```html
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Auteurs: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Samenvatting Grafeen-gebaseerde organische lichtemitterende diodes (OLED's) zijn onlangs opgekomen als een essentieel element in beeldschermen en verlichting van de volgende generatie, voornamelijk vanwege hun potentieel voor zeer flexibele lichtbronnen. Hun efficiëntie was echter op zijn best vergelijkbaar met die van conventionele, op indiumtinoxide gebaseerde tegenhangers. We stellen hier een ideale elektrodestructuur voor, gebaseerd op een synergetische wisselwerking van TiO2-lagen met een hoge brekingsindex en injectielagen met een lage brekingsindex voor gaten die grafeenelektroden sandwich, wat resulteert in een ideale situatie waarin de verbetering door holteresonantie wordt gemaximaliseerd en tegelijkertijd verlies aan oppervlakte-plasmon-polaritons wordt beperkt. De voorgestelde aanpak leidt tot OLED's die een ultra-hoge externe kwantum efficiëntie vertonen van 40,8 en 62,1% (64,7 en 103% met een halfronde lens) voor enkelvoudige en multi-junction apparaten, respectievelijk. De OLED's gemaakt op plastics met deze elektroden zijn herhaaldelijk buigbaar met een straal van 2,3 mm, mede dankzij de TiO2-lagen die een buigspanning tot 4% weerstaan via scheurafleidende taaiheid. Introductie Vormfactor-voordelen zoals flexibiliteit en rekbaarheid hebben organische lichtemitterende diodes (OLED's) veel aandacht gegeven voor gebruik in opkomende apparaten zoals draagbare, oprolbare of opvouwbare beeldschermen die mobiliteit, vervormbaarheid en/of uitbreidbaarheid vereisen , . Volledige realisatie van dit potentieel is echter niet triviaal en vereist aanzienlijke inspanningen op verschillende gebieden, zoals de ontwikkeling van laag-temperatuur thin-film transistor technologieën en/of flexibele inkapseling . Een ander belangrijk aspect om te overwegen voor zeer flexibele beeldschermen is het vinden van transparante elektroden (TE's) die indiumtinoxide (ITO)-elektroden kunnen vervangen, die doorgaans te kampen hebben met beperkte flexibiliteit en potentiële kostenproblemen in verband met hoge vraag en/of onstabiele levering . In dit verband werden verschillende soorten flexibele transparante elektroden zoals metaalnanodraden, koolstofgebaseerde materialen (bijvoorbeeld koolstofnanobuisjes of grafeen) en metalen roosters, in combinatie met andere soorten TE's, voorgesteld voor OLED's , , , , , . Onder deze wordt grafeen - een atomair dun vel van sp2-gehybridiseerde koolstofatomen - als veelbelovend beschouwd, omdat de unieke combinatie van zijn inherente dunheid en superieure elektrische eigenschappen naar verwachting ideale transparante elektroden zal opleveren die weinig tot geen optische waas hebben, een gladde oppervlakte topologie die ruwheidsgeïnduceerde elektrische kortsluiting en degradatie voorkomt, hoge doorlaatbaarheid, lage plaatweerstand en tegelijkertijd een hoge mate van flexibiliteit bieden , . Gemakkelijke bereiding van hoogwaardig grafeen op grootschalige plastic substraten is onlangs aangetoond voor transparante elektroden met massaproductie-compatibele methoden door industriële sectoren, wat hun praktische levensvatbaarheid aantoont , . Zowel enkelvoudig grafeen (SLG) als meerlaags grafeen (MLG) bleken voldoende prestaties te hebben voor TE's in OLED's , . In het bijzonder werden efficiënte grafeen-gebaseerde OLED's bereikt met behulp van injectielagen voor gaten (HIL's) om hun relatief lage werkingspotentieel, dat rond de 4,5 eV ligt, te overwinnen. Dergelijke injectielagen omvatten geleidende polymeren met gradiënt elektronische eigenschappen, genaamd een zelf-georganiseerde gradiënt HIL (GraHIL) , en dunne MoO3-bufferlagen gecombineerd met geleidende polymeren van poly(3,4-ethylenedioxythiofeen):polystyreensulfonaat (PEDOT:PSS) . Desalniettemin waren de energie-efficiëntie en de externe kwantum efficiëntie (EQE) van deze state-of-the-art grafeen-gebaseerde OLED's nog steeds op gelijke voet met die van ITO-gebaseerde OLED's, tenzij een omvangrijke hemisferische lens werd gebruikt voor outcoupling-verbetering . Het veiligstellen van de hoogst mogelijke efficiëntie is vooral belangrijk voor flexibele beeldschermen die worden toegepast in zeer draagbare of draagbare toepassingen, omdat deze vaak afhankelijk moeten zijn van batterijen met een vrij beperkte energiecapaciteit vanwege beperkingen in grootte, gewicht of vormfactoren. Dit vraagt om de ontwikkeling van een apparaatarchitectuur die de efficiëntie van grafeen-gebaseerde OLED's kan maximaliseren. Een belangrijke uitdaging is het ontwikkelen van een structuur of methodologie om hun volledige optische potentieel te ontsluiten en tegelijkertijd de voordelen van grafeen op het gebied van vormfactoren zoveel mogelijk te behouden. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Daarom verkennen we hier een eenvoudige elektrodestructuur gebaseerd op TiO2-lagen met een hoge brekingsindex en HIL's met een lage brekingsindex, die grafeenelektroden sandwicheren. Met het optische ontwerp dat volledig profiteert van de synergetische samenwerking tussen de lagen met hoge en lage brekingsindex die zowel de holteresonantieverbetering als het verlies aan oppervlakte-plasmon-polariton (SPP) beheersen, vertonen de voorgestelde grafeen-gebaseerde OLED's een ongekende ultra-hoge EQE voor diegenen die grafeen gebruiken als transparante elektrode. Bovendien wordt een ongewoon hoge weerstand van TiO2 tegen buigspanning onthuld, wat flexibele OLED's mogelijk maakt die niet alleen efficiënt zijn, maar ook zeer flexibel. Resultaten Optisch ontwerp van efficiënte grafeen-gebaseerde OLED's De efficiëntie van OLED's wordt uiteindelijk beperkt door een eindige outcoupling efficiëntie, die doorgaans maximaal ongeveer 20% is voor apparaten met isotrope emitters. Van de diverse voorgestelde outcoupling-verbeteringsschema's heeft een methode gebaseerd op microholteresonantie voordelen doordat deze een planaire geometrie behoudt zonder enige micro/nano-structurering of lensstructuur, zodat de OLED's die daaruit worden gemaakt niet worden onderworpen aan elektrische kortsluitingen en optische artefacten die ongunstig zijn voor beeldschermtoepassingen (bijvoorbeeld vervaging, diffractie, enzovoort), maar toch zeer zuivere, verzadigde rode (R), groene (G), blauwe (B) primaire kleuren met verbeterde efficiëntie kunnen vertonen , . Met een zwak maar nog steeds significant microholle-effect kunnen ook ITO-gebaseerde OLED's worden geoptimaliseerd voor maximale efficiëntie, zonder optische waas of vervaging, door simpelweg de dikte van de ITO-lagen aan te passen; in dit schema wordt een eerste-orde, 3 /4 holle ontwerp bereikt, waarbij   staat voor golflengte, met het open einde van de hollemodus aan de ITO/substraat-interface , . In het geval van ITO-vrije, grafeen-gebaseerde OLED's kunnen grafeenelektroden echter niet dik genoeg worden gemaakt om de hollelengte te beheersen, wat het moeilijk maakt om de efficiëntie te verbeteren door het resonantie-effect . 15 16 17 λ λ 18 19 20 Als alternatieve maatregel kan een dunne laag met een hoge brekingsindex ( H) onder de grafeenlagen worden geplaatst, zoals getoond in  , op een manier die vergelijkbaar is met die van metaalelektroden met diëlektrische capping , , , . Omdat licht met weinig faseverschil door het grafeen kan gaan vanwege de inherente dunheid van een grafeenelektrode, kan een 3 /4 hol ontwerp gemakkelijk worden bereikt, bijvoorbeeld door de optische dikte van de organische plus injectielagen en de laag met hoge brekingsindex ingesteld op respectievelijk ongeveer 2 /4 en  /4 ( ). Met name de ‘ /4-dikke’ laag met hoge brekingsindex fungeert ook als een metaalvrije, diëlektrische spiegel die een aanzienlijke reflectie van de bodemelektrode-assemblage ( bot) mogelijk maakt voor licht dat invalt op de organische lagen, zoals kan worden bevestigd in de grafieken aan de onderkant van  . Dit biedt grafeen-gebaseerde OLED's de mogelijkheid om hun efficiëntie te verbeteren via het resonantie-effect, wat anders niet mogelijk zou zijn. Het blijkt dat  bot en de bijbehorende resonantieverbetering toenemen met  H ( ). De hoge brekingsindex is ook gunstig wat betreft flexibiliteit, omdat de beoogde optische dikte ( H H) kan worden bereikt met een lage fysieke dikte  H, en omdat buiginducerende scheuren in een gegeven film over het algemeen ontstaan bij een lagere aanvangsstrain met een grotere fysieke dikte . Een succesvolle laag met hoge brekingsindex in dit schema zou dus een zo groot mogelijke  H moeten hebben. Bovendien moet deze transparant zijn en, bovenal, niet beschadigd raken door een gegeven grafeentransferproces. Van de verschillende kandidaten is een gesputterde TiO2-laag transparant in een zichtbaar spectraal bereik en heeft een relatief hoge brekingsindex ( =2.5). In tegenstelling tot andere lagen met hoge brekingsindex die we hebben geprobeerd, blijkt de TiO2-laag chemische bestendigheid te hebben die robuust is tegen grafeentransferprocessen die oplosmiddelen gebruiken, zoals aceton of isopropanol (IPA), waardoor de vorming van een hoogwaardige grafeenelektrode erop mogelijk is ( ). n Afb. 1a 17 20 21 22 λ λ λ Afb. 1b λ R Afb. 1c,d R n Supplementaire Afb. 1 n d d 23 n n Supplementaire Afb. 2   ( ) Schematische apparaatstructuur van de voorgestelde OLED's. ( ) Intensiteitsverdeling van het elektromagnetische veld (gestippelde lijnen) van de bestudeerde OLED's voor hun respectievelijke eerste-orde holteontwerp. De veldintensiteitsverdeling van de grafeen-gebaseerde OLED zonder TiO2 wordt ook ter vergelijking getoond voor het geval dat de diktewaarden van de organische lagen gelijk zijn aan die van de OLED's met TiO2, maar zonder HIL's met lage brekingsindex. ( , ) Berekende maximale externe kwantum efficiëntie ( EQE) van grafeen-gebaseerde OLED's met TiO2 onderlaag als functie van de dikte van TiO2 en de organische laag (respectievelijk  TiO2 en  org). Gestippelde lijnen geven contourlijnen weer voor  EQE van 10, 20, 30 of 40% zoals aangegeven in de grafiek. ( ) Zonder HIL met lage brekingsindex; ( ) met GraHIL als HIL met lage brekingsindex. Aan de onderkant van elk geval wordt de reflectie ( bot) van de bodemelektrode-assemblage (TiO2/grafeen/(HIL)) als geheel weergegeven als functie van  TiO2 voor licht dat invalt op de organische lagen. a b c d η d d η c d R d Het is opmerkelijk dat een microholte-structuur van hogere orde (bijvoorbeeld tweede orde, 5 /4 holte) gebaseerd op een dikke organische stapel ook mogelijk is. In dit werk werd echter eerst een eerste-orde holteontwerp gekozen, omdat dit resulteert in een sterker Purcell-effect en minder golfgeleidingsmodi dan het ontwerp van hogere orde, wat uiteindelijk leidt tot een grotere outcoupling efficiëntie en EQE , . Er blijven uitdagingen bestaan voor het eerste-orde holteontwerp, omdat de ideale locatie van een emissiezone beperkt is tot het eerste antinode van de organische/metaalinterface, waardoor het moeilijk wordt om SPP-modi te verminderen door een grotere emitter-naar-metaal afstand , . Een alternatieve methode die doorgaans wordt gebruikt voor SPP-reductie is het incorporeren van interne golvende structuren of plooien , maar de tolerantie voor elektrische kortsluitingen kan vaak worden aangetast door dergelijke benaderingen. De methode die we hier hanteren is het opnemen van een laag met een lage brekingsindex, waarvan is aangetoond dat deze SPP-modi effectief vermindert , . Gelukkig heeft GraHIL, of een zelf-georganiseerde gradiënt injectielaag voor gaten bestaande uit PEDOT:PSS en tetra-fluoretheen-perfluoro-3, 6-dioxa-4-methyl-7-octaansulfonaat-copolymeer (PFI), dat eerder door de auteurs is voorgesteld en effectief is gebleken in het verbeteren van de injectie van gaten in grafeen-gebaseerde OLED's , een brekingsindex van ongeveer 1,42 bij   van 550 nm ( ), wat veel lager is dan die van typische organische lagen ( =1.8). Met de synergetische wisselwerking van lagen met hoge en lage brekingsindex die grafeenlagen sandwicheren, kunnen de versterking van het holteresonantie-effect en de reductie van SPP-modi dus tegelijkertijd worden uitgevoerd, zodat de EQE aanzienlijk kan worden verhoogd, zelfs zonder outcoupling structuren. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 λ Supplementaire Afb. 3 n  presenteren de optische simulatie resultaten gebaseerd op een geavanceerde klassieke elektromagnetische theorie samengevat door Furno  .  over het gehele zichtbare spectraal bereik, en bij   van 550 nm. Het formalisme houdt rekening met de Purcell-factor, het dipooloriëntatie-effect, en excitatie naar SPP- en golfgeleidingsmodi. Een uitgebreide opname van al deze factoren blijkt cruciaal te zijn voor een nauwkeurige analyse en kwantitatief ontwerp, aangezien onder- of overschatting kan optreden wanneer men een vereenvoudigde benadering gebruikt die geen rekening houdt met een of meer van die effecten (zie  ;   en   voor voorbeelden). De resultaten geven aan dat het gebruik van GraHIL de relatieve vermogensinhouden tussen verschillende modi herverdeelt naar kleinere in-plane golfvectoren, zodat het vermogen gekoppeld aan SPP-modi wordt verminderd en de uitgekoppelde porties verder worden verhoogd ( ). Het kan ook worden gezien in   dat het gebruik van de TiO2-laag onder grafeen de hoeveelheid vermogen die wordt gekoppeld aan golfgeleide en substraatmodi via resonantieversterking effectief onderdrukt. Dit leidt tot een significante toename van de outcoupling efficiëntie, hoewel het verlies aan evanescente modi ook toeneemt als gevolg van de verschuiving van transversaal-elektrische golfgeleidingsmodi naar hogere genormaliseerde in-plane golfvectoren ( ). Het gecombineerde gebruik van de TiO2-laag met hoge brekingsindex (H) en GraHIL-lagen met lage brekingsindex (L) resulteert in een ideale situatie waarin de resonantieverbetering groot is, maar het verlies aan SPP/evanescente modi wordt beperkt. Bovendien creëert het gecombineerde gebruik een situatie die vergelijkbaar is met HL-stacks, die doorgaans worden gebruikt voor meerlaagse dunnefilmcoatings , en verhoogt het  bot verder ( ), wat een aanvullende verbetering van het Fabry–Perot resonantie-effect mogelijk maakt. Wat de voorgestelde technologie uniek en geavanceerd maakt ten opzichte van conventionele technologieën, is inderdaad de synergetische samenwerking van deze lagen met hoge en lage brekingsindex die optisch beheer van zowel het resonantie-effect als het SPP-verlies mogelijk maken ten gunste van maximale outcoupling; en aanvullende resonantieverbetering via HL-stacking. Samen met hun inherente compatibiliteit met gewenste elektrische eigenschappen (bijvoorbeeld efficiënte injectie van gaten), stellen al deze optische voordelen het mogelijk om zelfs het verborgen potentieel van wat planaire OLED's werkelijk kunnen bieden volledig te ontsluiten. Contourplots verkregen voor optisch beschikbare maximale EQE ( EQE (max)) als functie van de dikte van de organische laag ( org) en TiO2 ( TiO2) gepresenteerd in   laten zien dat  EQE (max) tot 44% kan oplopen in apparaten met zowel GraHIL als TiO2 lagen, terwijl deze zonder GraHIL beperkt zou zijn tot 38% of zonder TiO2 tot 31%. Optimale omstandigheden komen overeen met een situatie waarin  H (met H zijnde TiO2) dicht bij  /(4 H) komt (55 nm voor  =550 nm). Het kan ook worden opgemerkt dat  EQE (max) van 44% hoger is dan die welke wordt verwacht voor geoptimaliseerde, conventionele holle OLED's op basis van dunne metalen met dezelfde emitter. Dit kan worden toegeschreven aan het feit dat de voorgestelde architectuur minder onderhevig is aan verlies door fotonabsorptie en/of SPP-mode-excitatie binnen semi-transparante elektroden (zie   en   voor vergelijking met die van conventionele holle OLED's op basis van dunne metalen). Afbeelding 2a,b et al 19 λ Supplementaire Afb. 4 Supplementaire Tabel 1 Supplementaire Notitie 1 Supplementaire Afb. 5a Supplementaire Tabel 2 Supplementaire Afb. 5b 30 R Afb. 1d η d d Afb. 1c,d η d λ n λ η Supplementaire Afb. 6 Supplementaire Tabel 3   ( , ) Berekende vermogensdissipatiespectra gewogen met het emitter-spectrum in willekeurige eenheden (weergegeven als een kleur gedefinieerd in de kleurenbalken) versus in-plane golfvector: ( ) met TiO2, maar zonder GraHIL; ( ) met zowel TiO2 als GraHIL. De zwarte gestippelde lijnen geven grenslines aan die representatieve optische modi scheiden, waaronder uitgekoppelde, substraat-begrensde (subs), golfgeleide (wg) en evanescente modi. ( ) Berekende vermogensdissipatie versus genormaliseerde in-plane golfvector bij  =550 nm voor diverse bestudeerde elektrodestructuren. Voor de apparaten met TiO2 werd  TiO2 vastgezet op 55 nm en  org werd gekozen voor optimale omstandigheden in elk geval. Voor de apparaten zonder TiO2 werd  org ingesteld op dezelfde waarde als die van het corresponderende apparaat in de apparaten met TiO2. a b a b c λ d d d Apparaatprestaties van vervaardigde grafeen-gebaseerde OLED's Geïnspireerd door de bovengenoemde simulatie resultaten, hebben we groene OLED's gefabriceerd op basis van fosforescente emitters van bis(2-(2-pyridinyl- )phenyl-C)(acetylacetonato) iridium (III) (Ir(ppy)2acac) in de configuratie glas/anode/(HIL)/OS1/LiF/Al met verschillende anode/(HIL) structuren van TiO2/grafeen/GraHIL; grafeen/GraHIL; en ITO (185 nm)/GraHIL, waarbij OS1 verwijst naar een organische meerlaagse stapel gedefinieerd in Methoden. Experimentele resultaten gepresenteerd in   laten zien dat de maximale EQE, energie-efficiëntie en stroom-efficiëntie verkregen voor het TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat zo hoog zijn als 40,8%, 160,3 lm W−1 en 168,4 cd A−1, respectievelijk, terwijl die waarden beperkt zijn tot 31,7%, 112,6 lm W−1 en 119,0 cd A−1 voor het grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat, en 27,4%, 104,3 lm W−1 en 106,2 cd A−1 voor het ITO/GraHIL-gebaseerde apparaat. De waargenomen hoge EQE in het TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat bevestigt de synergetische rol van zowel de TiO2- als de GraHIL-lagen, en is in overeenstemming met de simulatie resultaten. Met een halfronde lens optisch gekoppeld aan de achterkant van een substraat, vertoont het TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde apparaat een EQE, energie-efficiëntie en stroom-efficiëntie zo hoog als 64,7%, 250,4 lm W−1 en 257,0 cd A−1, respectievelijk, wat verder het veelbelovende potentieel van de voorgestelde grafeen-gebaseerde OLED's illustreert. We hebben vervolgens het voorgestelde schema verder uitgebreid naar een tandem, multi-junction OLED, waarin de netto EQE wordt verbeterd (ten koste van de spanning) omdat deze uiteindelijk wordt gegeven als de som van die van zijn individuele OLED's ; deze aanpak is populair omdat de verbeterde EQE over het algemeen leidt tot een langere levensduur . TiO2/grafeen/GraHIL-gebaseerde multi-junction OLED's met een ladingsgeneratielaag (CGL) van 2, 9-dimethyl-4, 7-difenyl-1, 10-fenanthroline (BCP):Li/MoO3 vertonen een EQE en energie-efficiëntie van respectievelijk 62,1% en 120,8 lm W−1 (103,2% en 183,5 lm W−1 met de halfronde lens), wat de state-of-the-art prestaties en de veelzijdige toepasbaarheid van de voorgestelde elektrodestructuur aantoont. De simulatie geeft aan dat de waargenomen waarde overeenkomt met de som van de EQE-waarden van equivalente tweede-orde holte-structuren (één met de emissiezone nabij het tweede antinode van de kathode; en de andere met de emissiezone nabij het eerste antinode van de kathode) met een elektrische balansfactor van 0,89 (zie  ,   en   voor de gedetailleerde structuur voor multi-junction OLED's en de gedetailleerde bespreking van de simulatie resultaten). N Afb. 3 31 32 Supplementaire Afb. 7 Supplementaire Tabel 4 Supplementaire Notitie 2

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Deze audio wordt geproduceerd in de originele taal van het verhaal!

Wetenschappers ontgrendelen uiterst efficiënte flexibele schermdisplays met behulp van grafeen en titaniumdioxide

About Author

OPMERKINGEN

LABELS

DIT ARTIKEL WERD GEPRESENTEERD IN

Related Stories

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps