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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Abstrakt Die schnelle und genaue Schätzung des Zustands der Gesundheit (State of Health, SOH) von ausgemusterten Batterien ist eine entscheidende Vorbehandlung für die Wiederverwendung und das Recycling. Datengesteuerte Methoden erfordern jedoch eine umfassende Datenkuratierung unter zufälligen SOH- und Ladezustands-(State of Charge, SOC)-Ausmusterungsbedingungen. Hier zeigen wir, dass die durch generatives Lernen unterstützte SOH-Schätzung vielversprechend ist, um die Herausforderungen von Datenknappheit und Heterogenität zu mildern. Dies wird durch einen Pulsdatensatz von 2700 ausgemusterten Lithium-Ionen-Batterieproben validiert, der 3 Kathodenmaterialtypen, 3 physikalische Formate, 4 Kapazitätsdesigns und 4 historische Nutzungsmuster mit 10 SOC-Stufen umfasst. Mithilfe generierter Daten erzielt ein Regressor genaue SOH-Schätzungen mit absoluten mittleren prozentualen Fehlern (Mean Absolute Percentage Errors, MAPEs) von unter 6 % unter nicht gesehenen SOC-Bedingungen. Wir prognostizieren, dass die gleichmäßige Implementierung der vorgeschlagenen Technik bei Annahme eines globalen Ausmusterungsszenarios für Batterien im Jahr 2030 4,9 Milliarden US-Dollar an Stromkosten und 35,8 Milliarden kg CO2-Emissionen einsparen würde, indem die Datenkuratierungskosten reduziert werden. Diese Arbeit unterstreicht die Nutzung begrenzter Daten zur Erforschung des erweiterten Datenraums mithilfe generativer Methoden, da die Datenbeschaffung für viele Schätz- und Vorhersageaufgaben zeitaufwendig, teuer und umweltschädlich sein kann. Einleitung Die Elektrifizierung des Verkehrs, ein kritischer Sektor im Rahmen des kohlenstoffarmen Energiewandels , hat das auf fossilen Brennstoffen basierende Verkehrsparadigma beispiellos verändert. Lithium-Ionen-Batterien sind für diesen Übergang von entscheidender Bedeutung, da sie erschwingliche, langlebige und sichere Energie für Elektrofahrzeuge (EVs) ,  liefern. Die Gesamtkapazität von in Gebrauch befindlichen und ausgemusterten EV-Batterien wird bis 2050 32–62 Terawatt übersteigen, deutlich mehr als in den Szenarien der International Renewable Energy Agency und des Storage Lab geschätzt wird . Ausgemusterte EV-Batterien sind jedoch stark reguliert und weisen eine beträchtliche Restkapazität auf, die meist über 80 % der Nennkapazität liegt und oft unzureichend genutzt wird , . Wenn sie nicht ordnungsgemäß gehandhabt werden, führt dies zu wirtschaftlichen Belastungen  für Hersteller und Nutzer sowie zu nachfolgenden Umwelt- und Gesellschaftsproblemen , einschließlich Ressourcenverschwendung, Risiken in der Lieferkette und Kohlenstoffemissionen , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Vielversprechende Strategien zur Bewältigung der Bedenken hinsichtlich des intermittierenden Anstiegs der ausgemusterten Batterien sind die Wiederverwendung , ,  und das Recycling . Bei der Wiederverwendung werden ausgemusterte Batterien für Anwendungen wie netzgebundene Energiespeichersysteme , private Stromversorgungen  und Fahrzeuge mit geringer Geschwindigkeit wiederverwendet. Die Wiederverwendung erfordert jedoch vorläufige Vorbehandlungen, einschließlich Konsistenzprüfung , Kapazitätssortierung  und Gruppierung , , um die Anwendungsanforderungen zu erfüllen . Trotz der Einleitung von Pilotprogrammen , ,  behindert das Fehlen strenger Standards für Nutzungsszenarien und Ausmusterungswege die rationale Nutzung der Restkapazität . Das Recycling nutzt alternativ die Restwerte ausgemusterter Batterien durch Materialextraktion oder strukturelle Reparatur ,  und ist für irreversibel degradierte ausgemusterte Batterien geeignet. Im Vergleich zur Pyro- und Hydrometallurgie ,  zeichnet sich das direkte Recycling durch überlegene Rentabilität, geringeren Energieverbrauch und reduzierte Kohlenstoffemissionen aus , , . Durch die Nutzung von Lithiumnachschub und Nachbehandlung von Kathodenmaterialien erreicht das direkte Recycling eine effiziente Reparatur der Materialstruktur und Wiederherstellung der Leistung . Der Gesundheitszustand (SOH) bestimmt jedoch die erforderliche chemische Reagenzmenge und die voraussichtlichen Lithiumergänzungsdosen bei der Formulierung von direkten Recyclingstrategien , , . Eine unzureichende Dosierung kann zu einer unvollständigen Reparatur führen, während eine übermäßige Dosierung zur Bildung von Restalkali auf der Kathodenoberfläche führen kann, was die Wiederherstellungsleistung verschlechtert , . Leider erfordert die SOH-Gewinnung invasive Materialcharakterisierungen ,  und langwierige Kapazitätskalibrierungstests; die nicht-invasive, schnelle und nachhaltige SOH-Erfassung bleibt eine herausragende Herausforderung. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Um konsistente SOH-Informationen zu gewährleisten, werden EV-Batterien von Cloud-Plattformen  und Batteriepässen  überwacht und Betriebsdaten aufgezeichnet. Das Europäische Parlament hat am 14. Juni 2023 die Batterieverordnung angenommen, um sicherzustellen, dass ausgemusterte Batterien am Ende ihrer Lebensdauer wiederverwendet, überholt oder recycelt werden können . Das erforderliche Überwachungs- und Aufzeichnungsverfahren ist jedoch nur während der EV-Servicephase zugänglich; ausgemusterte Batterien sind nicht mehr mit der On-Board-Überwachungseinheit verbunden. Daher ist es schwierig, im Feld verfügbare SOH-Daten abzurufen. Die Integrität der Lebensdauern-Daten bleibt eine große Herausforderung und erfordert eine SOH-Schätzung nur anhand von Felddaten, im Gegensatz zu historischen Daten oder unter kontrollierbaren Bedingungen , , . Eine Lösung besteht darin, einen Kapazitätskalibrierungstest im Feld für ausgemusterte Batterien durchzuführen, d. h. Ladezustandskonditionierung (SOC conditioning), was unkompliziert ist, jedoch unerschwingliche Testzeiten und zusätzliche Stromkosten erfordert. Der Hybrid-Pulsleistungscharakterisierungstest ist eine Alternative für die SOH-Schätzung durch dynamische Pulsbeaufschlagung, aber die vollständige Testsequenz dauert über 12 Stunden. Tao et al. verwendeten kurze Impulse zur SOH-Schätzung von ausgemusterten Batterien, unter der Annahme, dass eine SOC-Konditionierung auf 5 % SOC durchgeführt wurde, was mit zufälligen Ausmusterungs-SOC-Bedingungen kaum vereinbar war . Jüngste Fortschritte bei sensorbasierten Messungen umfassen Röntgenbildgebung , elektrochemische Impedanz , , Glasfaser-Sensorik , , akustische Sensorik , , Teilaufladung ,  und Pulsbeaufschlagung , . Sensorbasierte Techniken befinden sich aufgrund ihrer Invasivität im Laborstadium, während die Pulsbeaufschlagung die Entladung der Batterie ohne physische Schäden ermöglicht und gleichzeitig schneller ist als Teilaufladungs- und elektrochemische Impedanz-basierte Methoden , , , , , . Die Pulsbeaufschlagung ist jedoch eine datenzentrierte Methode, die nur unter der idealen Annahme praktikabel ist, dass die physikalisch gemessenen Daten die Ausmusterungsbedingungen der Modellimplementierungsphase abdecken, was als gängiges Problem der Domänenverschiebung (domain shift) in der Machine-Learning-Community bekannt ist. Trotz Fortschritten bei Transfer-Learning- und Domänenadaptionsmethoden , ,  bestehen weiterhin Herausforderungen, da die Zieldomäne zur Angleichung weiterhin Vorabinformationen bei der Implementierung erfordert und bestehende Lernmethoden kaum für zufällige Ausmusterungsbedingungen aktualisiert werden können . Eine Alternative ist die Ausweitung des Daten-Testumfangs unter unerforschten Ausmusterungsbedingungen, um Datenknappheit und Heterogenität zu mildern, was jedoch zu erhöhten Kosten führen kann. Wang et al. schlugen eine Temperatur-Ausgrabungsmethode vor, um Reaktionskinetik-Präferenzen in verschiedenen Zwischenzuständen während eines thermochemischen Prozesses zu interpolieren, was den Aufbau umfangreicher Trainingsdatenbanken bei minimalem thermochemischem experimentellen Aufwand und Kosten als Datenerweiterung für das Training von Machine-Learning-Modellen ermöglicht . Darüber hinaus zeigt generatives Lernen die Möglichkeit, den SOH mit erweiterten Daten aus teilweise durchlaufenen Profilen abzuschätzen und spart die erforderlichen physisch getesteten Daten , . Allerdings sind die Datenknappheit und Heterogenität im Kontext von Batteriewiederverwendung und -recycling aufgrund einer Mischung aus Kathodenmaterialtypen, physikalischen Formaten, Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungsmustern noch komplexer, was die potenzielle Integration von zustandsspezifischem Wissen über Degradation in Machine-Learning-Modelle einschränkt. Daher ist es vernünftig, die Abhängigkeitsbeziehung zwischen Ausmusterungsbedingungen und Pulsspannungsantworten zur Datengenerierung zu berücksichtigen, ohne langwierige Zeitreihen-Kapazitätskalibrierungen und zusätzliche physikalische Experimente gleichzeitig durchzuführen, um die Leistung der SOH-Schätzung zu verbessern. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 In dieser Studie führen wir die Vorbehandlung ausgemusterter Batterien, d. h. die SOH-Schätzung, mithilfe von Pulsspannungsantwortdaten durch, die von einem aufmerksamkeitsbasierten variationalen Autoencoder (attentional variational autoencoder) bei gesparter physischer Messzeit und -kosten generiert wurden. Der übergeordnete Prozess allgemeiner Vorbehandlungsschritte, des Trainings des generativen Modells und der praktischen Modellimplementierungsschritte ist in Abb.   dargestellt. Die Forschungsidee ist die Nutzung von generativem Lernen, um bereits gemessene Daten zur Erforschung der Pulsspannungsantworten unter kontinuierlichen Ausmusterungsbedingungen, d. h. SOC-Verteilungen, in der Phase der Sammlung ausgemusterter Batterien zu nutzen. Die nachgeschaltete SOH-Schätzung wird ohne physisch gemessene Pulsantwortdaten implementiert, wodurch Stromkosten und CO2-Emissionen für die Vorbehandlung eingespart werden, die sonst für die Konditionierung des SOC auf das erwartete Niveau erforderlich wären. Im Vergleich zur Amperestunden-Integral-Methode und dem Machine-Learning-basierten Pulsverfahren unterstreicht das generative Lernen eine schnellere Generierungsgeschwindigkeit und eine genaue Schätzung. Mit generierten Daten schätzt ein einfacher Regressor den SOH mit geringem Fehler unter nicht gesehenen oder unzugänglichen SOC-Ausmusterungsbedingungen in der Datenbank, ein herausforderndes Out-of-Distribution (OOD)-Problem. Das OOD-Problem wird durch Erlernen des inhärenten physikalischen Musters zwischen der SOC-Bedingung und der Spannungsantwort, die durch den schnellen Puls induziert wird, gelöst. Wir demonstrieren die Allgemeingültigkeit unserer Methode durch Verifizierung mit 2700 physisch gemessenen Proben, die 3 Kathodenmaterialtypen, 3 physikalische Formate, 4 Kapazitätsdesigns und 4 historische Nutzungsmuster (1 beschleunigtes Labortestalterung, 1 reines EV-Fahrmuster und 2 Hybrid-EV-Fahrmuster) umfassen. Generatives Lernen eignet sich für Interpolation und Extrapolation, indem es Vorwissen über Ausmusterungsbedingungen in die Skalierung des latenten Raums der Modellparameter integriert, Messzeit, Stromkosten und daraus resultierende CO2-Emissionen spart, ohne die Genauigkeit der SOH-Schätzung zu beeinträchtigen. Eine konservative globale Fallstudie zur Batterieausmusterung im Jahr 2030 hebt die Bedeutung einer schnellen und nachhaltigen SOH-Schätzung unter pyro-, hydro- und direkt-metallurgischen Recyclingbedingungen hervor. Durch technische und wirtschaftliche Analyse könnte die durch generatives Lernen unterstützte SOH-Schätzung bis 2030 weltweit 4,9 Milliarden US-Dollar Stromkosten einsparen und 35,8 Milliarden kg CO2-Emissionen reduzieren. Wir diskutieren die Modellinterpretierbarkeit, die Auswirkungen auf die Recyclingvorbehandlung und breitere Aspekte zukünftiger intelligenter Recyclingvorbehandlungsrichtungen, die mit maschinellem Lernen integriert sind. 1    Die Schritte zur Vorbehandlung ausgemusterter Batterien umfassen die SOC-Konditionierung, physische Messungen, maschinelles Lernen zur SOH-Diagnose und den Entscheidungsprozess für die zweite Lebensdauer vor der Wiederverwendung oder dem Recycling. SOC-Konditionierung bezieht sich auf die Einstellung der SOC-Werte der ausgemusterten Batterien auf gewünschte Niveaus mittels der traditionellen Konstantstrom-Konstantspannungs-(CCCV)-Methode.   Das Schema des aufmerksamkeitsbasierten variationalen Autoencoders zur Generierung von Pulsspannungsantwortdaten.   Die praktische Nutzung des Datenmodells zur Generierung für die SOH-Schätzung erfordert keine zusätzliche SOC-Konditionierung. Das trainierte Machine-Learning-Modell wird von den generierten Daten überwacht und empfängt im Implementierungsstadium sofortige Pulsspannungsantworten.   Die wirtschaftlichen und ökologischen Vorteile sowie die schnelle Generierungsgeschwindigkeit unserer generativen Lernmethodik durch Einsparung von SOC-Konditionierungskosten im globalen Batterieausmusterungsszenario 2030. a b c d Ergebnisse Datenerfassung Datenknappheit und Heterogenität sind große Herausforderungen bei datengesteuerten Diagnose- und Prognoseverfahren für Batterien, insbesondere für ausgemusterte Batterien. Wir haben 2700 Proben von 270 physisch ausgemusterten Batterien über breite SOC-Bereiche gesammelt, d. h. von 5 % bis 50 % mit einer Schrittweite von 5 %. In Abb.   umfasst der Datensatz 3 vorherrschende Kathodenmaterialtypen, darunter 119 physisch gesammelte NMC- (Nickel-Mangan-Cobaltoxid), 56 LFP- (Lithiumeisenphosphat) und 95 LMO- (Lithium-Mangan-Oxid) ausgemusterte Batterien, die 3 physikalische Formate (zylindrisch, Pouch, prismatisch) und 4 historische Nutzungsmuster (1 beschleunigter Labortest, 3 EV-Nutzungen, darunter 1 rein elektrischer Antriebsstrangmodus und 2 Hybrid-Antriebsstrangmodi) abdecken. Wir betonen, dass die Einbeziehung hochgradig heterogener Testproben unseren Datensatz zum größten schnellen Puls-basierten Datensatz für die SOH-Schätzung von ausgemusterten Batterien bis heute macht und die Modellgeneralität über die physisch gemessenen Datensätze hinaus erleichtert. 2a    Der Sankey-Plot für die Verteilung der ausgemusterten Batterien, bestehend aus Kathodenmaterialtypen, physikalischen Formaten, Kapazitätsdesigns und historischen Nutzungsmustern.   Pulsstrom und die nachfolgende Spannungsantwort der ausgemusterten Batterien, wobei die Merkmale aus den Wendepunkten extrahiert werden, d. h. den Punkten mit einer zweiten Ableitung der Spannungsantwortkurve von Null. Die 21 Merkmalsätze, von U1 bis U21, werden extrahiert. Die Aufzeichnungsfrequenz für die Rohdaten beträgt 100 Hz. Die Ruhezeit zwischen jedem Puls in C-Rate beträgt 25 Sekunden. Beachten Sie, dass sich die C-Rate auf die Lade-(Entlade-)Rate bezieht, wenn eine Ladung (Entladung) von 1 Stunde durchgeführt wird. Die Umgebungstemperatur wird auf 25 °C geregelt.   Die Gesundheitszustandsverteilung (SOH-Verteilung) (Gauß-Fit) der ausgemusterten 2,1-Ah- und 21-Ah-Batterien zur Veranschaulichung, jeweils. Für die SOH-Verteilung anderer Batterietypen siehe ergänzende Abb.  .   Die Beziehung zwischen der gemessenen Pulsspannungsantwort und dem kalibrierten SOH aus dem Kapazitätskalibrierungstest unter variierenden Ladezustands-(SOC)-Bedingungen. Die erste Merkmalsdimension, U1, ist dargestellt.   Die Veranschaulichung von Inter- und Extrapolationsdatengenerierungsfällen unter verschiedenen Ausmusterungs-SOC-Verteilungen von Batterien. Detaillierte Testeinstellungen finden Sie in den ergänzenden Notizen 1 und 2, wobei zu beachten ist, dass die C-Raten-Einstellung über die Kathodenmaterialtypen hinweg identisch ist. Quelldaten sind als Quelldatendatei verfügbar. a b c 1 d e Im Gegensatz zur regulären Konstantstrom-Konstantspannungs-(CCCV)-Prüfung verursacht der Pulstest keine langen Testzeiten und keine zusätzlichen Schäden an den ausgemusterten Batterien. Daher verwenden wir die CCCV-Ergebnisse als SOH-Referenzkapazitätswerte. Pulstestdaten werden als Trainingsdaten für das generative Lernmodell verwendet. Auch wenn der Kathodenmaterialtyp der Batterie variiert, führen wir ein standardisiertes und zugängliches Feature Engineering durch, das die Kompatibilität im praktischen Einsatz gewährleistet. Abbildung   zeigt die Merkmalsextraktion nach der Pulsstrombeaufschlagung. Die experimentellen Einstellungen für CCCV und Pulsbeaufschlagung finden Sie in der ergänzenden Notiz 1. Für die ersten fünf zugeführten Impulse werden die Wendepunkte, d. h. die Punkte mit einer zweiten Ableitung der Spannungsantwort von Null, als Merkmale erfasst, was zu 21-dimensionalen Merkmalen führt. Trotz einer Pulsdauer im Bereich von 5 Sekunden führen wir auch eine Empfindlichkeitsmessung der Pulsbreite durch, mit dem doppelten Ziel, die Pulsrobustheit zu überprüfen und die Testzeit weiter zu verkürzen, im Bereich von 30 ms bis 5 s. 2b Wir betrachten beschleunigte Alterungstests im Labor (ergänzende Notiz 2) und reale EV-Fahreralterung, obwohl dies aufgrund von Datenschutzbeschränkungen unabhängig von den expliziten Fahrprofilen ist. In Abb.   sind die SOH-Verteilungen von beschleunigt gealterten Batterien (NMC, 2,1 Ah) und von rein elektrisch betriebenen EV-Batterien (NMC, 21 Ah) dargestellt. Beachten Sie, dass die SOH-Werte in einem breiten SOH-Bereich von 0,6 bis 1 komplementär sind. Die gesammelten Daten sind repräsentativ für Batterieausmusterungsszenarien, auch mit extrem frühen Ausmusterungsfällen. Die SOH-Verteilungen anderer gesammelter Batterien (LMO, 10 Ah und LFP 35 Ah) decken eine breite SOH-Verteilung ab, siehe ergänzende Abb.  . Die Pulstests werden bei verschiedenen SOC-Niveaus von 5 % bis 50 % wiederholt, um die Zufälligkeit der Sammlung ausgemusterter Batterien zu simulieren. Der getestete SOC-Bereich geht von der Annahme aus, dass ausgemusterte Batterien entweder einen niedrigen SOC aufweisen oder einer Zwangsentladung für sichere stationäre Lagerungsanforderungen unterliegen, weshalb die Obergrenze des SOC auf 50 % festgelegt ist. In Abb.   sind die ersten Dimensionen der extrahierten Merkmale von beschleunigt gealterten Batter 2c 1 2d

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