علماء يفتحون شاشات عرض مرنة فائقة الكفاءة باستخدام الجرافين وثاني أكسيد التيتانيوم

المؤلفون: جيهو لي تاي-هي هان مين-هو بارك داي يول جونغ جيونغمين سيو هونغ-كيو سيو هيون سو تشو إيون هي كيم جين تشونغ سونغ-يول تشوي تايك-سو كيم تاي-وو لي سيونغهوب يوو ملخص برزت الثنائيات العضوية الباعثة للضوء (OLEDs) القائمة على الجرافين كعنصر أساسي في الجيل القادم من الشاشات والإضاءة، ويرجع ذلك أساسًا إلى وعدها بمصادر ضوئية مرنة للغاية. ومع ذلك، كانت كفاءتها، في أحسن الأحوال، مماثلة لتلك الخاصة بنظائرها التقليدية القائمة على أكسيد الإنديوم والقصدير. نقترح هنا هيكل قطب كهربائي مثالي يعتمد على التفاعل التآزري لطبقات TiO2 ذات المؤشر العالي وطبقات حقن الثقوب ذات المؤشر المنخفض التي تحيط بأقطاب الجرافين، مما يؤدي إلى وضع مثالي حيث يتم تعظيم التحسين بواسطة رنين التجويف مع تخفيف الخسارة إلى بلازمونات السطح المستقطبة. يؤدي النهج المقترح إلى OLEDs تظهر كفاءة كمية خارجية فائقة تبلغ 40.8 و 62.1٪ (64.7 و 103٪ مع عدسة نصف كروية) للأجهزة أحادية الوصلات والمتعددة الوصلات، على التوالي. يمكن ثني OLEDs المصنوعة على بلاستيك بهذه الأقطاب بشكل متكرر بنصف قطر 2.3 ملم، ويرجع ذلك جزئيًا إلى قدرة طبقات TiO2 على تحمل إجهاد الانثناء حتى 4٪ عبر تقوية انحراف الشق. مقدمة جلبت مزايا الشكل مثل المرونة والقابلية للتمدد إلى الثنائيات العضوية الباعثة للضوء (OLEDs) اهتمامًا كبيرًا لاستخدامها في الأجهزة الناشئة مثل الشاشات القابلة للارتداء، والشاشات الملفوفة، أو القابلة للطي التي تتطلب التنقل، والتشوه، و/أو القابلية للتوسع ، . ومع ذلك، فإن التحقيق الكامل لهذا الإمكان ليس بالأمر البسيط ويتطلب جهدًا كبيرًا في جوانب مختلفة مثل تطوير تقنيات الترانزستور ذات الأغشية الرقيقة منخفضة الحرارة و/أو التغليف المرن . هناك جانب مهم آخر يجب مراعاته للشاشات المرنة للغاية هو العثور على أقطاب كهربائية شفافة (TEs) يمكن أن تحل محل أقطاب أكسيد الإنديوم والقصدير (ITO)، والتي تعاني عادةً من مرونة محدودة ومشكلات تكلفة محتملة مرتبطة بالطلب المرتفع و/أو العرض غير المستقر . في هذا الصدد، تم اقتراح عدة أنواع من الأقطاب الكهربائية الشفافة المرنة مثل الأسلاك النانوية المعدنية، والمواد القائمة على الكربون (على سبيل المثال، الأنابيب النانوية الكربونية أو الجرافين) وشبكات المعادن المقترنة بأنواع أخرى من TEs لأجهزة OLED ، ، ، ، ، . من بينها، يُعتبر الجرافين - وهو عبارة عن طبقة رقيقة ذريًا من ذرات الكربون المهجنة sp2 - واعدًا لأن المزيج الفريد من نحافته المتأصلة وخصائصه الكهربائية المتفوقة يُتوقع أن يسمح بأقطاب كهربائية شفافة مثالية تتميز بتشويش بصري منخفض أو معدوم، وتضاريس سطحية ناعمة تمنع التعرجات الناتجة عن الخشونة والقصر الكهربائي والتدهور، ونقل عالٍ، ومقاومة صفائحية منخفضة ودرجة عالية من المرونة في نفس الوقت ، . تم مؤخرًا إثبات إمكانية تحضير الجرافين عالي الجودة على ركائز بلاستيكية كبيرة الحجم للأقطاب الكهربائية الشفافة باستخدام طرق متوافقة مع الإنتاج الضخم من قبل القطاعات الصناعية، مما يدل على صلاحيتها العملية ، . تم إظهار أن الجرافين أحادي الطبقة (SLG) والجرافين متعدد الطبقات (MLG) لهما أداء كافٍ لـ TEs في OLEDs ، . على وجه الخصوص، تم تحقيق OLEDs فعالة قائمة على الجرافين بمساعدة طبقات حقن الثقوب (HILs) المستخدمة للتغلب على وظيفة العمل المنخفضة نسبيًا، والتي يُعرف أنها حوالي 4.5 إلكترون فولت. تشمل طبقات الحقن هذه البوليمرات الموصلة ذات الخصائص الإلكترونية المتدرجة المسماة طبقة حقن الثقوب المتدرجة ذاتية التنظيم (GraHIL) ، وطبقات عازلة رقيقة من MoO3 مقترنة بالبوليمرات الموصلة من بولي (3،4-إيثيلين ديوكسي ثيوفين): بوليستيرين سلفونات (PEDOT: PSS) . ومع ذلك، ظلت كفاءة الطاقة والكفاءة الكمية الخارجية (EQE) لهذه OLEDs المتطورة القائمة على الجرافين على قدم المساواة مع تلك الخاصة بـ OLEDs القائمة على ITO، ما لم يتم استخدام عدسة نصف كروية ضخمة لتعزيز الاستخلاص الخارجي . يعد تأمين أعلى كفاءة ممكنة مهمًا بشكل خاص للشاشات المرنة المطبقة على تطبيقات محمولة للغاية أو قابلة للارتداء، حيث غالبًا ما يتعين عليها الاعتماد على بطاريات ذات سعة طاقة محدودة جدًا بسبب قيود الحجم أو الوزن أو الشكل. هذا يتطلب تطوير بنية جهاز تزيد من كفاءة OLEDs القائمة على الجرافين. يتمثل التحدي الرئيسي في تطوير هيكل أو منهجية لإطلاق إمكاناتها البصرية الكاملة مع الاحتفاظ بمزايا الجرافين في عوامل الشكل قدر الإمكان. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 لهذا الغرض، نستكشف هنا بنية قطب كهربائي بسيطة تعتمد على طبقات TiO2 عالية المؤشر وطبقات HIL منخفضة المؤشر تحيط بأقطاب الجرافين. مع التصميم البصري الذي يستفيد بالكامل من التعاون التآزري بين الطبقات عالية ومنخفضة المؤشر التي تتحكم في كل من تعزيز رنين التجويف والخسارة إلى بلازمون السطح المستقطب (SPP)، تظهر OLEDs القائمة على الجرافين المقترحة EQE فائقًا لم يسبق له مثيل في تلك التي تستخدم الجرافين كقطب كهربائي شفاف. علاوة على ذلك، يتم الكشف عن مقاومة غير عادية لـ TiO2 لإجهاد الانثناء، مما يتيح OLEDs بلاستيكية ليست فعالة فحسب، بل مرنة للغاية أيضًا. النتائج التصميم البصري لـ OLEDs القائمة على الجرافين عالية الكفاءة تقتصر كفاءة OLEDs في النهاية على كفاءة الاستخلاص المحدودة التي تبلغ حوالي 20٪ في أفضل الأحوال للأجهزة ذات البواعث المتساوية الاتجاه. من بين مخططات تعزيز الاستخلاص المختلفة المقترحة حتى الآن ، يتمتع نهج يعتمد على رنين التجويف الدقيق بمزايا لأنه يحافظ على هندسة مستوية دون استخدام أي بنية مجهرية / نانوية أو بنية عدسية بحيث لا تخضع OLEDs المصنوعة منه لدوائر كهربائية قصيرة وعيوب بصرية غير مواتية لتطبيقات العرض (على سبيل المثال، التشويش، الانعراج، وما إلى ذلك) ولكنها يمكن أن تظهر ألوانًا أساسية حمراء (R)، وخضراء (G)، وزرقاء (B) نقية ومشبعة للغاية مع كفاءة معززة ، . مع تأثير تجويف دقيق ضعيف ولكنه لا يزال كبيرًا، يمكن أيضًا تحسين OLEDs القائمة على ITO لتحقيق أقصى قدر من الكفاءة، دون تكبد أي تشويش بصري أو ضبابية، ببساطة عن طريق ضبط سمك طبقات ITO؛ في هذا المخطط، تم تحقيق تصميم تجويف من الدرجة الأولى، 3 /4، حيث يشير إلى الطول الموجي، مع وضع النهاية المفتوحة لوضع التجويف عند واجهة ITO/الركيزة ، . في حالة OLEDs الخالية من ITO والقائمة على الجرافين، ومع ذلك، لا يمكن جعل أقطاب الجرافين سميكة بما يكفي للتحكم في طول التجويف، مما يجعل من الصعب تعزيز الكفاءة عن طريق تأثير الرنين . 15 16 17 λ λ 18 19 20 كإجراء بديل، قد يضع المرء طبقة رقيقة ذات مؤشر انكسار عالٍ ( H) تحت طبقات الجرافين كما هو موضح في بطريقة مشابهة للأقطاب المعدنية الرقيقة المغطاة بالعوازل ، ، ، . نظرًا لأن الضوء يمكن أن يمر عبر الجرافين مع فرق طور ضئيل بسبب النحافة المتأصلة لقطب الجرافين، يمكن تحقيق تصميم تجويف 3 /4 بسهولة، على سبيل المثال، مع السماكة البصرية للطبقات العضوية وطبقات الحقن وطبقة المؤشر العالي عند حوالي 2 /4 و /4، على التوالي ( ). على وجه الخصوص، تعمل الطبقة عالية المؤشر "بسمك /4" أيضًا كمرآة عازلة خالية من المعادن تمكن انعكاسًا كبيرًا من تجميع القطب السفلي ( bot) للضوء الساقط من الطبقات العضوية، كما يمكن تأكيده في الرسوم البيانية المعروضة في أسفل . يوفر هذا لـ OLEDs القائمة على الجرافين فرصًا لتعزيز كفاءتها عبر تأثير الرنين، وهو ما لم يكن ممكنًا لولا ذلك. يتبين أن bot والتحسين المصاحب للرنين يزداد مع H ( ). يعد المؤشر العالي مفيدًا أيضًا من حيث المرونة لأن السماكة البصرية المستهدفة ( H H) يمكن تحقيقها بسماكة مادية منخفضة H، ولأن الشق الناتج عن الانحناء لفيلم معين يتشكل عمومًا عند إجهاد بداية أقل بسماكة مادية أكبر . لذلك، يجب أن تحتوي طبقة المؤشر العالي الناجحة في هذا المخطط على أكبر H ممكن. علاوة على ذلك، يجب أن تكون شفافة، وقبل كل شيء، يجب ألا تتضرر من عملية نقل الجرافين المعطاة. من بين المرشحين المختلفين، طبقة TiO2 المرشوشة شفافة في نطاق الطيف المرئي ولها مؤشر انكسار عالٍ نسبيًا ( =2.5). على عكس طبقات المؤشر العالي الأخرى التي جربناها، تبين أن طبقة TiO2 تتمتع بمقاومة كيميائية قوية ضد عمليات نقل الجرافين التي تستخدم مذيبًا، مثل الأسيتون أو كحول الأيزوبروبيل (IPA)، مما يسمح بتكوين قطب جرافين عالي الجودة فوقها ( ). n الشكل 1أ 17 20 21 22 λ λ λ الشكل 1ب λ R الشكل 1ج ، د R n الشكل التكميلي 1 n d d 23 n n الشكل التكميلي 2 ( ) الهيكل التخطيطي للجهاز الخاص بـ OLEDs المقترحة. ( ) توزيع شدة المجال الكهرومغناطيسي (الخطوط المتقطعة) لـ OLEDs قيد الدراسة لتصميم تجويفها من الدرجة الأولى. يتم أيضًا عرض توزيع المجال-الشدة للجرافين OLED بدون TiO2 للمقارنة في حالة أن قيم سمك الطبقات العضوية هي نفسها OLEDs مع TiO2 ولكن بدون HILs منخفضة المؤشر. ( ، ) الكفاءة الكمية الخارجية القصوى المحسوبة ( EQE) لـ OLEDs القائمة على الجرافين مع طبقة TiO2 السفلية كدالة لسمك طبقة TiO2 وطبقة العضوية ( TiO2 و org، على التوالي). تمثل الخطوط المتقطعة خطوط الكفاف لـ EQE البالغة 10، 20، 30 أو 40٪ كما هو مشار إليه في الرسم البياني. ( ) بدون HIL منخفضة المؤشر؛ ( ) مع GraHIL كـ HIL منخفضة المؤشر. في أسفل كل حالة، يتم عرض الانعكاس ( bot) من تجميع القطب السفلي (TiO2/graphene/(HIL)) ككل كدالة لـ TiO2 للضوء الساقط من الطبقات العضوية. أ ب ج د η d d η ج د R d تجدر الإشارة إلى أن بنية تجويف دقيق ذات ترتيب أعلى (على سبيل المثال، تجويف من الدرجة الثانية، 5 /4) بناءً على مكدس عضوي سميك قد تكون ممكنة أيضًا. ومع ذلك، في هذا العمل، تم اختيار تصميم التجويف من الدرجة الأولى أولاً لأنه يؤدي إلى تأثير بورسيل أقوى وأوضاع موجية أقل مقارنة بالتصميم ذي الترتيب الأعلى، مما يؤدي في النهاية إلى كفاءة استخلاص و EQE أكبر ، . لا تزال التحديات قائمة لتصميم التجويف من الدرجة الأولى لأن الموقع المثالي لمنطقة الانبعاث يقتصر على العقدة الأولى من الواجهة العضوية/المعدنية، مما يجعل من الصعب تقليل أوضاع SPP عن طريق زيادة مسافة الباعث إلى المعدن ، . تتمثل الطريقة البديلة المستخدمة عادةً لتقليل SPP في دمج هياكل موجية داخلية أو تضاريس ، ولكن التسامح مع الدوائر الكهربائية القصيرة يمكن أن يتأثر غالبًا بهذه الأساليب. تتمثل الطريقة التي نستخدمها هنا في تضمين طبقة ذات مؤشر انكسار منخفض، والتي ثبت أنها تقلل من أوضاع SPP بشكل فعال ، . لحسن الحظ، فإن GraHIL أو طبقة حقن الثقوب المتدرجة ذاتية التنظيم المكونة من PEDOT: PSS و كوبوليمر حمض سلفونيك رباعي فلورو إيثيلين-بيرفلورو-3، 6-ديوكسا-4-ميثيل-7-أوكتين (PFI)، والتي اقترحها المؤلفون سابقًا وأظهرت أنها فعالة للغاية في تحسين حقن الثقوب في OLEDs القائمة على الجرافين ، لها مؤشر انكسار يبلغ حوالي 1.42 عند 550 نانومتر ( )، وهو أقل بكثير من مؤشرات الطبقات العضوية النموذجية ( =1.8). مع التفاعل التآزري للطبقات عالية ومنخفضة المؤشر التي تحيط بطبقات الجرافين، يمكن تحقيق تعزيز تأثير رنين التجويف وتقليل أوضاع SPP في وقت واحد بحيث يمكن زيادة EQE بشكل كبير حتى بدون هياكل استخلاص. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 λ الشكل التكميلي 3 n يعرضان نتائج المحاكاة البصرية بناءً على نظرية كهرومغناطيسية كلاسيكية متقدمة لخصها فورنو وآخرون. على كامل نطاق الطيف المرئي، وعند 550 نانومتر. يأخذ الشكل العام في الاعتبار عامل بورسيل، وتأثير اتجاه ثنائي القطب، والاستثارات لأوضاع SPP والموجات الموجهة. يتضح أن التضمين الشامل لجميع هذه العوامل أمر بالغ الأهمية للتحليل الدقيق والتصميم الكمي لأن التقليل أو المبالغة في التقدير يمكن أن يحدث عند استخدام نهج مبسط لا يأخذ في الاعتبار واحدًا أو أكثر من هذه التأثيرات (انظر ؛ و للأمثلة). تشير النتائج إلى أن استخدام GraHIL يعيد توزيع محتويات الطاقة النسبية بين الأوضاع المختلفة نحو متجهات مستوية داخلية أصغر بحيث يتم تقليل الطاقة المقترنة بأوضاع SPP وتزداد الأجزاء المستخلصة خارجيًا ( ). يمكن أيضًا رؤية ذلك في أن استخدام طبقة TiO2 تحت الجرافين يمنع بشكل فعال كمية الطاقة المقترنة بالأوضاع الموجهة والموجات السفلية عن طريق تعزيز الرنين. يؤدي هذا إلى زيادة كبيرة في كفاءة الاستخلاص، على الرغم من أن الخسارة إلى الأوضاع الزائلة تزداد أيضًا بسبب تحول أوضاع الموجات الموجهة المستعرضة-الكهربائية نحو متجهات مستوية داخلية مقيسة أعلى ( ). ينتج الاستخدام المشترك لطبقات TiO2 عالية المؤشر (H) وطبقات GraHIL منخفضة المؤشر (L) وضعًا مثاليًا حيث يكون تعزيز الرنين كبيرًا، مع تخفيف الخسارة إلى أوضاع SPP/الزائلة. بالإضافة إلى ذلك، يخلق الاستخدام المشترك حالة مشابهة لمكدسات HL، والتي تستخدم عادةً للطلاء الرقيق متعدد الطبقات ، ويعزز bot بشكل أكبر ( )، مما يسمح بتعزيز إضافي في تأثير رنين فابري-بيرو. ما يجعل التكنولوجيا المقترحة فريدة ومتقدمة فيما يتعلق بالتقنيات التقليدية هو بالفعل التعاون التآزري لهذه الطبقات عالية ومنخفضة المؤشر التي تتيح الإدارة البصرية لكل من تأثير الرنين وخسارة SPP لصالح الاستخلاص الأقصى؛ وتعزيز إضافي للرنين عبر تكديس HL. إلى جانب توافقها الأصيل مع الخصائص الكهربائية المطلوبة (على سبيل المثال، حقن الثقوب بكفاءة)، تسمح كل هذه الفوائد البصرية بإطلاق الإمكانات المخفية الكاملة لما يمكن أن تقدمه OLEDs المستوية حقًا. تُظهر مخططات الكفاف التي تم الحصول عليها لأقصى EQE متاح بصريًا ( EQE (max)) كدالة لسمك الطبقات العضوية ( org) و TiO2 ( TiO2) المعروضة في أن EQE (max) يمكن أن تصل إلى 44٪ في الأجهزة التي تحتوي على طبقات GraHIL و TiO2 معًا بينما ستكون محدودة بـ 38٪ بدون GraHIL أو 31٪ بدون TiO2. تتوافق الظروف المثلى مع حالة يكون فيها H (مع H كونها TiO2) قريبًا من /(4 H) (55 نانومتر لـ =550 نانومتر). يمكن أيضًا ملاحظة أن EQE (max) البالغ 44٪ أعلى من تلك المتوقعة لـ OLEDs التجارية المحسنة القائمة على المعدن الرقيق بنفس الباعث. يمكن أن يُعزى ذلك إلى حقيقة أن البنية المقترحة أقل عرضة للخسارة بسبب امتصاص الفوتون و/أو إثارة وضع SPP داخل الأقطاب الكهربائية شبه الشفافة (انظر و للمقارنة مع تلك الخاصة بـ OLEDs التجارية القائمة على المعدن الرقيق). الشكل 2أ، ب 19 λ الشكل التكميلي 4 الجدول التكميلي 1 الملاحظة التكميلية 1 الشكل التكميلي 5أ الجدول التكميلي 2 الشكل التكميلي 5ب 30 R الشكل 1د η d d الشكل 1ج ، د η d λ n λ η الشكل التكميلي 6 الجدول التكميلي 3 ( ، ) أطياف تبديد الطاقة المحسوبة موزونة بطيف الباعث بوحدات اعتباطية (مُعيّنة كـ لون مُعرَّف في أشرطة الألوان.) مقابل متجه الموجة المستوية: ( ) مع TiO2 ولكن بدون GraHIL؛ ( ) مع كل من TiO2 و GraHIL. تشير الخطوط المتقطعة السوداء إلى الخطوط الحدودية التي تقسم الأوضاع البصرية الممثلة بما في ذلك الأوضاع المستخلصة، والمحصورة في الركيزة (subs)، والموجات الموجهة (wg)، والأوضاع الزائلة. ( ) الطاقة المتبددة المحسوبة مقابل متجه الموجة المستوية المقيس عند =550 نانومتر لهياكل الأقطاب المختلفة قيد الدراسة. بالنسبة للأجهزة المزودة بـ TiO2، تم تثبيت TiO2 عند 55 نانومتر وتم اختيار org للحصول على الظروف المثلى في كل حالة. بالنسبة للأجهزة بدون TiO2، تم تعيين org بنفس القيمة كما في الأجهزة المقابلة المزودة بـ TiO2. أ ب أ ب ج λ d d d أداء الجهاز لـ OLEDs القائمة على الجرافين المصنوعة مستوحاة من نتائج المحاكاة الموضحة أعلاه، قمنا بتصنيع OLEDs خضراء تعتمد على باعثات فسفورية من إيريديوم (III) ثنائي (2-(2-بيريدينيل- ) فينيل-C)(أسيتيل أسيتوناتو) (Ir(ppy)2acac) في تكوين زجاج/أنود/(HIL)/OS1/LiF/Al مع هياكل أنود/(HIL) مختلفة من TiO2/graphene/GraHIL؛ graphene/GraHIL؛ و ITO (185 نانومتر)/GraHIL، حيث يشير OS1 إلى مكدس عضوي متعدد الطبقات محدد في الطرق. تظهر النتائج التجريبية المعروضة في أن الحد الأقصى لـ EQE، وكفاءة الطاقة، والكفاءة الحالية التي تم الحصول عليها للجهاز القائم على TiO2/graphene/GraHIL بلغت 40.8٪، و 160.3 لومن/واط، و 168.4 قرص/أمبير، على التوالي، بينما تقتصر هذه القيم على 31.7٪، و 112.6 لومن/واط، و 119.0 قرص/أمبير للجهاز القائم على graphene/GraHIL، و 27.4٪، و 104.3 لومن/واط، و 106.2 قرص/أمبير للجهاز القائم على ITO/GraHIL. يؤكد EQE العالي الملاحظ في الجهاز القائم على TiO2/graphene/GraHIL الدور التآزري لكل من طبقات TiO2 و GraHIL، ويتوافق مع نتائج المحاكاة. مع عدسة نصف كروية مقترنة بصريًا بالجزء الخلفي من الركيزة، يُظهر الجهاز القائم على TiO2/graphene/GraHIL EQE وكفاءة الطاقة والكفاءة الحالية التي تصل إلى 64.7٪، و 250.4 لومن/واط، و 257.0 قرص/أمبير، على التوالي، مما يوضح بشكل أكبر الإمكانات الواعدة لـ OLEDs المقترحة القائمة على الجرافين. ثم قمنا بتوسيع المخطط المقترح ليشمل OLEDs متسلسلة متعددة الوصلات، حيث يتم تحسين صافي EQE (على حساب الجهد) لأنه يُعطى في النهاية كمجموع قيم EQE الخاصة بوحداتها الفردية ؛ هذا النهج شائع لأن EQE المحسن يؤدي عادةً إلى عمر تشغيل أطول . تُظهر OLEDs متعددة الوصلات القائمة على TiO2/graphene/GraHIL التي تحتوي على طبقة توليد شحنة (CGL) من 2، 9-ثنائي ميثيل-4، 7-ثنائي فينيل-1، 10-فينانثرولين (BCP): Li/MoO3، EQE وكفاءة طاقة تصل إلى 62.1٪ و 120.8 لومن/واط (103.2٪ و 183.5 لومن/واط مع العدسة نصف الكروية)، مما يدل على أداء من الطراز العالمي والتطبيق متعدد الاستخدامات للبنية القطبية المقترحة. تشير المحاكاة إلى أن القيمة الملاحظة تتوافق مع مجموع قيم EQE لهياكل التجويف المكافئة من الدرجة الثانية (أحدها مع منطقة الانبعاث بالقرب من العقدة الثانية من الكاثود؛ والآخر مع منطقة الانبعاث بالقرب من العقدة الأولى من الكاثود) مع عامل توازن كهربائي قدره 0.89 (انظر ، و للهيكل المفصل لـ OLEDs متعددة الوصلات وكذلك المناقشة التفصيلية لنتائج المحاكاة). N الشكل 3 31 32 الشكل التكميلي 7 الجدول التكميلي 4 الملاحظة التكميلية 2