```html
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Författare: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Sammanfattning Grafenbaserade organiska ljusemitterande dioder (OLEDs) har nyligen framträtt som en nyckelfaktor i nästa generations skärmar och belysning, främst på grund av deras potential för mycket flexibla ljuskällor. Deras effektivitet har dock i bästa fall varit jämförbar med konventionella, indiumtennoxidbaserade motsvarigheter. Vi föreslår här en idealisk elektrodstruktur baserad på ett synergistiskt samspel mellan TiO2-lager med högt brytningsindex och hålinjektionslager med lågt brytningsindex som sandwichar grafenelektroderna, vilket resulterar i en idealisk situation där förstärkning genom kavitetresonans maximeras samtidigt som förlust till ytplasmon-polaritoner minimeras. Det föreslagna tillvägagångssättet leder till OLEDs som uppvisar ultralåg extern kvanteffektivitet på 40,8 och 62,1 % (64,7 och 103 % med en halvklotslins) för enkel- och multiledade enheter, respektive. OLEDs tillverkade på plast med dessa elektroder är upprepade gånger böjbara med en radie på 2,3 mm, delvis på grund av att TiO2-lagren tål böjspänning upp till 4 % via sprickavböjningstålighet. Introduktion Formfaktorfördelar som flexibilitet och töjbarhet har gett organiska ljusemitterande dioder (OLEDs) stor uppmärksamhet för användning i nya enheter som bärbara, rullbara eller vikbara skärmar som kräver rörlighet, deformerbarhet och/eller expanderbarhet , . Fullständig realisering av sådan potential är dock inte trivial och kräver betydande ansträngningar inom olika områden, såsom utveckling av lågtemperaturs tunnfilmstransistorteknologier och/eller flexibel inkapsling . En annan viktig aspekt att beakta för mycket flexibla skärmar är att hitta transparenta elektroder (TEs) som kan ersätta indiumtennoxid (ITO) elektroder, vilka vanligtvis lider av begränsad flexibilitet och potentiella kostnadsproblem relaterade till hög efterfrågan och/eller instabil tillgång . I detta avseende har flera typer av flexibla transparenta elektroder såsom metallnanotrådar, kolbaserade material (till exempel kolnanorör eller grafen) och metallnät kopplade med andra typer av TEs föreslagits för OLEDs , , , , , . Bland dessa har grafen – ett atomärt tunt lager av sp2-hybridiserade kolatomer – ansetts lovande eftersom den unika kombinationen av dess inneboende tunnhet och överlägsna elektriska egenskaper förväntas möjliggöra ideala transparenta elektroder som har låg eller ingen optisk dis, slät yttopologi som förhindrar ojämnhetsinducerad elektrisk kortslutning och nedbrytning, hög transmittans, lågt arkresistans och hög grad av flexibilitet samtidigt , . Enkel framställning av högkvalitativt grafen på stora plastsubstrat har nyligen demonstrerats för transparenta elektroder med produktionskompatibla metoder av industrisektorer, vilket visar deras praktiska genomförbarhet , . Både enkellagergrafen (SLG) och flerskiktsgrafen (MLG) har visats ha tillräcklig prestanda för TEs i OLEDs , . Särskilt effektiva grafenbaserade OLEDs har uppnåtts med hjälp av hålinjektionslager (HILs) som används för att övervinna deras relativt låga utgångsfunktion, som är känd för att vara runt 4,5 eV. Sådana injektionslager inkluderar ledande polymerer med graderade elektroniska egenskaper som kallas självorganiserande graderade HIL (GraHIL) , och tunna MoO3-buffertlager kopplade med ledande polymerer av poly(3,4-etylendioxitiofen):polystyrensulfonat (PEDOT:PSS) . Trots detta var energieffektiviteten och den externa kvanteffektiviteten (EQE) hos dessa toppmoderna grafenbaserade OLEDs fortfarande i paritet med ITO-baserade OLEDs, om inte en skrymmande halvklotslins användes för utkopplingförstärkning . Att säkra högsta möjliga effektivitet är särskilt viktigt för flexibla skärmar som används i mycket bärbara eller bärbara applikationer, eftersom de ofta måste förlita sig på batterier med en ganska begränsad energikapacitet på grund av begränsningar i storlek, vikt eller formfaktorer. Detta kräver utveckling av en enhetsarkitektur som kan maximera effektiviteten hos grafenbaserade OLEDs. En viktig utmaning är att utveckla en struktur eller metodik för att låsa upp deras fulla optiska potential men samtidigt bevara grafenets fördelar i formfaktorer så mycket som möjligt. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 För detta ändamål utforskar vi här en enkel elektrodarkitektur baserad på TiO2-lager med högt brytningsindex och HILs med lågt brytningsindex som sandwichar grafenelektroderna. Med den optiska designen som utnyttjar det synergistiska samarbetet mellan de höga och låga indexlagren som kontrollerar både kavitetresonansförstärkning och förlust till ytplasmon-polaritoner (SPP), uppvisar de föreslagna grafenbaserade OLEDs en ultralåg EQE som är oöverträffad i de som använder grafen som transparent elektrod. Dessutom avslöjas en ovanligt hög motståndskraft hos TiO2 mot böjspänning som möjliggör plast-OLEDs som inte bara är effektiva utan också mycket flexibla. Resultat Optisk design av högeffektiva grafenbaserade OLEDs Effektiviteten hos OLEDs begränsas i slutändan av en ändlig utkopplingseffektivitet som vanligtvis är cirka 20 % i bästa fall för enheter med isotropa emitterare. Bland olika scheman för utkopplingförstärkning som föreslagits hittills , har en metod baserad på mikroresonanskavitet fördelar i det att den bibehåller en plan geometri utan att använda någon mikro/nanostrukturering eller linjär struktur så att de OLEDs som tillverkas därigenom inte utsätts för elektriska kortslutningar och optiska artefakter som är ogynnsamma för displayapplikationer (t.ex. suddighet, diffraktion och så vidare) men ändå kan uppvisa mycket rena, mättade röda (R), gröna (G), blå (B) primärfärger med ökad effektivitet , . Med en svag men ändå signifikant mikroresonanseffekt kan ITO-baserade OLEDs också optimeras för maximal effektivitet, utan att orsaka någon optisk dis eller suddighet, helt enkelt genom att justera tjockleken på ITO-lagren; i detta schema uppnås en första ordningens, 3 /4 kavitetdesign, där λ refererar till våglängden, med den öppna änden av kavitetmoden placerad vid ITO/substratgränssnittet , . I fallet med ITO-fria, grafenbaserade OLEDs, kan grafenelektroderna dock inte göras tillräckligt tjocka för att kontrollera kavitetens längd, vilket gör det utmanande att öka effektiviteten genom resonanseffekten . 15 16 17 λ 18 19 20 Som ett alternativt mått kan man placera ett tunt lager med högt brytningsindex ( H) under grafenlagren som visas i   på ett sätt som liknar dielektriskt belagda tunna metallelektroder , , , . Eftersom ljus kan passera genom grafenet med liten fasskillnad på grund av den inneboende tunnheten hos en grafenelektrod, kan en 3 /4 kavitetdesign bekvämt uppnås, till exempel med den optiska tjockleken hos det organiska plus injektionslagret och lagret med högt brytningsindex satt till cirka 2 /4 respektive  /4 ( ). Särskilt fungerar det ' /4-tjocka' högeffektiva lagret också som en metallfri, dielektrisk spegel som möjliggör betydande reflektans från den nedre elektrodaggregatet ( bot) för ljus som infaller från de organiska lagren, vilket kan bekräftas i graferna som visas längst ner i  . Detta ger grafenbaserade OLEDs möjligheter att öka sin effektivitet via resonanseffekten, vilket annars inte skulle vara möjligt. Det visas att  bot och den medföljande resonansförstärkningen ökar med  H ( ). Det höga brytningsindexet är också fördelaktigt med avseende på flexibilitet eftersom den önskade optiska tjockleken ( H H) kan uppnås med låg fysisk tjocklek  H, och eftersom böjningsinducerad sprickbildning i en given film generellt bildas vid en lägre startspänning med en större fysisk tjocklek . Ett framgångsrikt högeffektívt lager i detta schema bör således ha så stort  H som möjligt. Dessutom bör det vara transparent, och framför allt, bör det inte skadas av en given grafenöverföringsprocess. Bland olika kandidater är ett sputterat TiO2-lager transparent i det synliga spektralområdet och har ett relativt högt brytningsindex ( =2,5). Till skillnad från andra högeffektiva lager vi provade, visar det sig att TiO2-lagret har kemisk uthållighet som är robust mot grafenöverföringsprocesser som använder lösningsmedel, såsom aceton eller isopropanol (IPA), vilket möjliggör bildandet av ett högkvalitativt grafenelektrod ovanpå det ( ). n Fig. 1a 17 20 21 22 λ λ λ Fig. 1b λ R Fig. 1c,d R n Kompletterande figur 1 n d d 23 n n Kompletterande figur 2   ( ) Schematisk enhetsstruktur av de föreslagna OLEDs. ( ) Elektromagnetiskt fältintensitetsfördelning (streckade linjer) för de studerade OLEDs för deras respektive första ordningens kavitetdesign. Fältintensitetsfördelningen för den grafenbaserade OLED utan TiO2 visas också för jämförelse för fallet där tjockleksvärdena för organiska lager är desamma som för OLEDs med TiO2 men utan HILs med lågt brytningsindex. ( , ) Beräknad maximal extern kvanteffektivitet ( EQE) för grafenbaserade OLEDs med TiO2 underlager som en funktion av TiO2 och organisk lagertjocklek ( TiO2 respektive  org). Streckade linjer representerar konturlinjer för  EQE på 10, 20, 30 eller 40 % som indikerats i grafen. ( ) Utan HIL med lågt brytningsindex; ( ) med GraHIL som HIL med lågt brytningsindex. Längst ner i varje fall presenteras reflektansen ( bot) från den nedre elektrodaggregatet (TiO2/grafen/(HIL)) som helhet som en funktion av  TiO2 för ljus som infaller från de organiska lagren. a b c d η d d η c d R d Det är värt att notera att en mikroresonanskavitetstruktur av högre ordning (till exempel andra ordningens, 5 /4 kavitet) baserad på ett tjockt organiskt skikt också kan vara möjlig. I detta arbete valdes dock en första ordningens kavitetdesign först eftersom den resulterar i en starkare Purcell-effekt och färre vågledarlägen än designen av högre ordning, vilket ytterst leder till större utkopplingseffektivitet och EQE , . Utmaningar kvarstår för första ordningens kavitetdesign eftersom den ideala platsen för en emissionszon är begränsad vid den första antinoden från det organiska/metalliska gränssnittet, vilket gör det svårt att minska SPP-lägen genom längre emitter-till-metallavstånd , . En alternativ metod som typiskt används för SPP-reduktion är att införliva interna vågiga strukturer eller korrugeringar , men toleransen för elektriska kortslutningar kan ofta komprometteras av sådana metoder. Metoden vi använder här är att inkludera ett lager med lågt brytningsindex, vilket har visat sig effektivt minska SPP-lägen , . Lyckligtvis har GraHIL eller ett självorganiserande graderat hålinjektionslager bestående av PEDOT:PSS och kopolymeren tetrafluoreten-perfluoro-3,6-dioxa-4-metyl-7-oktensulfonsyra (PFI), som tidigare föreslagits av författarna och visat sig vara mycket effektivt för att förbättra hålinjektionen i grafenbaserade OLEDs , ett brytningsindex runt 1,42 vid λ på 550 nm ( ), vilket är mycket lägre än för typiska organiska lager ( =1,8). Med det synergistiska samspelet mellan högeffektiva (H) TiO2- och lågeffektiva (L) GraHIL-lager, kan förstärkning av resonanseffekten och minskning av SPP-lägen således göras samtidigt så att EQE kan ökas avsevärt även utan utkopplingsstrukturer. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 Kompletterande figur 3 n  presenterar de optiska simuleringsresultaten baserade på en avancerad klassisk elektromagnetisk teori sammanfattad av Furno  .  över hela det synliga spektralområdet, och vid   på 550 nm. Formalismen tar hänsyn till Purcell-faktor, dipolorienteringseffekt och excitationer till SPP- och vågledarlägen. En omfattande inkludering av alla dessa faktorer visar sig vara avgörande för en exakt analys och kvantitativ design, eftersom underskattning eller överskattning kan uppstå när man använder en förenklad metod som inte tar hänsyn till en eller flera av dessa effekter (se  ;   och   för exempel). Resultaten indikerar att användningen av GraHIL omfördelar de relativa kraftinnehållen mellan olika lägen mot mindre in-plan vågvektorer så att kraften som kopplas till SPP-lägen minskas och de utkopplade portionerna ytterligare förstärks ( ). Det kan också ses i   att användningen av TiO2-lagret under grafen effektivt undertrycker mängden kraft som kopplas till vågledar- och substratlägen via resonansförstärkning. Detta leder till en signifikant ökning av utkopplingseffektiviteten, även om förlusten till evanescenta lägen också visas öka på grund av förskjutningen av tvärgående elektriska vågledarlägen mot högre normaliserade in-plan vågvektorer ( ). Den kombinerade användningen av högeffektiva (H) TiO2- och lågeffektiva (L) GraHIL-lager resulterar i en idealisk situation där resonansförstärkningen är stor, men förlusten till SPP/evanescenta lägen minimeras. Dessutom skapar den kombinerade användningen en situation som liknar HL-staplar, som typiskt används för flerskikts tunna filmbeläggningar , och förstärker ytterligare  bot ( ), vilket möjliggör ytterligare förstärkning i Fabry–Perot resonanseffekten. Vad som gör den föreslagna tekniken unik och avancerad i förhållande till konventionella teknologier är just det synergistiska samarbetet mellan dessa höga och låga indexlager som möjliggör optisk hantering av både resonanseffekten och SPP-förlusten till fördel för maximal utkoppling; och ytterligare resonansförstärkning via HL-stackning. Tillsammans med deras naturliga kompatibilitet med önskade elektriska egenskaper (t.ex. effektiv hålinjektion), tillåter alla dessa optiska fördelar att man fullständigt låser upp även den dolda potentialen hos vad plana OLEDs verkligen kan erbjuda. Konturdiagram erhållna för optiskt tillgänglig maximal EQE ( EQE (max)) som en funktion av organisk ( org) och TiO2-tjocklek ( TiO2) presenterade i   visar att  EQE (max) kan vara så hög som 44 % i enheter med både GraHIL- och TiO2-lager, medan den skulle begränsas till 38 % utan GraHIL eller 31 % utan TiO2. Optimala förhållanden motsvarar en situation där  H (med H som TiO2) närmar sig  /(4 H) (55 nm för  =550 nm). Det kan också noteras att  EQE (max) på 44 % är högre än vad som förväntas för optimerade, konventionella tunna metallbaserade kavitet-OLEDs med samma emitter. Detta kan tillskrivas det faktum att den föreslagna arkitekturen är mindre utsatt för förlust på grund av fotonabsorption och/eller SPP-mode excitation inom halvtransparenta elektroder (se   och   för jämförelse med de av konventionella tunna metallbaserade kavitet-OLEDs). Figur 2a,b et al 19 λ Kompletterande figur 4 Kompletterande tabell 1 Kompletterande anmärkning 1 Kompletterande figur 5a Kompletterande tabell 2 Kompletterande figur 5b 30 R Fig. 1d η d d Fig. 1c,d η d λ n λ η Kompletterande figur 6 Kompletterande tabell 3   ( , ) Beräknade effektdissipationsspektra viktade med emitterspektrumet i godtyckliga enheter (mappade som en färg definierad i färgstapeln) kontra in-plan vågvektor: ( ) med TiO2 men utan GraHIL; ( ) med både TiO2 och GraHIL. De svarta streckade linjerna indikerar gränslinjer som delar representativa optiska lägen inklusive utkopplade, substratbegränsade (subs), vågledade (wg) och evanescenta lägen. ( ) Beräknad effektdissipation kontra normaliserad in-plan vågvektor vid  =550 nm för olika elektrodstrukturer under studium. För enheterna med TiO2 var  TiO2 fast vid 55 nm och  org valdes för optimala förhållanden i varje fall. För enheterna utan TiO2 sattes  org till samma värde som motsvarande enhet i enheterna med TiO2. a b a b c λ d d d Enhetsprestanda för tillverkade grafenbaserade OLEDs Inspirerade av simuleringsresultaten som visas ovan, tillverkade vi gröna OLEDs baserade på fosforescerande emitter av bis(2-(2-pyridinyl- )fenyl-C)(acetylacetonato) iridium (III) (Ir(ppy)2acac) i konfigurationen glas/anod/(HIL)/OS1/LiF/Al med olika anod/(HIL) strukturer av TiO2/grafen/GraHIL; grafen/GraHIL; och ITO (185 nm)/GraHIL, där OS1 hänvisar till en organisk flerskiktsstruktur definierad i metoder. Experimentella resultat presenterade i   visar att den maximala EQE, energieffektivitet och ström effektivitet som erhölls för den TiO2/grafen/GraHIL-baserade enheten är så hög som 40,8 %, 160,3 lm W−1 och 168,4 cd A−1, respektive, medan dessa värden är begränsade till 31,7 %, 112,6 lm W−1 och 119,0 cd A−1 för den grafen/GraHIL-baserade enheten, och 27,4 %, 104,3 lm W−1 och 106,2 cd A−1 för ITO/GraHIL-baserade enheten. Den observerade höga EQE i den TiO2/grafen/GraHIL-baserade enheten bekräftar den synergistiska rollen för både TiO2- och GraHIL-lagren och överensstämmer med simuleringsresultaten. Med en halvklotslins optiskt kopplad till baksidan av ett substrat, uppvisar den TiO2/grafen/GraHIL-baserade enheten EQE, energieffektivitet och ström effektivitet så höga som 64,7 %, 250,4 lm W−1 och 257,0 cd A−1, respektive, vilket ytterligare illustrerar den lovande potentialen hos de föreslagna grafenbaserade OLEDs. Vi utökade sedan det föreslagna schemat till en tandem, multiledad OLED, där den netto EQE förbättras (på bekostnad av spänning) eftersom den slutligen ges som summan av de individuella OLEDs ; detta tillvägagångssätt är populärt eftersom den förbättrade EQE generellt leder till längre driftlivslängd . TiO2/grafen/GraHIL-baserade multiledade OLEDs som innehåller ett laddningsgenereringslager (CGL) av 2,9-dimetyl-4,7-difenyl-1,10-fenantrolin (BCP):Li/MoO3 uppvisar EQE och energieffektivitet så höga som 62,1 % och 120,8 lm W−1 (103,2 % och 183,5 lm W−1 med halvklotslinsen), vilket demonstrerar toppmodern prestanda och den mångsidiga tillämpligheten hos den föreslagna elektrodstrukturen. Simuleringen indikerar att det observerade värdet motsvarar summan av EQE-värdena för motsvarande andra ordningens kavitetstrukturer (en med emissionszonen nära den andra antinoden från katoden; och den andra med emissionszonen nära den första antinoden från katoden) med en elektrisk balansfaktor på 0,89 (se  ,   och   för den detaljerade strukturen för multiledade OLEDs samt den detaljerade diskussionen om simuleringsresultaten). N Fig. 3 31 32 Kompletterande figur 7 Kompletterande tabell 4 Kompletterande anmärkning 2   ( – ) EQE ( ) energieffektivitet ( ) och ström effektivitet ( ) kontra luminanskarakteristik för grafenbaserade OLED a c a b c

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Det här ljudet är producerat på berättelsens originalspråk!

Forskare låser upp ultraeffektiva flexibla skärmar med grafen och titandioxid

About Author

KOMMENTARER

HÄNG TAGGAR

DENNA ARTIKEL PRESENTERAS I

Related Stories

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps