
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Autori: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Sažetak Organske svetleće diode zasnovane na grafenu (OLED) nedavno su se pojavile kao ključni element neophodan u displejima i osvetljenju sledeće generacije, uglavnom zbog svog potencijala za veoma fleksibilne izvore svetlosti. Međutim, njihova efikasnost je u najboljem slučaju bila slična efikasnosti konvencionalnih, ekvivalenata baziranih na indijum kalajnom oksidu. Ovde predlažemo idealnu strukturu elektrode zasnovanu na sinergističkom delovanju slojeva TiO₂ visokog indeksa prelamanja i slojeva za ubrizgavanje rupa niskog indeksa prelamanja koji sendvičuju grafenske elektrode, što rezultira idealnom situacijom u kojoj je pojačanje rezonancijom šupljine maksimizirano, a gubitak na površinskom plazmon-poliritonu (SPP) ublažen. Predloženi pristup dovodi do OLED-ova koji pokazuju ultravisoku spoljašnju kvantnu efikasnost od 40,8 i 62,1% (64,7 i 103% sa poluloptastom sočivom) za pojedinačne i višestruke uređaje, respektivno. OLED-ovi napravljeni na plastici sa tim elektrodama mogu se više puta savijati sa poluprečnikom od 2,3 mm, delimično zbog toga što slojevi TiO₂ podnose savojno naprezanje do 4% putem otklanjanja pukotina. Uvod Prednosti forme, kao što su fleksibilnost i rastegljivost, donele su organskim svetlećim diodama (OLED) veliku pažnju za upotrebu u nastalim uređajima poput nosivih, rol-tip ili sklopivih displeja koji zahtevaju mobilnost, deformabilnost i/ili proširivost , . Puno ostvarenje takvog potencijala, međutim, nije trivijalno i zahteva značajan napor u različitim aspektima kao što su razvoj tehnologija tankoslojnih tranzistora sa niskom temperaturom i/ili fleksibilnog enkapsuliranja . Drugi važan aspekt koji treba uzeti u obzir za veoma fleksibilne displeje je pronalaženje providnih elektroda (TE) koje mogu zameniti elektrode od indijum kalajnog oksida (ITO), koje tipično pate od ograničene fleksibilnosti i potencijalnih problema sa troškovima povezanih sa velikom potražnjom i/ili nestabilnim snabdevanjem . U tom pogledu, nekoliko vrsta fleksibilnih providnih elektroda kao što su metalne nanožice, materijali na bazi ugljenika (na primer, ugljenične nanocevi ili grafen) i metalne rešetke uparene sa drugim vrstama TE predložene su za OLED-ove , , , , , . Među njima, grafen — atomski tanki list sp²-hibridizovanih atoma ugljenika — smatran je obećavajućim jer se očekuje da jedinstvena kombinacija njegove inherentne tankoće i superiornih električnih karakteristika omogući idealne providne elektrode koje imaju nisku ili nikakvu optičku zamućenost, glatku površinsku topologiju koja sprečava električne kratke spojeve i degradaciju izazvanu hrapavošću, visoku propustljivost, nizak otpor sloja i visok stepen fleksibilnosti sve u isto vreme , . Laka priprema visokokvalitetnog grafena na plastičnim supstratima velikih razmera nedavno je demonstrirana za providne elektrode sa metodama kompatibilnim sa masovnom proizvodnjom od strane industrijskih sektora, demonstrirajući njihovu praktičnu održivost , . Pokazano je da i jednoslojni grafen (SLG) i višeslojni grafen (MLG) imaju performanse adekvatne za TE u OLED-ovima , . Konkretno, efikasni OLED-ovi bazirani na grafenu postignuti su uz pomoć slojeva za ubrizgavanje rupa (HILs) koji se koriste za prevazilaženje njihovog relativno niskog radnog funkcionisanja, za koje je poznato da iznosi oko 4,5 eV. Takvi slojevi za injekciju uključuju provodne polimere sa gradijentnim elektronskim svojstvima nazvane samoregenerativni gradijentni HIL (GraHIL) , i tanke MoO₃ bafer slojeve uparene sa provodnim polimerima poli(3,4-etilenadioksitiofena):polistiren sulfonat (PEDOT:PSS) . Uprkos tome, efikasnost napajanja i spoljašnja kvantna efikasnost (EQE) ovih najsavremenijih OLED-ova baziranih na grafenu još uvek su bili na nivou ITO-baziranih OLED-ova, osim ako nije korišćeno glomazno hemisferično sočivo za poboljšanje izlaza . Obezbeđivanje najviše moguće efikasnosti je posebno važno za fleksibilne displeje primenjene u visoko prenosive ili nosive aplikacije, jer se oni često moraju oslanjati na baterije sa prilično ograničenim energetskim kapacitetom zbog ograničenja veličine, težine ili forme. Ovo zahteva razvoj arhitekture uređaja koja može maksimizirati efikasnost OLED-ova zasnovanih na grafenu. Ključni izazov je razvoj strukture ili metodologije za otključavanje njihovog punog optičkog potencijala, a da se istovremeno zadrže prednosti grafena u formi faktora koliko je to moguće. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 U tu svrhu, ovde istražujemo jednostavnu arhitekturu elektrode zasnovanu na TiO₂ slojevima visokog indeksa prelamanja i HILs niskog indeksa koji sendvičuju grafenske elektrode. Sa optičkim dizajnom koji u potpunosti koristi sinergističku saradnju između slojeva visokog i niskog indeksa koji kontrolišu i pojačanje rezonancijom šupljine i gubitak na površinskom plazmon-poliritonu (SPP), predloženi OLED-ovi zasnovani na grafenu pokazuju ultravisok EQE koji je bez presedana kod onih koji koriste grafen kao providnu elektrodu. Štaviše, otkrivena je neuobičajeno visoka otpornost TiO₂ na savojno naprezanje koja omogućava plastične OLED-ove koji nisu samo efikasni, već i veoma fleksibilni. Rezultati Optički dizajn efikasnih OLED-ova zasnovanih na grafenu Efikasnost OLED-ova je na kraju ograničena konačnom efikasnošću izlaza koja je tipično oko 20% u najboljem slučaju za uređaje sa izotropnim emiterima. Među raznim šemama za poboljšanje izlaza predloženim do sada , metoda zasnovana na rezonanciji mikrošupljine ima prednosti jer održava planarnu geometriju bez upotrebe bilo kakvih mikro/nano struktura ili sočivnih struktura, tako da OLED-ovi napravljeni na taj način nisu podložni električnim kratkim spojevima i optičkim artefaktima nepovoljnim za primenu u displejima (na primer, zamućenje, difrakcija i tako dalje), a opet mogu pokazati veoma čiste, zasićene crvene (R), zelene (G), plave (B) primarne boje sa poboljšanom efikasnošću , . Uz slab, ali još uvek značajan efekat mikrošupljine, ITO-bazirani OLED-ovi takođe se mogu optimizovati za maksimalnu efikasnost, bez izazivanja optičke zamućenosti ili zamućenja, jednostavnim podešavanjem debljine ITO slojeva; u ovoj šemi, dizajn šupljine prvog reda, 3λ/4, gde λ označava talasnu dužinu, postiže se otvorenim krajem moda šupljine postavljenim na interfejsu ITO/supstrat , . U slučaju OLED-ova bez ITO, baziranih na grafenu, međutim, grafenske elektrode se ne mogu napraviti dovoljno debele da bi se kontrolisala dužina šupljine, što otežava povećanje efikasnosti rezonancijskim efektom . 15 16 17 18 19 20 Kao alternativna mera, može se postaviti tanak sloj sa visokim indeksom prelamanja (nH) ispod grafenskih slojeva kao što je prikazano na  , na način sličan metalnim elektrodama prekrivenim dielektrikom , , , . Budući da svetlost može proći kroz grafen sa malom faznom razlikom zbog inherentne tankoće grafenske elektrode, dizajn šupljine 3λ/4 se može postići povoljno, na primer, sa optičkom debljinom organskog plus slojeva za injekciju i sloja visokog indeksa prelamanja postavljenom na približno 2λ/4 i λ/4, respektivno (Slika 1b). Konkretno, sloj visokog indeksa debljine 'λ/4' takođe funkcioniše kao dielektrično ogledalo bez metala koje omogućava značajnu refleksiju od donjeg sklopa elektrode (Rbot) za svetlost koja pada iz organskih slojeva, kao što se može potvrditi na grafikonima prikazanim na dnu Slika 1c,d. Ovo pruža OLED-ovima zasnovanim na grafenu mogućnosti za poboljšanje njihove efikasnosti putem rezonancijskog efekta, što inače ne bi bilo moguće. Pokazuje se da Rbot i prateće pojačanje rezonancije rastu sa nH (Dodatna slika 1). Visok indeks prelamanja je takođe koristan u smislu fleksibilnosti jer se ciljna optička debljina (nHd H) može postići niskom fizičkom debljinom d H, i jer savijanjem indukovan pukotina datog filma generalno formira pri nižem početnom naprezanju sa većom fizičkom debljinom . Uspešan sloj visokog indeksa u ovoj šemi stoga bi trebalo da ima što je moguće veći nH. Nadalje, trebalo bi da bude providan, i, iznad svega, ne bi trebalo da bude oštećen datim procesom transfera grafena. Među raznim kandidatima, TiO₂ sloj nanesen prskanjem je providan u vidljivom spektru i ima relativno visok indeks prelamanja (n=2,5). Za razliku od drugih slojeva visokog indeksa koje smo isprobali, TiO₂ sloj se pokazao kao hemijski otporan na procese transfera grafena koji koriste rastvarače, kao što su aceton ili izopropil alkohol (IPA), omogućavajući formiranje visokokvalitetne grafenske elektrode na njegovoj površini (Dodatna slika 2). Slici 1a 17 20 21 22 23   ( ) Šematska struktura uređaja predloženih OLED-ova. ( ) Distribucija intenziteta elektromagnetnog polja (isprekidane linije) OLED-ova pod ispitivanjem za njihov odgovarajući dizajn šupljine prvog reda. Takođe je prikazana distribucija intenziteta polja za OLED zasnovan na grafenu bez TiO₂ za poređenje slučaja kada su vrednosti debljine organskih slojeva iste kao kod OLED-ova sa TiO₂ ali bez HIL niskog indeksa. ( , ) Izračunata maksimalna spoljašnja kvantna efikasnost (ηEQE) OLED-ova zasnovanih na grafenu sa TiO₂ pod-slojom kao funkcija debljine TiO₂ i organskog sloja (dTiO₂ i dorg, respektivno). Isprekidane linije predstavljaju konturne linije za ηEQE od 10, 20, 30 ili 40% kako je naznačeno na grafikonu. ( ) Bez HIL niskog indeksa; ( ) sa GraHIL kao HIL niskog indeksa. Na dnu svakog slučaja, refleksija (Rbot) od donjeg sklopa elektrode (TiO₂/grafen/(HIL)) kao celina predstavljena je kao funkcija dTiO₂ za svetlost koja pada iz organskih slojeva. a b c d c d Vredi napomenuti da je moguća i struktura mikrošupljine višeg reda (na primer, drugog reda, 5λ/4) zasnovana na debelom organskom paketu. Međutim, u ovom radu, prvo je izabran dizajn šupljine prvog reda jer rezultira jačim Purcellovim efektom i manjim brojem talasovodnih modova nego dizajn višeg reda, što na kraju dovodi do veće efikasnosti izlaza i EQE , . Izazovi i dalje ostaju za dizajn šupljine prvog reda jer je idealna lokacija zone emisije ograničena na prvi antinode iz interfejsa organski/metal, što otežava smanjenje SPP modova kroz dužu udaljenost od emitera do metala , . Alternativna metoda koja se tipično koristi za smanjenje SPP je uključivanje unutrašnjih talasastih struktura ili korugacija , ali tolerancija na električne kratke spojeve često može biti ugrožena takvim pristupima. Metoda koju ovde usvajamo je uključivanje sloja sa niskim indeksom prelamanja, za koji je pokazano da efikasno smanjuje SPP modove , . Srećom, GraHIL ili samoregenerativni gradijentni sloj za ubrizgavanje rupa sastavljen od PEDOT:PSS i kopolimera tetrafluoroetilena-perfluoro-3,6-dioksa-4-metil-7-oktensulfonske kiseline (PFI), koji su ranije predložili autori i pokazali su se kao veoma efikasni u poboljšanju ubrizgavanja rupa u OLED-ovima zasnovanim na grafenu , ima indeks prelamanja oko 1,42 na λ od 550 nm (Dodatna slika 3), što je mnogo niže od indeksa tipičnih organskih slojeva (n=1,8). Sa sinergističkim delovanjem slojeva visokog i niskog indeksa koji sendvičuju grafenske slojeve, pojačanje efekta rezonancije šupljine i smanjenje SPP modova se stoga može uraditi istovremeno, tako da EQE može biti značajno povećan čak i bez struktura za izlazak svetlosti. 24 25 25 26 27 28 29 13  predstavljaju rezultate optičke simulacije zasnovane na naprednoj klasičnoj elektromagnetnoj teoriji sažetoj od strane Furno-a i saradnika  preko celog vidljivog spektra, i na λ od 550 nm. Formalizam uzima u obzir Purcellov faktor, efekat orijentacije dipola i ekscitacije na SPP i talasovodne modove. Sveobuhvatno uključivanje svih ovih faktora ispostavlja se kao ključno za preciznu analizu i kvantitativni dizajn jer se precenjivanje ili podcenjivanje može desiti kada se koristi pojednostavljeni pristup koji ne uzima u obzir jedan ili više tih efekata (videti Dodatnu sliku 4; Dodatnu tabelu 1 i Dodatnu belešku 1 za primere). Rezultati ukazuju da upotreba GraHIL-a preraspoređuje relativne sadržaje snage između raznih modova ka manjim ravnim talasnim vektorima, tako da se snaga spojena na SPP modove smanjuje, a izlazni delovi dalje poboljšavaju (Dodatna slika 5a). Takođe se može videti u Dodatnoj tabeli 2 da upotreba TiO₂ sloja ispod grafena efikasno suzbija količinu snage spojene na talasovodne i supstratne modove putem pojačanja rezonancije. Ovo dovodi do značajnog povećanja efikasnosti izlaza, iako se gubitak na evanescentne modove takođe povećava zbog pomeranja poprečno-električnih talasovodnih modova ka višim normalizovanim ravnim talasnim vektorima (Dodatna slika 5b). Kombinovana upotreba slojeva visokog indeksa (H) TiO₂ i niskog indeksa (L) GraHIL, rezultira idealnom situacijom u kojoj je pojačanje rezonancije veliko, a gubitak na SPP/evanescentne modove ublažen. Pored toga, kombinovana upotreba stvara situaciju sličnu HL-nizovima, koji se tipično koriste za višeslojne tankoslojne premaze , i čak dalje povećava Rbot (Slika 1d), omogućavajući dodatno pojačanje u Fabry–Perot rezonancijskom efektu. Ono što čini predloženu tehnologiju jedinstvenom i naprednom u odnosu na konvencionalne tehnologije je upravo sinergistička saradnja ovih slojeva visokog i niskog indeksa koji omogućavaju optičko upravljanje i rezonancijskim efektom i SPP gubitkom u korist maksimalnog izlaza; i dodatno pojačanje rezonancije putem HL slaganja. Zajedno sa njihovom inherentnom kompatibilnošću sa željenim električnim svojstvima (na primer, efikasno ubrizgavanje rupa), svi ovi optički benefiti omogućavaju potpuno otključavanje čak i skrivenog potencijala onoga što planarni OLED-ovi zaista mogu ponuditi. Konturne mape dobijene za optički dostupnu maksimalnu EQE (ηEQE (max)) kao funkciju organske (dorg) i TiO₂ debljine (dTiO₂) predstavljene na Slici 1c,d pokazuju da ηEQE (max) može biti čak 44% kod uređaja sa GraHIL i TiO₂ slojevima, dok bi ona bila ograničena na 38% bez GraHIL ili na 31% bez TiO₂. Optimalni uslovi odgovaraju situaciji gde d H (sa H što je TiO₂) približava λ/(4nH) (55 nm za λ=550 nm). Takođe se može primetiti da je ηEQE (max) od 44% veći od očekivanih za optimizovane, konvencionalne OLED-ove sa šupljinama zasnovane na tankim metalima sa istim emiterom. Ovo se može pripisati činjenici da je predložena arhitektura manje podložna gubitku usled apsorpcije fotona i/ili ekscitacije SPP modova unutar poluprovidnih elektroda (videti Dodatnu sliku 6 i Dodatnu tabelu 3 za poređenje sa onima kod konvencionalnih OLED-ova sa šupljinama zasnovanim na tankim metalima). Slika 2a,b 19 30   ( , ) Izračunate spektra disipacije snage ponderisana spektrom emitera u proizvoljnim jedinicama (mapirana kao boja definisana u barovima boja) naspram ravnog talasnog vektora: ( ) sa TiO₂ ali bez GraHIL; ( ) sa obe TiO₂ i GraHIL. Crne isprekidane linije označavaju granične linije koje dele reprezentativne optičke modove uključujući izlazne, supstratno-konfinisane (subs), talasovodne (wg) i evanecentne modove. ( ) Izračunata disipacija snage naspram normalizovanog ravnog talasnog vektora na λ=550 nm za razne ispitivane strukture elektroda. Za uređaje sa TiO₂, dTiO₂ je bio fiksiran na 55 nm, a dorg je izabran za optimalne uslove u svakom slučaju. Za uređaje bez TiO₂, dorg je postavljen na istu vrednost kao kod odgovarajućih uređaja sa TiO₂. a b a b c Performanse napravljenih OLED-ova zasnovanih na grafenu Inspirisani rezultatima simulacije prikazanim iznad, napravili smo zelene OLED-ove zasnovane na fosforescentnim emiterima bis(2-(2-piridinil-N)fenil-C)(acetilacetonato)iridijum (III) (Ir(ppy)₂acac) u konfiguraciji staklo/anoda/(HIL)/OS1/LiF/Al sa različitim strukturama anode/(HIL) od TiO₂/grafen/GraHIL; grafen/GraHIL; i ITO (185 nm)/GraHIL, gde OS1 označava organski višeslojni paket definisan u Metodama. Eksperimentalni rezultati predstavljeni na   pokazuju da su maksimalni EQE, efikasnost napajanja i strujna efikasnost dobijeni za uređaj zasnovan na TiO₂/grafen/GraHIL bili čak 40,8%, 160,3 lm W⁻¹ i 168,4 cd A⁻¹, respektivno, dok su te vrednosti ograničene na 31,7%, 112,6 lm W⁻¹ i 119,0 cd A⁻¹ za uređaj zasnovan na grafenu/GraHIL, i 27,4%, 104,3 lm W⁻¹ i 106,2 cd A⁻¹ za uređaj sa ITO/GraHIL. Primećeni visok EQE u uređaju TiO₂/grafen/GraHIL potvrđuje sinergističku ulogu oba sloja, TiO₂ i GraHIL, i konzistentan je sa rezultatima simulacije. Sa poluloptastom sočivom optički povezanom sa zadnje strane supstrata, uređaj TiO₂/grafen/GraHIL pokazuje EQE, efikasnost napajanja i strujnu efikasnost od čak 64,7%, 250,4 lm W⁻¹ i 257,0 cd A⁻¹, respektivno, dodatno ilustrujući obećavajući potencijal predloženih OLED-ova zasnovanih na grafenu. Zatim smo dalje proširili predloženu šemu na tandem, višestruki OLED, gde se neto EQE poboljšava (na račun napona) jer se na kraju daje kao zbir EQE-ova njegovih pojedinačnih OLED-ova ; ovaj pristup je popularan jer poboljšani EQE generalno dovodi do dužeg životnog veka rada . Višestruki OLED-ovi zasnovani na TiO₂/grafen/GraHIL koji sadrže sloj za generisanje punjenja (CGL) od 2,9-dimetil-4,7-difenil-1,10-fenantrolina (BCP):Li/MoO₃ pokazuju EQE i efikasnost napajanja od čak 62,1% i 120,8 lm W⁻¹ (103,2% i 183,5 lm W⁻¹ sa poluloptastom sočivom), demonstrirajući najsavremenije performanse i svestranu primenljivost predložene strukture elektrode. Simulacija ukazuje da primećena vrednost odgovara zbiru EQE vrednosti ekvivalentnih struktura šupljina drugog reda (jedna sa zonom emisije blizu drugog antinodea od katode; i druga sa zonom emisije blizu prvog antinodea od katode) sa faktorom električne ravnoteže od 0,89 (videti Dodatnu sliku 7, Dodatnu tabelu 4 i Dodatnu belešku 2 za detaljnu strukturu za višestruke OLED-ove kao i detaljnu diskusiju o rezultatima simulacije). Slici 3 31 32   ( – ) EQE ( ) efikasnost napajanja ( ) i strujna efikasnost ( ) naspram karakteristika osvetljenosti OLED-ova zasnovanih na grafenu sa i bez TiO₂ pod-slojova. Podaci za kontrolne OLED-ove bazirane na ITO takođe su prikazani za poređenje. Svi uređaji na ovoj slici sadrže GraHIL kao HIL niskog indeksa i zasnovani su na staklenim supstratima. U ( – ) legende sa (L), (M) i (L,M) odgovaraju podacima dobijenim sa pričvršćenim poluloptastim sočivom, sa višestrukom arhitekturom, i sa višestrukom arhitekturom i poluloptastim sočivom, respektivno. ( ) Karakteristike gustine struje (J)–napona (V)–osvetljenosti (L). Detaljna struktura i J–V–L karakteristike višestrukog uređaja prikazane su na Dodatnoj slici 7. ( ) Slika OLED-a sa predloženom TiO₂/grafen/GraHIL elektrodom u radu. Za uređaje sa TiO₂, dTiO₂ je bio fiksiran na 55 nm, a dorg je izabran kao optimalni uslov za maksimalni EQE. Za uređaje bez TiO₂ i ITO-bazirane uređaje, dorg je postavljen na istu vrednost kao kod odgovarajućih uređaja sa TiO₂. a c a b c a c d e Mehanička svojstva predloženih elektroda i OLED-ova Uspeh OLED-ova zasnovanih na grafenu ne bi bio potpun osim ako se prednost grafenskih elektroda u fleksibilnosti ne bi iskoristila u značajnoj meri. Da bi se testirala pogodnost predložene strukture za fleksibilne OLED-ove, OLED uređaji su napravljeni u konfiguracijama (TiO₂)/grafen/PEDOT:PSS/OS2/LiF/Al na polietilen tereftalat (PET) supstratima debljine 50 μm (videti Metode za višeslojni paket korišćen za fleksibilne OLED-ove (OS2)). Vredi napomenuti da PEDOT:PSS koji je komercijalno dost

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Овај аудио је произведен на оригиналном језику приче!

Naučnici otkrili ultra-efikasne fleksibilne ekrane koristeći grafen i titanijum dioksid

About Author

КОМЕНТАРИ

ХАНГ ТАГС

ОВАЈ ЧЛАНАК ЈЕ ПРЕДСТАВЉЕН У

Related Stories

Scaling Web Testing with Automation: Srikanth Srinivas’s Digital Strategy Breakthrough

Building the Cloud Future: Sreedevi Velagala's Trek in AWS Architecture

Sravana Kumar Reddy Yeruva’s Fusion Transformation Sets a New Standard in ERP Excellence

Leadership Success Story: Srinath Muralinathan's Transformative Projects at Amazon

Scaling Web Testing with Automation: Srikanth Srinivas’s Digital Strategy Breakthrough

Building the Cloud Future: Sreedevi Velagala's Trek in AWS Architecture

Sravana Kumar Reddy Yeruva’s Fusion Transformation Sets a New Standard in ERP Excellence

Leadership Success Story: Srinath Muralinathan's Transformative Projects at Amazon

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps