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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Zusammenfassung Die schnelle und genaue Bestimmung des Zustands der Gesundheit (SOH) von ausgemusterten Batterien ist eine entscheidende Vorbehandlung für die Wiederverwendung und das Recycling. Datengesteuerte Methoden erfordern jedoch eine umfassende Datenkurierung unter zufälligen Ruhebedingungen von SOH und Ladezustand (SOC). Hier zeigen wir, dass die generative lernunterstützte SOH-Schätzung vielversprechend ist, um die Herausforderungen von Datenknappheit und Heterogenität zu lindern, was durch einen Puls-Injektionsdatensatz von 2700 ausgemusterten Lithium-Ionen-Batterieproben validiert wird, der 3 Kathodenmaterialtypen, 3 physikalische Formate, 4 Kapazitätsdesigns und 4 historische Nutzungsarten mit 10 SOC-Stufen abdeckt. Unter Verwendung generierter Daten realisiert ein Regressor eine genaue SOH-Schätzung mit mittleren absoluten prozentualen Fehlern unter 6 % bei ungesehenem SOC. Wir prognostizieren, dass die unter der Annahme einer einheitlichen Einführung der vorgeschlagenen Technik 4,9 Milliarden US-Dollar an Stromkosten und 35,8 Milliarden kg CO2-Emissionen einsparen würde, indem sie die Kosten für die Datenkurierung für ein weltweites Szenario der Batterierücknahme im Jahr 2030 mildert. Dieses Papier hebt die Nutzung begrenzter Daten zur Erforschung des erweiterten Datenraums mithilfe generativer Methoden hervor, da die Daten für viele Schätz- und Vorhersageaufgaben zeitaufwendig, teuer und umweltschädlich zu beschaffen sind. Einleitung Die Elektrifizierung des Verkehrs, ein kritischer Sektor im Übergang zu kohlenstoffarmen Energien , hat das auf fossilen Brennstoffen basierende Verkehrsparadigma beispiellos umgestaltet. Lithium-Ionen-Batterien sind für diesen Übergang unerlässlich, da sie erschwingliche, langlebige und sichere Energie für Elektrofahrzeuge (EVs) liefern , . Die Gesamtkapazität von in Gebrauch befindlichen und ausgemusterten EV-Batterien wird bis 2050 32–62 Terawatt übersteigen, was erheblich höher ist als die Schätzung in den Szenarien der Internationalen Agentur für erneuerbare Energien und des Storage Lab . Ausgemusterte EV-Batterien sind jedoch streng reguliert und weisen eine riesige verbleibende Restkapazität auf, die typischerweise über 80 % der Nennkapazität beträgt und stark unterausgelastet ist , . Wenn sie nicht ordnungsgemäß gehandhabt werden, führt dies zu wirtschaftlichen Belastungen  für Hersteller und Benutzer sowie zu nachfolgenden Umwelt- und Gesellschaftsproblemen , einschließlich Ressourcenverschwendung, Risiken in der Lieferkette und Kohlenstoffemissionen , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Vielversprechende Strategien zur Bewältigung der Bedenken hinsichtlich des intermittierenden Anstiegs der Batterierücknahme sind die Wiederverwendung , ,  und das Recycling . Bei der Wiederverwendung werden ausgemusterte Batterien für Anwendungen wie netzgekoppelte Energiespeichersysteme , Stromversorgungen für Wohnhäuser  und Fahrzeuge mit niedriger Geschwindigkeit wiederaufbereitet. Die Wiederverwendung erfordert jedoch vorbereitende Vorbehandlungen, einschließlich Konsistenzprüfung , Kapazitätssortierung  und Gruppierung ,  um die Anwendungsanforderungen zu erfüllen . Trotz der Einführung von Pilotprogrammen , ,  behindert das Fehlen strenger Standards für Nutzungsszenarien und Rücknahmewege die rationale Nutzung der Restkapazität . Das Recycling nutzt alternativ die Restwerte ausgemusterter Batterien durch Materialextraktion oder strukturelle Reparatur , , geeignet für irreversibel abgenutzte Batterien. Im Vergleich zur Pyro- und Hydrometallurgie ,  zeichnet sich das direkte Recycling durch überlegene Rentabilität, geringeren Energieverbrauch und reduzierte Kohlenstoffemissionen aus , , . Durch die Nutzung von Lithiumnachschub und Nachbearbeitung von Kathodenmaterialien erreicht das direkte Recycling eine effiziente Materialstrukturreparatur und Leistungssteigerung . Der Gesundheitszustand (SOH) bestimmt jedoch die benötigte chemische Reagenzmenge und die erwarteten Lithiumnachschubdosen bei der Formulierung von direkten Recyclingstrategien , , . Eine unzureichende Dosierung kann zu einer unvollständigen Reparatur führen, während eine übermäßige Dosierung zur Bildung von Restalkalien auf der Kathodenoberfläche führen kann, was die Wiederherstellungsleistung verschlechtert , . Leider erfordert die SOH-Wiederherstellung eine invasive Materialcharakterisierung ,  und langwierige Kapazitätskalibrierungstests, wobei die nicht-invasive, schnelle und nachhaltige SOH-Akquisition eine offene Herausforderung bleibt. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Um konsistente SOH-Informationen zu gewährleisten, werden EV-Batterien überwacht und Betriebsdaten von Cloud-Plattformen  und Batteriepässen  erfasst. Das Europäische Parlament hat am 14. Juni 2023 die Batterieverordnung verabschiedet, um sicherzustellen, dass ausgemusterte Batterien am Ende ihrer Lebensdauer wiederverwendet, überholt oder recycelt werden können . Das erforderliche Überwachungs- und Aufzeichnungsverfahren ist jedoch nur in der EV-Servicephase zugänglich, ausgemusterte Batterien sind nicht mehr mit der Bordüberwachungseinheit verbunden. Daher ist es schwierig, felddatenverfügbare SOH-Daten abzurufen. Die Integrität der Lebensdaten bleibt eine große Herausforderung und erfordert die SOH-Schätzung ausschließlich anhand von Felddaten, im Gegensatz zu historischen Daten oder unter kontrollierbaren Bedingungen , , . Eine Lösung besteht darin, einen Kapazitätskalibrierungstest auf dem Sammelfeld für ausgemusterte Batterien durchzuführen, d. h. eine SOC-Konditionierung, was unkompliziert ist, aber unerschwingliche Testzeiten und zusätzliche Stromkosten erfordert. Der Hybrid-Puls-Leistungscharakterisierungstest ist eine Alternative zur SOH-Schätzung durch dynamische Puls-Injektion, aber die vollständige Testsequenz dauert über 12 Stunden. Tao et al. nutzten kurze Pulse zur SOH-Schätzung ausgemusterter Batterien, unter der Annahme, dass eine SOC-Konditionierung auf 5 % SOC durchgeführt wurde, was mit zufälligen Rücknahme-SOC-Bedingungen kaum vereinbar war . Neuere Fortschritte bei sensorbasierten Messungen umfassen Röntgenbildgebung , elektrochemische Impedanz , , Glasfasersensorik , , akustische Sensorik , , Teilladung ,  und Puls-Injektion , . Sensorbasierte Techniken befinden sich aufgrund ihrer Invasivität im Labormaßstab, während die Puls-Injektion die Batteriealterung ohne physische Schäden entschlüsselt, gleichzeitig schneller als Teillade- und elektrochemische Impedanz-basierte Methoden ist , , , , , . Die Puls-Injektion ist jedoch eine datenzentrierte Methode, die nur unter der idealen Annahme praktikabel ist, dass die physikalisch gemessenen Daten die Rücknahmebedingungen der Modellbereitstellungsphase umfassen, bekannt als die gemeinsame Herausforderung des Domänenwechsels in der Machine-Learning-Community. Trotz Fortschritten bei Transfer-Learning- und Domänenadaptionsmethoden , ,  bleiben Herausforderungen bestehen, da die Zieldomäne zur Ausrichtung immer noch Vorabinformationen bei der Bereitstellung erfordert und bestehende Lernmethoden für zufällige Rücknahmebedingungen kaum aktualisiert werden können . Eine Alternative ist die Ausweitung des Datentestmaßstabs unter unerforschten Rücknahmebedingungen zur Linderung von Datenknappheit und Heterogenität, was jedoch zu erhöhten Kosten führen kann. Wang et al. schlugen eine Temperatur-Ausgrabungsmethode vor, um reaktionskinetische Vorlieben bei verschiedenen Zwischenzuständen während eines thermochemischen Prozesses zu interpolieren, was die Konstruktion umfangreicher Trainingsdatenbanken bei minimalem thermochemischem experimentellem Maßstab und Kosten als Datenaugmentation für das Training von Machine-Learning-Modellen ermöglicht . Außerdem zeigt generatives Lernen die Möglichkeiten zur SOH-Schätzung mit augmentierten Daten aus teilweise zyklischen Profilen und spart physikalisch getestete Daten , . Die Datenknappheit und Heterogenität im Kontext der Batteriewiederverwendung und des Recyclings sind jedoch aufgrund einer Mischung aus Kathodenmaterialtypen, physikalischen Formaten, Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungsarten noch komplexer, was die potenzielle Integration von zustandsspezifischem Wissen über Alterung in Machine-Learning-Modelle einschränkt. Daher ist es sinnvoll, die Abhängigkeitsbeziehung zwischen Rücknahmebedingungen und Pulsspannungsantworten für die Datengenerierung zu berücksichtigen, ohne langwierige Zeitreihen-Kapazitätskalibrierung und zusätzliche physikalische Experimente gleichzeitig durchzuführen, um die SOH-Schätzleistung zu verbessern. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 In dieser Studie führen wir die Vorbehandlung ausgemusterter Batterien, d. h. die SOH-Schätzung, mit von einem aufmerksamkeitsbasierten variablen Autoencoder generierten Pulsspannungsantwortdaten bei eingesparter Zeit und Kosten für physikalische Messungen durch. Der übergeordnete Prozess allgemeiner Vorbehandlungsschritte, generativer Modelltraining und praktischer Modellbereitstellungsschritte ist in Abb. 1 dargestellt. Die Forschungsidee besteht darin, generatives Lernen zu nutzen, um bereits gemessene Daten für die Untersuchung von Pulsspannungsantworten unter kontinuierlichen Rücknahmebedingungen, d. h. SOC-Verteilungen im Stadium der Sammlung ausgemusterter Batterien, zu nutzen. Die nachgeschaltete SOH-Schätzung wird ohne physikalisch gemessene Pulsantwortdaten implementiert, wodurch Vorbehandlungsstromkosten und Kohlenstoffemissionen eingespart werden, die andernfalls für die Konditionierung des SOC auf das erwartete Niveau erforderlich wären. Im Vergleich zur Amperestunden-Integralmethode und der Machine-Learning-Puls-Injektion unterstreicht das generative Lernen eine schnellere Generierungsgeschwindigkeit und eine genaue Schätzung. Mit generierten Daten schätzt ein einfacher Regressor den SOH mit geringem Fehler unter ungesehenen oder unzugänglichen SOC-Rücknahmebedingungen in der Datenbank erfolgreich, ein herausforderndes Out-of-Distribution (OOD)-Problem. Das OOD-Problem wird durch das Erlernen des vererbten physikalischen Musters zwischen der SOC-Bedingung und der Spannungantwort gelöst, die durch den schnellen Puls induziert wird. Wir demonstrieren die Generalisierbarkeit unserer Methode durch Verifizierung an 2700 physisch gemessenen Proben, die 3 Kathodenmaterialtypen, 3 physikalische Formate, 4 Kapazitätsdesigns und 4 historische Nutzungsarten (1 beschleunigtes Labortestalterung, 3 EV-Fahrten, darunter 1 rein elektrischer Antriebsstrang und 2 Hybrid-Antriebsstrangmodi) umfassen. Generatives Lernen eignet sich für Interpolation und Extrapolation durch Integration von Vorwissen über Rücknahmebedingungen in die latente Skalierung des Datenraums von Modellparametern, wodurch Messzeit, Stromkosten und daraus resultierende Kohlenstoffemissionen eingespart werden, ohne die Genauigkeit der SOH-Schätzung zu beeinträchtigen. Eine konservative globale Fallstudie zur Batterierücknahme im Jahr 2030 unterstreicht die Bedeutung einer schnellen und nachhaltigen SOH-Schätzung in pyro-, hydro- und Direktrecycling-Umgebungen. Durch technische-ökonomische Analyse könnte die generative lernunterstützte SOH-Schätzung bis 2030 weltweit 4,9 Milliarden US-Dollar Stromkosten einsparen und 35,8 Milliarden kg CO2-Emissionen reduzieren. Wir diskutieren die Modellinterpretierbarkeit, die Auswirkungen der Recycling-Vorbehandlung und breitere Aspekte zukünftiger intelligenter Recycling-Vorbehandlungsrichtungen, die mit maschinellem Lernen integriert sind.    Die Vorbehandlungsschritte für ausgemusterte Batterien umfassen SOC-Konditionierung, physikalische Messungen, maschinelles Lernen zur SOH-Diagnose und den Entscheidungsprozess für die zweite Lebensdauer vor der Wiederverwendung oder dem Recycling. SOC-Konditionierung bezieht sich auf die Einstellung der SOC-Werte der ausgemusterten Batterien auf gewünschte Niveaus mithilfe der traditionellen Konstantstrom-Konstantspannungs-Methode (CCCV).   Das Schema des aufmerksamkeitsbasierten variablen Autoencoders zur Generierung von Pulsspannungsantwortdaten.   Die praktische Nutzung des Datengenerierungsmodells zur SOH-Schätzung erfordert keine zusätzliche SOC-Konditionierung. Das trainierte maschinelle Lernmodell wird von den generierten Daten überwacht und empfängt im Bereitstellungsstadium sofort Pulsspannungsantworten.   Die wirtschaftlichen und ökologischen Vorteile und die schnelle Generierungsgeschwindigkeit unserer generativen Lernmethodik durch Einsparung von SOC-Konditionierungskosten im globalen Szenario der Batterierücknahme im Jahr 2030. a b c d Ergebnisse Datensatzbeschaffung Datenknappheit und Heterogenität sind große Herausforderungen bei datengesteuerter Batteriediagnose und -prognose, insbesondere bei ausgemusterten Batterien. Wir sammelten 2700 Proben von 270 physisch ausgemusterten Batterien über breite SOC-Bereiche, d. h. von 5 % bis 50 % in 5 %-Schritten. In Abb. 2a deckt der Datensatz 3 vorherrschende Kathodenmaterialtypen ab, darunter 119 physisch gesammelte NMC- (Nickel-Mangan-Kobalt-Oxid), 56 LFP- (Lithium-Eisenphosphat) und 95 LMO- (Lithium-Mangan-Oxid) ausgemusterte Batterien, die 3 physikalische Formate (zylindrisch, Pouch, prismatisch) und 4 historische Nutzungsmuster (1 beschleunigter Labortest, 3 EV-Nutzungen, darunter 1 rein elektrischer Antriebsstrang und 2 Hybrid-Antriebsstrangmodi) umfassen. Wir betonen, dass die Einbeziehung hochgradig heterogener Testproben unseren Datensatz zum größten schnellen Puls-basierten Datensatz für die SOH-Schätzung ausgemusterter Batterien bis heute macht und die Modellgeneraliserbarkeit über die physisch gemessenen Datensätze hinaus erleichtert.    Der Sankey-Plot für die Verteilung ausgemusterter Batterien umfasst Kathodenmaterialtypen, physikalische Formate, Kapazitätsdesigns und historische Nutzungsarten.   Pulsstrom und die anschließende Spannungsantwort der ausgemusterten Batterien, wobei die Merkmale aus den Wendepunkten extrahiert werden, d. h. den Punkten mit einer zweiten Ableitung der Spannungsantwortkurve von Null. Die 21 Merkmalspunkte, von U1 bis U21, werden extrahiert. Die Aufzeichnungsfrequenz für die Rohdaten beträgt 100 Hz. Die Ruhezeit zwischen jedem Puls im C-Rate beträgt 25 Sekunden. Beachten Sie, dass C die Ladungs- (Entlade-) Rate bezeichnet, wenn 1 Stunde Ladung (Entladung) durchgeführt wird. Die Umgebungstemperatur wird bei 25 °C kontrolliert.   Die SOH-Verteilung (Gaußsche Anpassung) der 2,1-Ah- und 21-Ah-Batterien zur Veranschaulichung.   Die Beziehung zwischen gemessener Pulsspannungsantwort und kalibrierter SOH aus Kapazitätskalibrierungstests unter variablen Ladezustandsbedingungen (SOC). Die erste Merkmalsdimension, U1, wird dargestellt.   Veranschaulichung von Interpolations- und Extrapolationsdatengenerierungsfällen unter verschiedenen Rücknahme-SOC-Verteilungen von Batterien. Detaillierte Testeinstellungen finden Sie in den ergänzenden Noten 1 und 2, wobei die C-Rate über die Kathodenmaterialtypen hinweg identisch ist. Quelldaten werden als Quelldatei bereitgestellt. a b c d e Im Gegensatz zur herkömmlichen Konstantstrom-Konstantspannungs- (CCCV) Prüfung verursacht der Puls-Test keine langen Testzeiten und keine zusätzlichen Schäden an den ausgemusterten Batterien. Daher verwenden wir die CCCV-Ergebnisse als Benchmark-Kapazitätswerte für SOH. Puls-Testdaten werden als Trainingsdaten für das generative Lernmodell verwendet. Auch wenn der Batteriekathodenmaterialtyp variiert, führen wir eine standardisierte und zugängliche Merkmalskonstruktion durch, die die Kompatibilität im praktischen Einsatz gewährleistet. Abbildung 2b zeigt die Merkmalsextraktion nach der Pulsstrominjektion. Die experimentellen Einstellungen für CCCV und Puls-Injektion finden Sie in den ergänzenden Noten 1. Für die ersten fünf injizierten Pulse werden die Wendepunkte, d. h. die Punkte mit einer zweiten Ableitung von Null der Spannungsantworten, als Merkmale aufgezeichnet, was zu 21-dimensionalen Merkmalen führt. Trotz Pulszeiten im Sekundenbereich führen wir auch eine Empfindlichkeitsmessung der Pulsbreite mit dem doppelten Ziel durch, die Pulsrobustheit zu überprüfen und die Testzeit weiter zu verkürzen, im Bereich von 30 ms bis 5 s. Wir berücksichtigen die beschleunigte Alterung in Labortests (Ergänzende Notiz 2) und die reale EV-Fahralterung, obwohl explizite Fahrprofile aufgrund von Datenschutzbeschränkungen ignoriert werden. In Abb. 2c werden die SOH-Verteilungen der beschleunigten Alterungsbatterien (NMC, 2,1 Ah) und der reinen EV-Fahralterungsbatterien (NMC, 21 Ah) dargestellt. Beachten Sie, dass die SOH-Werte in einem breiten SOH-Bereich von 0,6 bis 1 komplementär sind. Die gesammelten Daten sind repräsentativ für Rücknahmeszenarien von Batterien, auch mit extremen frühen Rückfällen. Die SOH-Verteilungen anderer gesammelter Batterien (LMO, 10 Ah und LFP 35 Ah) decken eine breite SOH-Verteilung ab, siehe Abb. S1. Die Puls-Tests werden bei verschiedenen SOC-Niveaus von 5 % bis 50 % wiederholt, um die Zufälligkeit der Sammlung von ausgemusterten Batterien zu simulieren. Der getestete SOC-Bereich beruht auf der Annahme, dass ausgemusterte Batterien entweder einen niedrigen SOC aufweisen oder einer Zwangsentladung für sichere Lageranforderungen unterliegen, sodass die SOC-Obergrenze bei 50 % liegt. In Abb. 2d werden die ersten Dimensionen der extrahierten Merkmale von beschleunigten Alterungsbatterien (NMC, 2,1 Ah) und EV-Fahralterungsbatterien (NMC, 21 Ah) dargestellt. Trotz Unterschieden in Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungsarten weisen die Pulsspannungsantworten ein konsistentes Alterungsmuster auf, ebenso wie andere ausgemusterte Batterien für andere Merkmalsdimensionen, siehe Abb. S2–S5. Die SOC-Verteilung ausgemusterter Batterien ist jedoch kontinuierlich und kann daher nicht durch physikalische Messungen erschöpft werden. Anstatt den Datentestmaßstab zu erweitern, verwenden wir bereits getestete Pulsspannungsantwortdaten, um diversifiziertere Daten über SOC-Bedingungen hinweg zu generieren. In Abb. 2e werden zwei Generierungsszenarien, d. h. Interpolation und Extrapolation, dargestellt, wobei die Einsparungen bei Einheitskonditionierung, Stromersparnis, CO2-Emissionsreduzierungen und deren Berechnungsmethoden in den ergänzenden Tabellen 1–3 aufgeführt sind. Generierung von Pulsspannungsantwortdaten Wir betrachten zunächst die Verwendung der bereits gemessenen Pulsspannungsantwortdaten zur Rekonstruktion selbst, anstatt direkt neue Datenstichproben zu generieren. Die Rekonstruktion bedeutet, dass die gemessenen Daten zunächst in einen latenten Variablenraum komprimiert werden, wobei eine gelernte Struktur aus

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