```html
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Autors: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Resum Els díodes orgànics emissors de llum (OLEDs) basats en grafè han sorgit recentment com un element clau essencial en pantalles i il·luminació de propera generació, principalment a causa de la seva promesa per a fonts de llum altament flexibles. Tanmateix, la seva eficiència ha estat, en el millor dels casos, similar a la dels seus homòlegs convencionals basats en òxid d'indi i estany. Aquí proposem una estructura d'elèctrode ideal basada en una interacció sinèrgica de capes de TiO₂ d'alt índex i capes d'injecció de forats de baix índex que envolten elèctrodes de grafè, la qual cosa resulta en una situació ideal on l'augment per ressonància de cavitat es maximitza i la pèrdua a polaritons de plasmons superficials es redueix. L'enfocament proposat condueix a OLEDs que exhibeixen una eficiència quàntica externa ultraalta del 40,8 i 62,1% (64,7 i 103% amb una lent d'hemisferi) per a dispositius de junta simple i múltiple, respectivament. Els OLEDs fabricats sobre plàstics amb aquests elèctrodes són repetidament doblegables a un radi de 2,3 mm, en part a causa de les capes de TiO₂ que suporten una tensió de flexió de fins al 4% mitjançant el toughening per desviació de fissures. Introducció Avantatges de factor de forma com la flexibilitat i l'extensibilitat han donat als díodes orgànics emissors de llum (OLEDs) una gran atenció per al seu ús en dispositius emergents com pantalles portàtils, enrotllables o plegables que requereixen mobilitat, deformabilitat i/o expandibilitat , . La realització completa d'aquest potencial, però, no és trivial i requereix un esforç significatiu en diversos aspectes, com el desenvolupament de tecnologies de transistors de pel·lícula fina a baixa temperatura i/o encapsulació flexible . Un altre aspecte important a considerar per a pantalles altament flexibles és trobar elèctrodes transparents (TEs) que puguin reemplaçar els elèctrodes d'òxid d'indi i estany (ITO), que generalment pateixen una flexibilitat limitada i possibles problemes de cost associats a una alta demanda i/o un subministrament inestable . En aquest sentit, s'han proposat diversos tipus de elèctrodes transparents flexibles com nanofils metàl·lics, materials a base de carboni (per exemple, nanotubs de carboni o grafè) i reixetes metàl·liques acoblades amb altres tipus de TEs per a OLEDs , , , , , . Entre ells, el grafè —un full atòmicament prim d'àtoms de carboni hibridats sp²— ha estat considerat prometedor perquè la combinació única de la seva primesa inherent i les seves característiques elèctriques superiors s'espera que permeti elèctrodes transparents ideals que tinguin poca o cap boira òptica, una topologia superficial llisa que eviti curtcircuits elèctrics induïts per rugositat i degradació, alta transmitància, baixa resistència superficial i un alt grau de flexibilitat tot alhora , . Recentment, s'ha demostrat la preparació fàcil de grafè d'alta qualitat sobre substrats de plàstic a gran escala per a elèctrodes transparents amb mètodes compatibles amb la producció en massa per sectors industrials, demostrant la seva viabilitat pràctica , . Tant el grafè monocapa (SLG) com el grafè multicapa (MLG) han demostrat tenir un rendiment adequat com a TEs en OLEDs , . En particular, s'han aconseguit OLEDs eficients basats en grafè amb l'ajuda de capes d'injecció de forats (HILs) utilitzades per superar la seva funció de treball relativament baixa, que se sap que és al voltant de 4,5 eV. Aquestes capes d'injecció inclouen polímers conductors amb propietats electròniques graduades anomenats HIL graduada autoorganitzada (GraHIL) , i capes de buffer primes de MoO₃ acoblades amb polímers conductors de poli(3,4-etilenodioxitiofè): sulfonat de poliestirè (PEDOT:PSS) . No obstant això, l'eficiència energètica i l'eficiència quàntica externa (EQE) d'aquests OLEDs basats en grafè d'última generació encara estaven a la par amb els OLEDs basats en ITO, tret que s'utilitzés una lent hemisfèrica voluminosa per millorar la sortida de llum . Assegurar la màxima eficiència possible és particularment important per a pantalles flexibles aplicades a aplicacions altament portàtils o portàtils, ja que sovint han de dependre de bateries amb una capacitat energètica força limitada a causa de les restriccions de mida, pes o factor de forma. Això requereix el desenvolupament d'una arquitectura de dispositiu que pugui maximitzar l'eficiència dels OLEDs basats en grafè. Un repte clau és desenvolupar una estructura o metodologia per desbloquejar el seu ple potencial òptic conservant al màxim els mèrits del grafè en els factors de forma. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Amb aquesta finalitat, aquí explorem una arquitectura d'elèctrode simple basada en capes de TiO₂ d'alt índex i HILs de baix índex que envolten elèctrodes de grafè. Amb el disseny òptic que aprofita al màxim la col·laboració sinèrgica entre les capes d'alt i baix índex que controlen tant l'augment de la ressonància de cavitat com la pèrdua a polaritons de plasmons superficials (SPP), els OLEDs basats en grafè proposats exhibeixen una EQE ultraalta que no té precedents en aquells que utilitzen grafè com a elèctrode transparent. A més, es revela una resistència inusualment alta del TiO₂ a la tensió de flexió que permet OLEDs de plàstic que no només són eficients sinó també altament flexibles. Resultats Disseny òptic d'OLEDs basats en grafè d'alta eficiència L'eficiència dels OLEDs està limitada últimament per una eficiència de sortida finita que normalment és d'un 20% com a màxim per a dispositius amb emissors isotròpics. Entre els diversos esquemes d'augment de la sortida de llum proposats fins ara , un mètode basat en la ressonància de microcavitat té avantatges ja que manté una geometria plana sense utilitzar cap micro/nanoestructuració o estructura lenticular, de manera que els OLEDs fabricats amb aquest mètode no estan subjectes a curtcircuits elèctrics i artefactes òptics desfavorables per a aplicacions de pantalla (per exemple, desenfocament, difracció, etc.) però poden exhibir colors primaris vermell (R), verd (G), blau (B) altament purs i saturats amb l'eficiència augmentada , . Amb un efecte de microcavitat feble però encara significatiu, els OLEDs basats en ITO també es poden optimitzar per a la màxima eficiència, sense incorreure en cap boira òptica o desenfocament, simplement ajustant el gruix de les capes d'ITO; en aquest esquema, es realitza un disseny de cavitat de primer ordre, 3λ/4, on λ es refereix a la longitud d'ona, amb l'extrem obert del mode de cavitat situat a la interfície ITO/substrat , . En el cas dels OLEDs sense ITO, basats en grafè, els elèctrodes de grafè no es poden fer prou gruixuts per controlar la longitud de la cavitat, la qual cosa dificulta augmentar l'eficiència mitjançant l'efecte de ressonància . 15 16 17 18 19 20 Com a mesura alternativa, es pot col·locar una capa prima amb un alt índex de refracció (nH) sota les capes de grafè, tal com es mostra a la  , de manera similar als elèctrodes metàl·lics prims encapsulats amb dielèctrics , , , . Com que la llum pot passar a través del grafè amb una petita diferència de fase a causa de la primesa inherent d'un elèctrode de grafè, es pot aconseguir convenientment un disseny de cavitat 3λ/4, per exemple, amb el gruix òptic dels capes orgàniques més d'injecció i la capa d'alt índex de refracció establert aproximadament a 2λ/4 i λ/4, respectivament (Figura 1b ). En particular, la capa d'alt índex de gruix 'λ/4' també funciona com un mirall dielèctric sense metall que permet una reflectància significativa del conjunt d'elèctrodes inferiors (Rbot) per a la llum incident des de les capes orgàniques, tal com es pot confirmar als gràfics que apareixen a la part inferior de la  . Això proporciona als OLEDs basats en grafè oportunitats per augmentar la seva eficiència mitjançant l'efecte de ressonància, cosa que no seria possible d'altra manera. Es mostra que Rbot i l'augment de ressonància concomitant augmenten amb nH (Figura 1 ; Figura Suplementària 1 ). L'alt índex de refracció també és beneficiós en termes de flexibilitat perquè el gruix òptic objectiu (nHdH) es pot aconseguir amb un gruix físic baix dH, i perquè la fissura induïda per la flexió d'una pel·lícula donada generalment es forma a una tensió d'inici més baixa amb un gruix físic més gran . Per tant, una capa d'alt índex reeixida en aquest esquema hauria de tenir el valor de nH més gran possible. A més, hauria de ser transparent i, sobretot, no hauria de ser danyada pel procés de transferència de grafè donat. Figura 1a 17 20 21 22 Fig. 1b Figura 1c,d Fig. 1 Supplementary Fig. 1 23 Entre diverses candidates, una capa de TiO₂ polvoritzada és transparent en un rang espectral visible i té un índex de refracció relativament alt (n=2,5). A diferència d'altres capes d'alt índex que hem provat, la capa de TiO₂ resulta tenir una resistència química robusta contra els processos de transferència de grafè que utilitzen dissolvents, com l'acetona o l'alcohol isopropílic (IPA), permetent la formació d'un elèctrode de grafè d'alta qualitat a sobre ( ). Figura Suplementària 2   ( ) Estructura esquemàtica del dispositiu dels OLEDs proposats. ( ) Distribució de la intensitat del camp electromagnètic (línies de punts) dels OLEDs estudiats per al seu respectiu disseny de cavitat de primer ordre. També es mostra la distribució de la intensitat del camp del OLED basat en grafè sense TiO₂ per a comparació en el cas on els valors de gruix de les capes orgàniques són els mateixos que els dels OLEDs amb TiO₂ però sense HIL de baix índex. ( , ) Eficiència quàntica externa màxima calculada (ηEQE) dels OLEDs basats en grafè amb capa inferior de TiO₂ com a funció del gruix de la capa de TiO₂ i de la capa orgànica (dTiO₂ i dorg, respectivament). Les línies de punts representen les línies de contorn per a ηEQE de 10, 20, 30 o 40% tal com s'indica al gràfic. ( ) Sense HIL de baix índex; ( ) amb GraHIL com a HIL de baix índex. A la part inferior de cada cas, es presenta la reflectància (Rbot) del conjunt d'elèctrodes inferiors (TiO₂/grafè/(HIL)) en conjunt com a funció de dTiO₂ per a la llum incident des de les capes orgàniques. a b c d c d Cal destacar que una estructura de microcavitat d'ordre superior (per exemple, segon ordre, cavitat 5λ/4) basada en una pila orgànica gruixuda també podria ser possible. En aquest treball, però, primer es va triar un disseny de cavitat de primer ordre perquè resulta en un efecte Purcell més fort i menys modes de guia d'ona que el disseny d'ordre superior, resultant en última instància en una major eficiència de sortida i EQE , . Encara queden reptes per al disseny de cavitat de primer ordre, ja que la ubicació ideal d'una zona d'emissió està limitada al primer antinòd des de la interfície orgànica/metàl·lica, fent difícil reduir els modes SPP a través d'una distància emissor-metall més llarga , . Un mètode alternatiu que s'utilitza típicament per a la reducció de SPP és incorporar estructures internes ondulades o ondulacions , però la tolerància als curtcircuits elèctrics sovint pot veure's compromesa per aquests enfocaments. El mètode que adoptem aquí és incloure una capa amb un baix índex de refracció, que s'ha demostrat que redueix eficaçment els modes SPP , . Afortunadament, GraHIL o una capa d'injecció de forats graduada autoorganitzada composta per PEDOT:PSS i un copolímer d'àcid tetrafluoroetilè-perfluoro-3,6-dioxa-4-metil-7-octensulfònic (PFI), que va ser proposada anteriorment pels autors i que ha demostrat ser molt efectiva per millorar la injecció de forats en OLEDs basats en grafè , té un índex de refracció al voltant d'1,42 a λ de 550 nm (Figura Suplementària 3 ), que és molt inferior als dels capes orgàniques típiques (n=1,8). Amb la interacció sinèrgica de capes d'alt i baix índex que envolten capes de grafè, l'augment de l'efecte de ressonància de cavitat i la reducció dels modes SPP es poden fer simultàniament de manera que l'EQE es pot augmentar significativament fins i tot sense estructures de sortida de llum. 24 25 25 26 27 28 29 13 Supplementary Fig. 3 La   presenta els resultats de la simulació òptica basats en una teoria electromagnètica clàssica avançada resumida per Furno et al.  en tot el rang espectral visible i a λ de 550 nm. El formalisme té en compte el factor de Purcell, l'efecte d'orientació del dipol i les excitacions a modes SPP i de guia d'ona. Una inclusió completa de tots aquests factors resulta crítica per a una anàlisi precisa i un disseny quantitatiu, ja que es poden produir subestimacions o sobreestimacions quan s'utilitza un enfocament simplificat que no té en compte un o més d'aquests efectes (vegeu la  ; la   i la   per a exemples). Els resultats indiquen que l'ús de GraHIL redistribueix els continguts de potència relatius entre diversos modes cap a vectors d'ona in-plane més petits, de manera que la potència acoblada als modes SPP es redueix i les porcions acoblades cap a fora s'augmenten encara més (Figura Suplementària 5a ). També es pot veure a la   que l'ús de la capa de TiO₂ sota el grafè suprimeix eficaçment la quantitat de potència acoblada als modes guiats per ones i substrat mitjançant l'augment de la ressonància. Això condueix a un augment significatiu de l'eficiència de sortida, encara que la pèrdua a modes evanecents també augmenta a causa del canvi dels modes de guia d'ona transversals elèctrics cap a vectors d'ona in-plane normalitzats més alts (Figura Suplementària 5b ). L'ús combinat de capes d'alt índex (H) TiO₂ i de baix índex (L) GraHIL, resulta en una situació ideal on l'augment de la ressonància és gran, però la pèrdua a modes SPP/evanecents es redueix. A més, l'ús combinat crea una situació similar a les piles HL, que s'utilitzen típicament per a recobriments prims de pel·lícula multicapa , i fins i tot augmenta més Rbot (Figura 1d ), permetent un augment addicional en l'efecte de ressonància Fabry–Perot. El que fa que la tecnologia proposada sigui única i avançada respecte a les tecnologies convencionals és precisament la col·laboració sinèrgica d'aquestes capes d'alt i baix índex que permeten la gestió òptica tant de l'efecte de ressonància com de la pèrdua de SPP en avantatge de la màxima sortida de llum; i un augment addicional de la ressonància mitjançant l'apilament HL. Juntament amb la seva compatibilitat inherent amb les propietats elèctriques desitjades (per exemple, injecció eficient de forats), tots aquests beneficis òptics permeten desbloquejar completament fins i tot el potencial ocult que els OLEDs plans poden oferir realment. Els mapes de contorn obtinguts per a la màxima EQE òpticament disponible (ηEQE (màx)) com a funció del gruix orgànic (dorg) i del gruix de TiO₂ (dTiO₂) presentats a la   mostren que ηEQE (màx) pot arribar fins al 44% en dispositius amb capes GraHIL i TiO₂ mentre que estaria limitat al 38% sense GraHIL o al 31% sense TiO₂. Les condicions òptimes corresponen a una situació on dH (sent H TiO₂) s'acosta a λ/(4nH) (55 nm per a λ=550 nm). També es pot observar que ηEQE (màx) del 44% és superior als valors esperats per a OLEDs de cavitat optimitzats basats en metall prim convencional amb el mateix emissor. Això es pot atribuir al fet que l'arquitectura proposada està menys subjecta a la pèrdua per absorció de fotons i/o excitació de modes SPP dins dels elèctrodes semi-transparents (vegeu la   i la   per a la comparació amb els dels OLEDs de cavitat basats en metall prim convencional). Figura 2a,b 19 Figura Suplementària 4 Taula Suplementària 1 Nota Suplementària 1 Supplementary Fig. 5a Taula Suplementària 2 Supplementary Fig. 5b 30 Fig. 1d Figura 1c,d Figura Suplementària 6 Taula Suplementària 3   ( , ) Espectres de dissipació de potència calculats ponderats amb l'espectre de l'emissor en unitats arbitràries (mapejat com a color definit a les barres de color) enfront del vector d'ona in-plane: ( ) amb TiO₂ però sense GraHIL; ( ) amb TiO₂ i GraHIL. Les línies de punts negres indiquen les línies de frontera que divideixen els modes òptics representatius incloent els modes acoblats cap a fora, confinats al substrat (subs), guiats per ones (wg) i evanecents. ( ) Dissipació de potència calculada enfront del vector d'ona in-plane normalitzat a λ=550 nm per a diverses estructures d'elèctrode en estudi. Per als dispositius amb TiO₂, dTiO₂ es va fixar a 55 nm i dorg es va triar per a condicions òptimes en cada cas. Per als dispositius sense TiO₂, dorg es va establir al mateix valor que el del seu homòleg en els dispositius amb TiO₂. a b a b c Rendiment del dispositiu dels OLEDs fabricats basats en grafè Inspirats pels resultats de la simulació mostrats anteriorment, vam fabricar OLEDs verds basats en emissors fosforescents de bis(2-(2-piridinil-N)fenil-C)(acetilacetonat) i·ridi (III) (Ir(ppy)₂acac) en configuració de vidre/ànode/(HIL)/OS1/LiF/Al amb diferents estructures d'ànode/(HIL) de TiO₂/grafè/GraHIL; grafè/GraHIL; i ITO (185 nm)/GraHIL, on OS1 es refereix a una pila orgànica multicapa definida en els Mètodes. Els resultats experimentals presentats a la   mostren que la màxima EQE, eficiència energètica i eficiència de corrent obtingudes per al dispositiu basat en TiO₂/grafè/GraHIL són tan altes com 40,8%, 160,3 lm W⁻¹ i 168,4 cd A⁻¹, respectivament, mentre que aquests valors estan limitats a 31,7%, 112,6 lm W⁻¹ i 119,0 cd A⁻¹ per al dispositiu basat en grafè/GraHIL, i 27,4%, 104,3 lm W⁻¹ i 106,2 cd A⁻¹ per al dispositiu basat en ITO/GraHIL. L'alta EQE observada en el dispositiu basat en TiO₂/grafè/GraHIL confirma el paper sinèrgic de les capes TiO₂ i GraHIL, i és coherent amb els resultats de la simulació. Amb una lent d'hemisferi acoblada òpticament a la part posterior d'un substrat, el dispositiu TiO₂/grafè/GraHIL presenta una EQE, eficiència energètica i eficiència de corrent tan altes com 64,7%, 250,4 lm W⁻¹ i 257,0 cd A⁻¹, respectivament, il·lustrant encara més el potencial prometedor dels OLEDs proposats basats en grafè. Aleshores, vam estendre encara més l'esquema proposat a un OLED tàndem, multijunta, on l'EQE neta millora (a costa de la tensió) ja que finalment es dóna com la suma de les dels seus OLEDs individuals ; aquest enfocament és popular ja que l'EQE millorada generalment condueix a una vida útil d'operació més llarga . Els OLEDs multijunta basats en TiO₂/grafè/GraHIL que contenen una capa de generació de càrrega (CGL) de 2,9-dimetil-4,7-difenil-1,10-fenantrolina (BCP):Li/MoO₃ presenten una EQE i eficiència energètica tan altes com 62,1% i 120,8 lm W⁻¹ (103,2% i 183,5 lm W⁻¹ amb la lent d'hemisferi), demostrant el rendiment d'última generació i la versàtil aplicabilitat de l'estructura d'elèctrode proposada. La simulació indica que el valor observat correspon a la suma dels valors d'EQE d'estructures de cavitat de segon ordre equivalents (una amb la zona d'emissió a prop del segon antinòd des del càtode; i l'altra amb la zona d'emissió a prop del primer antinòd des del càtode) amb un factor d'equilibri elèctric de 0,89 (vegeu la  , Figura 3 31 32 Figura Suplementària 7

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Aquest àudio és produït a l'idioma original de la història!

Científics descobreixen pantalles flexibles ultraeficients mitjançant grafè i diòxid de titani

About Author

COMENTARIS

Etiquetes penjant

AQUEST ARTICLE VA SER PRESENTAT A

Related Stories

Startups of The Year: Meet the Education Industry

Generar líders de qualitat ASAP: HackerNoon's Content-Relevant Niche Ads FTW

What Are Writers' Biggest Struggles in 2025?

Why Over-Explaining Your Tech Is Killing Your Content Strategy

Startups of The Year: Meet the Education Industry

Generar líders de qualitat ASAP: HackerNoon's Content-Relevant Niche Ads FTW

What Are Writers' Biggest Struggles in 2025?

Why Over-Explaining Your Tech Is Killing Your Content Strategy

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps