich wird unter der Annahme gebildet, dass ausgemusterte Batterien entweder einen niedrigen SOC aufweisen oder einer erzwungenen Entladung für sichere stationäre Lagerungsanforderungen unterliegen, so dass die SOC-Obergrenze bei 50 % festgelegt ist. In Abb. 2d sind die ersten Dimensionen der extrahierten Merkmale von beschleunigt gealterten Batterien (NMC, 2,1 Ah) und EV-fahrenden Batterien (NMC, 21 Ah) dargestellt. Trotz Unterschieden in Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungen zeigen die Pulsspannung-Antworten ein konsistentes Verschlechterungsmuster, ebenso wie andere ausgemusterte Batterien für andere Merkmalsdimensionen, siehe ergänzende Abb. 2–5. Die SOC-Verteilung ausgemusterter Batterien ist jedoch kontinuierlich und kann daher nicht durch physische Messungen erschöpft werden. Anstatt die Datentestskala zu erweitern, verwenden wir bereits getestete Pulsspannung-Antwortdaten, um diversere Daten über SOC-Bedingungen zu generieren. In Abb. 2e sind zwei Generierungsszenarien, nämlich Interpolation und Extrapolation, dargestellt, mit Einsparungen bei der Einheitskonditionierung, Stromeinsparungen, Reduzierungen der CO2-Emissionen und ihren Berechnungsmethoden, die in den ergänzenden Tabellen 1–3 dargestellt sind. Generierung von Pulsspannung-Antwortdaten Wir betrachten zunächst die Verwendung der bereits gemessenen Pulsspannung-Antwortdaten

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