Autorzy: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Abstrakt Organiczne diody elektroluminescencyjne (OLED) oparte na grafenie stały się ostatnio kluczowym elementem niezbędnym w wyświetlaczach i oświetleniu nowej generacji, głównie ze względu na ich potencjał jako wysoce elastyczne źródła światła. Ich wydajność była jednak co najwyżej porównywalna z wydajnością konwencjonalnych odpowiedników opartych na tlenku indu cyny. Proponujemy tutaj idealną strukturę elektrody opartą na synergistycznym oddziaływaniu warstw TiO2 o wysokim współczynniku załamania światła i warstw wstrzykujących dziury o niskim współczynniku załamania światła, otaczających elektrody grafenowe, co prowadzi do idealnej sytuacji, w której wzmocnienie przez rezonans wnęki jest zmaksymalizowane, a straty do polarytonów plazmonów powierzchniowych są zminimalizowane. Proponowane podejście prowadzi do OLEDów wykazujących ultra wysoką zewnętrzną wydajność kwantową wynoszącą odpowiednio 40,8 i 62,1% (64,7 i 103% z soczewką półkulistą) dla urządzeń jedno- i wielozłączowych. OLEDy wykonane na tworzywach sztucznych z tymi elektrodami można wielokrotnie zginać przy promieniu 2,3 mm, częściowo dzięki warstwom TiO2 wytrzymującym naprężenia zginające do 4% poprzez hartowanie przez odchylanie pęknięć. Wprowadzenie Zalety związane z formą, takie jak elastyczność i rozciągliwość, zwróciły uwagę na organiczne diody elektroluminescencyjne (OLED) w zastosowaniach w urządzeniach nowej generacji, takich jak urządzenia do noszenia na ciele, wyświetlacze typu rolka czy składane, które wymagają mobilności, odkształcalności i/lub rozszerzalności , . Pełna realizacja tego potencjału nie jest jednak trywialna i wymaga znaczących wysiłków w różnych aspektach, takich jak rozwój niskotemperaturowych technologii tranzystorów cienkowarstwowych i/lub elastycznego hermetyzowania . Innym ważnym aspektem do rozważenia w przypadku wysoce elastycznych wyświetlaczy jest znalezienie przezroczystych elektrod (TE), które mogą zastąpić elektrody z tlenku indu cyny (ITO), które zazwyczaj cierpią z powodu ograniczonej elastyczności i potencjalnych problemów z kosztami związanych z wysokim popytem i/lub niestabilnymi dostawami . W tym zakresie zaproponowano kilka rodzajów elastycznych przezroczystych elektrod, takich jak nanodruty metalowe, materiały węglowe (na przykład nanorurki węglowe lub grafen) oraz siatki metalowe w połączeniu z innymi rodzajami TE, do zastosowania w OLEDach , , , , , . Spośród nich grafen – atomowo cienka warstwa atomów węgla o hybrydyzacji sp2 – jest uważany za obiecujący, ponieważ unikalne połączenie jego inherentnej cienkości i doskonałych właściwości elektrycznych ma pozwolić na uzyskanie idealnych przezroczystych elektrod, które mają niski lub żaden współczynnik zamglenia optycznego, gładką topologię powierzchni zapobiegającą zwarciom i degradacji spowodowanej nierównościami, wysoką przepuszczalność, niską rezystancję powierzchniową i wysoki stopień elastyczności jednocześnie , . Łatwe przygotowanie wysokiej jakości grafenu na wielkoskalowych podłożach z tworzyw sztucznych zostało ostatnio zademonstrowane w przypadku przezroczystych elektrod za pomocą metod kompatybilnych z masową produkcją przez sektory przemysłowe, co pokazuje ich praktyczną wykonalność , . Zarówno jednowarstwowy grafen (SLG), jak i wielowarstwowy grafen (MLG) okazały się mieć wydajność odpowiednią dla TE w OLEDach , . W szczególności uzyskano wydajne OLEDy oparte na grafenie dzięki zastosowaniu warstw wstrzykujących dziury (HIL), które służą do przezwyciężenia ich stosunkowo niskiej funkcji pracy, która wynosi około 4,5 eV. Takie warstwy wstrzykujące obejmują przewodzące polimery o gradientowych właściwościach elektronicznych, zwane samoorganizującą się gradientową warstwą HIL (GraHIL) , oraz cienkie warstwy buforowe MoO3 w połączeniu z przewodzącymi polimerami poli(3,4-etylenodioksytiofenu): polistyrenosulfonian (PEDOT:PSS) . Niemniej jednak, wydajność energetyczna i zewnętrzna wydajność kwantowa (EQE) tych najnowocześniejszych OLEDów opartych na grafenie nadal były na równi z tymi uzyskiwanymi w OLEDach opartych na ITO, chyba że zastosowano masywną soczewkę półkulistą w celu wzmocnienia wyjściowego światła . Zapewnienie najwyższej możliwej wydajności jest szczególnie ważne dla elastycznych wyświetlaczy stosowanych w zastosowaniach przenośnych lub do noszenia na ciele, ponieważ często muszą one polegać na bateriach o dość ograniczonej pojemności energetycznej ze względu na ograniczenia rozmiaru, wagi lub formy. Wymaga to opracowania architektury urządzenia, która może zmaksymalizować wydajność OLEDów opartych na grafenie. Kluczowym wyzwaniem jest opracowanie struktury lub metodologii, która pozwoli uwolnić ich pełny potencjał optyczny, jednocześnie zachowując w jak największym stopniu zalety grafenu w zakresie formy. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 W tym celu badamy prostą architekturę elektrody opartą na warstwach TiO2 o wysokim współczynniku załamania światła i warstwach HIL o niskim współczynniku załamania światła, otaczających elektrody grafenowe. Dzięki projektowi optycznemu, który w pełni wykorzystuje synergistyczną współpracę między warstwami o wysokim i niskim współczynniku załamania światła, kontrolując zarówno wzmocnienie rezonansowe wnęki, jak i straty do polarytonów plazmonów powierzchniowych (SPP), proponowane OLEDy oparte na grafenie wykazują ultra wysoką EQE, która jest bezprecedensowa w przypadku urządzeń wykorzystujących grafen jako przezroczystą elektrodę. Co więcej, ujawniono niezwykle wysoką odporność TiO2 na naprężenia zginające, co umożliwia tworzenie elastycznych OLEDów, które są nie tylko wydajne, ale także bardzo elastyczne. Wyniki Projekt optyczny wysokowydajnych OLEDów opartych na grafenie Wydajność OLEDów jest ostatecznie ograniczona przez skończoną wydajność wyjściową, która zazwyczaj wynosi co najwyżej około 20% dla urządzeń z izotropowymi emiterami. Spośród różnych proponowanych do tej pory schematów zwiększania wydajności wyjściowej , metoda oparta na rezonansie mikro-wnęki ma zalety polegające na tym, że utrzymuje płaską geometrię bez użycia żadnych mikro/nanostruktur ani struktur soczewkowych, dzięki czemu wykonane w ten sposób OLEDy nie są narażone na zwarcia elektryczne i artefakty optyczne niekorzystne dla zastosowań wyświetlaczy (np. rozmycie, dyfrakcja itp.), a jednocześnie mogą wykazywać bardzo czyste, nasycone kolory podstawowe czerwony (R), zielony (G), niebieski (B) ze zwiększoną wydajnością , . Przy słabym, ale wciąż znaczącym efekcie mikro-wnęki, OLEDy oparte na ITO mogą być również optymalizowane pod kątem maksymalnej wydajności, bez wprowadzania jakiegokolwiek zamglenia optycznego lub rozmycia, poprzez po prostu dostosowanie grubości warstw ITO; w tym schemacie, pierwszego rzędu, projekt wnęki 3 /4, gdzie λ odnosi się do długości fali, jest osiągany z otwartym końcem modów wnęki umieszczonym na interfejsie ITO/podłoże , . W przypadku OLEDów bez ITO, opartych na grafenie, elektrody grafenowe nie mogą być wystarczająco grube, aby kontrolować długość wnęki, co utrudnia zwiększenie wydajności dzięki efektowi rezonansu . 15 16 17 λ 18 19 20 Jako alternatywne rozwiązanie można umieścić cienką warstwę o wysokim współczynniku załamania światła ( H) pod warstwami grafenu, jak pokazano na , w sposób podobny do elektrod metalowych pokrytych dielektrykami , , , . Ponieważ światło może przechodzić przez grafen z niewielką różnicą fazową ze względu na jego inherentną cienkość, projekt wnęki 3 /4 można łatwo osiągnąć, na przykład, poprzez ustawienie grubości optycznej warstw organicznych plus warstwy wstrzykującej oraz warstwy o wysokim współczynniku załamania światła na około 2 /4 i λ/4, odpowiednio ( ). W szczególności warstwa o grubości „λ/4” o wysokim współczynniku załamania światła działa również jako metal-free, lustro dielektryczne, które umożliwia znaczące odbicie od dolnego zespołu elektrod ( bot) dla światła padającego z warstw organicznych, co można potwierdzić na wykresach pokazanych na dole . Daje to OLEDom opartym na grafenie możliwości zwiększenia ich wydajności dzięki efektowi rezonansu, co w przeciwnym razie byłoby niemożliwe. Pokazano, że Rbot i wynikające z niego wzmocnienie rezonansowe rosną wraz z nH ( ). Wysoki współczynnik załamania światła jest również korzystny pod względem elastyczności, ponieważ docelowa grubość optyczna ( H H) może być osiągnięta przy niskiej grubości fizycznej dH, a ponieważ pękanie spowodowane zginaniem danej warstwy zazwyczaj tworzy się przy niższym naprężeniu początkowym przy większej grubości fizycznej . Pomyślna warstwa o wysokim współczynniku załamania światła w tym schemacie powinna zatem mieć jak największe nH. Ponadto powinna być przezroczysta, a przede wszystkim nie powinna być uszkadzana przez dany proces transferu grafenu. Spośród różnych kandydatów, napylana warstwa TiO2 jest przezroczysta w zakresie widzialnym i ma stosunkowo wysoki współczynnik załamania światła ( =2,5). W przeciwieństwie do innych wypróbowanych warstw o wysokim współczynniku załamania światła, warstwa TiO2 okazuje się mieć odporność chemiczną na procesy transferu grafenu wykorzystujące rozpuszczalniki, takie jak aceton lub alkohol izopropylowy (IPA), co pozwala na utworzenie na niej wysokiej jakości elektrody grafenowej ( ). n Rys. 1a 17 20 21 22 λ λ Rys. 1b R Rys. 1c,d Rys. dodatkowy 1 n d 23 n Rys. dodatkowy 2 ( ) Schematyczna struktura urządzenia proponowanych OLEDów. ( ) Dystrybucja natężenia pola elektromagnetycznego (linie przerywane) OLEDów pod badaniem dla ich odpowiedniego projektu wnęki pierwszego rzędu. Dystrybucja natężenia pola grafenowego OLED bez TiO2 jest również pokazana dla porównania w przypadku, gdy wartości grubości warstw organicznych są takie same jak w OLEDach z TiO2, ale bez niskowspółczynnikowych warstw HIL. ( , ) Obliczona maksymalna zewnętrzna wydajność kwantowa ( EQE) OLEDów opartych na grafenie z podłożem TiO2 jako funkcja grubości TiO2 i warstwy organicznej (odpowiednio dTiO2 i dorg). Linie przerywane reprezentują linie konturowe dla ηEQE 10, 20, 30 lub 40% zgodnie ze wskazaniami na wykresie. ( ) Bez niskowspółczynnikowej warstwy HIL; ( ) z GraHIL jako niskowspółczynnikową warstwą HIL. Na dole każdego przypadku przedstawiono odbicie ( bot) od dolnego zespołu elektrod (TiO2/grafen/(HIL)) jako całość, jako funkcję dTiO2 dla światła padającego z warstw organicznych. a b c d η c d R Należy zauważyć, że możliwe jest również zastosowanie struktury mikro-wnęki wyższego rzędu (na przykład drugiego rzędu, wnęki 5 /4) opartej na grubej warstwie organicznej. W tej pracy jednak najpierw wybrano projekt wnęki pierwszego rzędu, ponieważ skutkuje on silniejszym efektem Purcella i mniejszą liczbą modów falowodowych niż projekt wyższego rzędu, co ostatecznie prowadzi do większej wydajności wyjściowej i EQE , . W przypadku projektu wnęki pierwszego rzędu nadal istnieją wyzwania, ponieważ idealna lokalizacja strefy emisji jest ograniczona do pierwszego antywęzła od interfejsu organiczno-metalowego, co utrudnia zmniejszenie modów SPP poprzez większą odległość emitera od metalu , . Alternatywną metodą zazwyczaj stosowaną do redukcji SPP jest wprowadzanie wewnętrznych falistych struktur lub falistości , ale tolerancja na zwarcia elektryczne może być często naruszona przez takie podejścia. Metoda, którą tu stosujemy, polega na włączeniu warstwy o niskim współczynniku załamania światła, która okazała się skutecznie redukować mody SPP , . Na szczęście GraHIL lub samoorganizująca się gradientowa warstwa wstrzykująca dziury składająca się z PEDOT:PSS i kopolimeru kopolimeru tetrafluoroetyleno-perfluoro-3,6-dioksao-4-metylo-7-oktenosulfonowego (PFI), która została wcześniej zaproponowana przez autorów i okazała się bardzo skuteczna w poprawie wstrzykiwania dziur w OLEDach opartych na grafenie , ma współczynnik załamania światła około 1,42 przy λ = 550 nm ( ), co jest znacznie niższe niż w przypadku typowych warstw organicznych ( =1,8). Dzięki synergistycznemu oddziaływaniu warstw o wysokim i niskim współczynniku załamania światła otaczających warstwy grafenu, wzmocnienie efektu rezonansu wnęki i redukcja modów SPP mogą być zatem przeprowadzane jednocześnie, co pozwala na znaczne zwiększenie EQE nawet bez struktur wyjściowych. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 Rys. dodatkowy 3 n przedstawiają wyniki symulacji optycznej oparte na zaawansowanej klasycznej teorii elektromagnetycznej podsumowanej przez Furno i wsp. w całym zakresie widzialnym i przy λ = 550 nm. Formalizm uwzględnia współczynnik Purcella, efekt orientacji dipola oraz wzbudzenia do modów SPP i falowodowych. Kompleksowe uwzględnienie wszystkich tych czynników okazuje się kluczowe dla precyzyjnej analizy i ilościowego projektowania, ponieważ mogą wystąpić niedoszacowania lub przeszacowania, gdy stosuje się uproszczone podejście, które nie uwzględnia jednego lub więcej z tych efektów (patrz ; i dla przykładów). Wyniki wskazują, że zastosowanie GraHIL redystrybuuje względne zawartości mocy między różnymi modami w kierunku mniejszych wektorów falowych w płaszczyźnie, tak że moc sprzężona do modów SPP jest redukowana, a sprzężone na zewnątrz części są dalej wzmacniane ( ). Można również zauważyć w , że zastosowanie warstwy TiO2 pod grafenem skutecznie tłumi ilość mocy sprzężonej do modów falowodowych i podłożowych poprzez wzmocnienie rezonansowe. Prowadzi to do znaczącego wzrostu wydajności wyjściowej, chociaż straty do modów ewanescencyjnych również rosną z powodu przesunięcia poprzecznie-elektrycznych modów falowodowych w kierunku wyższych znormalizowanych wektorów falowych w płaszczyźnie ( ). Połączone użycie warstw TiO2 o wysokim (H) i GraHIL o niskim (L) współczynniku załamania światła prowadzi do idealnej sytuacji, w której wzmocnienie rezonansowe jest duże, a straty do modów SPP/ewanescencyjnych są zminimalizowane. Dodatkowo, połączone użycie tworzy sytuację podobną do stosów HL, zazwyczaj używanych do powłok cienkowarstwowych wielowarstwowych , a nawet dalej zwiększa Rbot ( ), pozwalając na dodatkowe wzmocnienie w efekcie rezonansu Fabry'ego-Perota. To, co czyni proponowaną technologię unikalną i zaawansowaną w stosunku do konwencjonalnych technologii, to właśnie synergistyczna współpraca tych warstw o wysokim i niskim współczynniku załamania światła, które umożliwiają zarządzanie optyczne zarówno efektem rezonansu, jak i stratami SPP na korzyść maksymalnego wyjścia; oraz dodatkowe wzmocnienie rezonansowe poprzez stosowanie HL. Wraz z ich natywną kompatybilnością z pożądanymi właściwościami elektrycznymi (np. wydajnym wstrzykiwaniem dziur), wszystkie te korzyści optyczne pozwalają w pełni uwolnić nawet ukryty potencjał tego, co płaskie OLEDy mogą naprawdę zaoferować. Wykresy konturowe uzyskane dla maksymalnej dostępnej optycznie EQE ( EQE  (max)) jako funkcji grubości warstwy organicznej (dorg) i TiO2 (dTiO2) przedstawione na pokazują, że ηEQE (max) może wynosić nawet 44% w urządzeniach z warstwami zarówno GraHIL, jak i TiO2, podczas gdy bez GraHIL byłaby ograniczona do 38%, a bez TiO2 do 31%. Optymalne warunki odpowiadają sytuacji, w której dH (gdzie H to TiO2) zbliża się do λ/(4nH) (55 nm dla λ=550 nm). Można również zauważyć, że ηEQE (max) wynoszące 44% jest wyższe niż oczekiwano dla zoptymalizowanych, konwencjonalnych OLEDów z wnękami opartymi na cienkich metalach z tym samym emiterem. Można to przypisać faktowi, że proponowana architektura jest mniej podatna na straty z powodu absorpcji fotonów i/lub wzbudzenia modów SPP w półprzezroczystych elektrodach (patrz i w porównaniu z tymi z konwencjonalnych OLEDów z wnękami opartymi na cienkich metalach). Figura 2a,b 19 Rys. dodatkowy 4 Tabela dodatkowa 1 Uwaga dodatkowa 1 Rys. dodatkowy 5a Tabeli dodatkowej 2 Rys. dodatkowy 5b 30 Rys. 1d η Rys. 1c,d Rys. dodatkowy 6 Tabela dodatkowa 3 ( , ) Obliczone widma dyssypacji mocy ważone widmem emitera w jednostkach arbitralnych (mapowane jako kolor zdefiniowany w paskach kolorów) w stosunku do wektora falowego w płaszczyźnie: ( ) z TiO2, ale bez GraHIL; ( ) zarówno z TiO2, jak i GraHIL. Czarne linie przerywane wskazują linie graniczne dzielące reprezentatywne mody optyczne, w tym sprzężone na zewnątrz, ograniczone przez podłoże (subs), falowodowe (wg) i ewanescencyjne. ( ) Obliczona dyssypacja mocy w stosunku do znormalizowanego wektora falowego w płaszczyźnie przy λ=550 nm dla różnych badanych struktur elektrod. Dla urządzeń z TiO2, dTiO2 wynosiło 55 nm, a dorg było wybierane dla optymalnych warunków w każdym przypadku. Dla urządzeń bez TiO2, dorg było ustawione na tę samą wartość, co w przypadku urządzeń odpowiadających z TiO2. a b a b c Wydajność wykonanych OLEDów opartych na grafenie Zainspirowani powyższymi wynikami symulacji, wykonaliśmy zielone OLEDy oparte na emiterach fosforescencyjnych bis(2-(2-pirydylo-N)fenylo-C)(acetyloacetoniano)iryd (III) (Ir(ppy)2acac) w konfiguracji szkło/anoda/(HIL)/OS1/LiF/Al z różnymi strukturami anoda/(HIL) TiO2/grafen/GraHIL; grafen/GraHIL; i ITO (185 nm)/GraHIL, gdzie OS1 odnosi się do wielowarstwowego układu organicznego zdefiniowanego w Metodach. Wyniki eksperymentalne przedstawione na pokazują, że maksymalna EQE, wydajność energetyczna i wydajność prądowa uzyskana dla urządzenia opartego na TiO2/grafen/GraHIL wyniosły odpowiednio 40,8%, 160,3 lm W−1 i 168,4 cd A−1, podczas gdy te wartości były ograniczone do 31,7%, 112,6 lm W−1 i 119,0 cd A−1 dla urządzenia opartego na grafenie/GraHIL, oraz 27,4%, 104,3 lm W−1 i 106,2 cd A−1 dla urządzenia ITO/GraHIL. Obserwowana wysoka EQE w urządzeniu opartym na TiO2/grafen/GraHIL potwierdza synergistyczną rolę zarówno warstw TiO2, jak i GraHIL, i jest zgodna z wynikami symulacji. Z soczewką półkulistą optycznie połączoną z tyłem podłoża, urządzenie oparte na TiO2/grafen/GraHIL wykazuje EQE, wydajność energetyczną i wydajność prądową wynoszącą odpowiednio 64,7%, 250,4 lm W−1 i 257,0 cd A−1, co jeszcze bardziej ilustruje obiecujący potencjał proponowanych OLEDów opartych na grafenie. Następnie rozszerzyliśmy proponowany schemat na tandemowy, wielozłączowy OLED, w którym netto EQE jest poprawiona (kosztem napięcia), ponieważ jest ona ostatecznie pod Rys. 3

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Ten dźwięk jest produkowany w oryginalnym języku historii!

Naukowcy odblokowali ultrawydajne elastyczne wyświetlacze dzięki grafenowi i dwutlenkowi tytanu

About Author

UWAGI

ZAWIEŚĆ TAGI

ARTYKUŁ TEN ZOSTAŁ PREZENTOWANY W

Related Stories

Meet Klink Finance: HackerNoon Company of the Week

Everything You Need to Know About HackerNoon’s Proof of Usefulness Hackathon

Verified Writers

How Blockman Built Web3 Credibility at Scale — And How Your Brand Can Too

Meet Klink Finance: HackerNoon Company of the Week

Everything You Need to Know About HackerNoon’s Proof of Usefulness Hackathon

Verified Writers

How Blockman Built Web3 Credibility at Scale — And How Your Brand Can Too

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps