这个隐私安全的人工智能可以将电池废物转化为巨额利润

```html 作者： 沈玉陶 海洲刘 崇波孙 浩成季 冠君季 志远韩 润华高 俊马 瑞飞马 优优陈 世怡付 宇王 耀杰孙 宇荣 轩张 光明周 红兵孙 摘要 阴极材料各不相同的未分类废旧电池因其阴极材料的特殊性而阻碍了直接回收的应用。废旧电池的激增需要精确分类才能有效地直接回收，但挑战来自于回收合作者（数据所有者）不同的操作历史、不同的制造商和数据隐私问题。在这里，我们展示了一个涵盖 5 种阴极材料和 7 家制造商的 130 块锂离子电池的独特数据集，一个联邦机器学习方法可以在不依赖过去操作数据的情况下对这些废旧电池进行分类，从而保护回收合作者的数据隐私。通过利用从报废充电-放电循环中提取的特征，我们的模型在同质和异质电池回收设置下的阴极分类误差分别为 1% 和 3%，这归因于我们创新的 Wasserstein 距离投票策略。从经济上看，该方法强调了精确电池分类对于繁荣和可持续回收行业的重要性。本研究开创了一个使用来自不同来源的隐私敏感数据，为分布式系统促进协作和尊重隐私的决策制定新范式。 引言 锂离子电池（LIBs）作为储能设备，已广泛应用于从工业生产到日常生活等各个领域，成为一种公认的技术路线。预计到 2030 年，全球锂离子电池的生产规模将超过 1.3 TWh ，届时，不断增长的电池需求将远远超过锂和钴等关键金属资源的可用性 , 。然而，目前锂离子电池产品的平均使用寿命为 5-8 年，导致许多国家即将迎来废旧电池的激增。如果不妥善管理，废旧电池将导致不可持续的资源浪费和环境危害。鉴于这些情况，随着我们面临迫在眉睫的锂离子电池报废潮，开发电池回收技术变得至关重要 。 1 2 3 4 电池回收研究的最新进展一直集中在热法、湿法和直接回收方法上 。与热法和湿法相比，直接回收作为一种独特的方法脱颖而出。该工艺不会对材料结构造成二次损伤，从而能够实现更有效的结构修复和性能恢复。此外，直接回收的盈利能力更高，因为它能耗更低、温室气体排放更少、环境足迹更小 , 。然而，在实际生产中，电池回收商经常遇到由未知组件组成的锂离子电池，或者由不同阴极材料类型混合组成的电池组。考虑到直接回收可能高度依赖于阴极材料，这种复杂性使得直接回收在实现废旧电池价值转化方面不可行 。必须强调的是，即使使用传统的回收策略可以从混合阴极材料中提取关键金属，但不同阴极材料在回收过程中相互作用也可能对产品质量产生不利影响 。因此，了解回收侧的阴极材料类型信息对直接回收路线的选择有显著影响，并最终提高产品质量、盈利能力和可持续性。 5 6 7 8 9 已提出了人工辅助直接回收来识别预处理环节中的废旧电池阴极材料类型信息，但在回收行业规模化时，这仍然在经济上不可行 。为了有效地检索废旧电池阴极类型信息，科学界和工业界最近启动了一个电池寿命追溯系统 以及电池护照 和电池数据基因组 等新兴概念。尽管在这些举措之前已经使用了大量的电池，但人们越来越认为电池信息应该在整个生命周期中可访问，以促进二次生命决策 。这对于电池回收领域尤为如此，作为电池二次生命的最后一个环节，回收路线可能高度依赖于阴极材料。然而，电池寿命追溯系统或电池护照是由条形码和近场通信等电子设备实现的，这些设备可能会引入大量的投资，并且可能与不同的电池设计者广泛不兼容。此外，电子设备在其整个生命周期中仍然难以一致管理，导致设备磨损和在回收阶段不可用，因为锂离子电池的现代制造工艺仍然不是生产到回收的集成 。因此，迫切需要更多突破，仅使用易于访问的现场信息来实现高效的电池阴极类型分类 , ，与历史记录数据或人工辅助方式相反，从而促进直接回收的应用，以提高回收产品的质量和盈利能力。 1 10 11 12 13 14 15 16 在过去的几年里，机器学习已成为解决所有电池领域开放问题的可行工具。在其他电池相关主题中，机器学习最近使我们能够自动发现复杂的电池机制 , , ，预测剩余使用寿命 , , , , ，评估健康状况 , , ，优化循环曲线 , ，近似故障分布 ，甚至指导电池设计 , ，以及在制造后立即预测终生性能 。在电池回收方面，很少有研究调查过与阴极材料相关的机器学习 , ，这归咎于电池数据稀缺，特别是那些循环到报废阶段的数据。绝大多数已发表的研究展示了非常有限的样本量 ，并且在电池阴极多样性方面受到的限制更大 。稀缺性归因于高昂的成本、漫长的测试时间 ，以及最重要的是，由于商业或利益原因导致的数据隐私问题。因此，隐私问题加剧了现有电池数据（尽管数量庞大且多样化，来自电池制造商、实际应用、学术机构和第三方平台等多个方面）无法共享的困境。这种困境需要研究阴极材料分类，以以协作但保护隐私的方式优化电池回收路线选择。 17 18 19 20 21 22 23 24 19 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 联邦机器学习作为一种分布式和隐私保护的范式，有潜力通过协作机器学习解决多方协作（相当于电池数据量和多样性）和隐私问题 , , 。在每一次训练迭代中，分布式数据所有者使用其本地计算能力进行本地训练，对训练好的模型参数/结果进行加密，并上传到中央协调器进行聚合。事实是原始数据集从不离开各自的数据所有者，并且传输的参数/结果经过适当加密以保护数据隐私。联邦机器学习已在许多应用领域得到广泛研究，包括公共卫生 , ，临床诊断 , , ，电子商务 ，物联网 ，移动计算 ，以及智能电网 , , 。这种方法可以通过实现隐私保护协作，特别是在数据访问受限的情况下，彻底改变广泛能源领域的驱动研究范式。在电池回收领域，联邦机器学习在利用现有的大量电池数据方面具有广阔的前景，而这些数据由于隐私问题无法共享。通过这种协作且保护隐私的范式，可以实现高精度、高效率、高可扩展性和高泛化性的废旧电池分类，从而优化回收产品的质量和盈利能力。据我们所知，尚未有关于联邦机器学习在电池回收方面的研究报告。 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 在本研究中，我们以协作但保护隐私的机器学习方式，利用来自电池制造商、实际应用运营商、学术研究机构和第三方平台等多个合作者的现有电池数据，执行了废旧电池的阴极材料分类，如图 1 所示。我们的联邦机器学习模型仅使用一个周期的现场测试数据，通过标准化的特征提取过程进行训练，没有任何关于历史运行条件的先验知识。我们将在同质和异质电池回收环境下的预测能力与基于本地数据的独立学习的本地模型进行比较。异质性问题通过我们提出的 Wasserstein 距离投票策略得到解决。我们进行了使用我们提出的联邦机器学习框架的废旧电池回收经济评估，突出了精确分类废旧电池的相关性和必要性。我们全面讨论了模型的可解释性、电池回收的意义以及集成联邦机器学习的未来电池回收实践的更广泛前景。 多个数据源，例如电池制造商（图片来源 Addionics）、实际应用运营商（特斯拉地板下的电池组。图片来源 Tesla）、学术研究机构和第三方平台，都可以是数据贡献者。电池数据既不交换于贡献者之间，也不上传到电池回收商。相反，数据贡献者训练本地模型并将模型参数与电池回收商共享，以构建全局模型。提出的 Wasserstein 距离投票技术将本地模型融合到全局模型中，该模型对数据不平衡和噪声具有鲁棒性。电池回收商可以使用联合构建的模型进行电池分类，并结合易于访问的现场测试数据。 与传统的数据孤岛范例相反，我们的联邦机器学习框架鼓励合作者共享数据，同时保护数据隐私。 a b 结果 数据收集和标准化 不同电池类型的独特电池动力学由于操作案例、制造变异和历史使用情况的不同，通常是高维且难以表征的 。为了找到解决这一困境的方案，我们收集并标准化了来自 7 家制造商的 130 块具有 5 种阴极材料类型的废旧电池，构建了一个分布外、等效的异质数据集。鉴于不同的历史使用情况，收集的电池容量低于标称容量的 90%。电池阴极材料为钴酸锂 (LCO)、镍锰钴 (NMC)、磷酸铁锂 (LFP)、镍钴铝氧化物 (NCA) 和 NMC-LCO 混合类型，根据制造商进一步分为 9 类（补充表 1）。我们故意包含具有不同历史使用情况的电池，从实验室测试到电动汽车驾驶配置文件，以训练一个通用的、独立于历史使用情况和电池类型的模型，供电池回收商使用。 52 为了标准化，回收商需要的所有数据是当前探测的（现场测试）循环，包括一次充电和放电测试，这在实际情况下很容易实现。探测后的数据首先通过填充缺失值、替换异常值和进行中值滤波来去噪。尽管如此，仍然保留了人为引起的和阴极异质性引起的噪声，以使模型对不完美的输入具有鲁棒性。然后对数据进行线性插值以进行曲线填充（补充图 1），并进行特征工程以进行降维，并使用一组共享的标准化参数（补充说明 1）。标准化流程中提取的特征具有良好的可解释性，这是一个具有重要商业意义的问题。据我们所知，这是首次利用来自多个来源和不同历史使用情况的异质电池数据来辅助电池回收策略的设计。 图 2a、b 展示了特征工程过程。我们关注废旧电池最后一个循环的充电和放电曲线，即一次充电和一次放电循环（补充图 2-5）。在充电循环中，从电压-容量和 dQ/dV 曲线中提取了 15 个特征，其中 V 和 Q 分别代表电压和容量值。对放电循环提取了相同的特征集。因此，总共提取了 30 个特征，从 F1 到 F30。有关特征的详细解释，请参阅补充表 2 和补充说明 2。图 2c 展示了每个类别的选定电池的绝对和相对特征值。不同类别中的大多数相对特征值在 -1 到 0 区域（浅绿色）重叠，并且无法区分，这说明了使用一个循环的电池数据对电池类型进行分类的难度。这种难度是可以预料的，因为不同的历史运行条件会影响电池的充电-放电动力学，使得提取的特征尽管电池类型不同，但可以高度相关（补充图 6）。与其直接通过专家知识解释提取的特征，不如采用一种数据驱动的方法，自动利用各种电池类型之间的潜在模式。 对于充电过程，从电压-容量（左）和 dQ/dV 曲线（右）中提取 15 个特征。 放电过程的特征集与 F16 到 F30 相同。 特征按类别可视化，格式为 CxBn，表示类别 x 中的第 n 个电池。圆的大小映射了绝对特征值。源数据作为源数据文件提供。 a b c 具有同质数据访问的废旧电池分类 我们首先考虑一种情况，即电池数据在协作者（即客户端）之间均匀分布。同质性意味着每个客户端都提供跨所有 9 个类别的电池数据共享，尽管电池的具体数量不受限制（补充表 3）。我们在训练联邦机器学习模型时，不需要关于废旧电池历史使用信息。在我们的工作中，回收商和客户端只需要在当前（现场测试）循环中测试废旧电池，特别是，通过完整的充电-放电循环进行标准的特征工程过程，该过程由回收商启动。本地模型基于从其私有电池数据中提取的特征进行训练。联邦机器学习框架聚合本地模型参数，而不是私有电池数据，供回收商对废旧电池进行分类。 图 3 显示了客户端贡献同质电池数据时的分类结果。图 3a 比较了两种联邦机器学习方法，即多数投票（MV）和我们提出的 Wasserstein 距离投票（WDV），以及独立学习（IL）范式。应该注意的是，IL 的准确率是在所有客户端上以非联邦方式平均的。与 IL 相比，MV 在不牺牲分类性能的情况下，平均准确率为 95%，同时能够保护数据隐私并减轻计算负担。然而，使用 MV 对 3 个类别进行了错误分类。例如，NMC（SNL，类别 8，总共 15 块）中的 3 块电池被错误地分类为 NCA（SNL，类别 7），导致分类准确率为 80%。NCA（UL-PUR，类别 9）的分类准确率为 81%，其中 2 块电池被错误地分类为 NMC（MICH_Form，类别 4），1 块电池被错误地分类为 NMC/LCO 混合类型（HNEI，类别 2）。相比之下，WDV 的性能优于 MV，因为它只错误分类了一块电池，分类准确率为 99%。我们还分别评估了 MV 和 WDV 的每个类别的预测概率。结果表明，WDV 比 MV 具有更自信的分类，因为 WDV 的预测概率通常偏向于更高的概率值。因此，我们提出的 WDV 在所有类别中都产生更高的分类准确率，并且分类具有更丰富的概率置信度范围。 多数投票（MV）和 Wasserstein 距离投票（WDV）方法的混淆矩阵。我们考虑每个类别的预测概率分布。独立学习（IL）的分类进行了注释。 在存在随机噪声的情况下，IL、MV 和 WDV 的分类准确率分布和隐私预算（PB）。PB 值参考 90% 的准确率水平。 使用 IL、MV 和 WDV 的每个类别的平均 F1 分数分类结果和 PB。PB 值均参考 0.9 F1 分数水平。数据表示为平均值 ±1 标准差。 特征重要性，降序排列。子图显示了由前两个最突出的特征跨越的特征空间。数据表示为平均值 + 1 标准差。源数据作为源数据文件提供。 a b c d 我们还评估了隐私预算（PB，“方法”部分），考虑到客户端数据可能容易受到通过窃听私有数据进行逆向工程的攻击 。在这方面，我们将随机高斯噪声添加到客户端数据中，噪声强度不同。随机性强度由噪声与信号比（NSR）控制，范围为 1% 到 10%。图 3b 显示了在使用 IL、MV 和 WDV 时的准确率和隐私预算比较。当噪声强度从 1% 增加到 10% 时，MV 的分类准确率从 95% 下降到 82%，与 IL 相似。在此噪声范围内，MV 和 IL 的中值分类准确率分别为 92% 和 86%。相比之下，WDV 在 10% 噪声存在的情况下，分类准确率仍然高于 90%，这在实际情况下是一个严格的噪声水平。在相同的噪声范围内，WDV 的中值分类准确率超过 95%。以 90% 的平均分类准确率作为可接受的参考水平，IL、MV 和 WDV 的 PB 值分别为 4、6 和 10。因此，应用联邦机器学习比 IL 产生更安全的分类，从而能够防止数据窃听。此外，我们提出的 WDV 在隐私-准确性权衡方面比 MV 更准确，并且性能更好（PB 值几乎翻倍）。此外，WDV 在严格噪声下的稳健性也意味着对电池测量要求的良好容忍度，从而减少了昂贵的电池测试费用。 53 注意到高分类准确率并不一定意味着特定类别的可接受分类，我们也考虑了类内分类性能。图 3c 显示了 IL、MV 和 WDV 在每个预测类别中的 F1 分数和隐私预算；请注意，隐私设置与图 3b 相同。结果表明，IL 在所有类别中的 F1 分数都小于联邦机器学习方式，导致分类效果不佳。关于联邦机器学习，WDV 通过产生更高的平均 F1 分数，在每个预测类别中都优于 MV。WDV 的 F1 分数偏差范围小于 MV，表明 WDV 更鲁棒（补充图 7）。因此，我们提出的 WDV 不仅在所有九个类别中具有更好的整体分类准确率（图 3b），而且在每个类别内部，与 MV 相比也是如此。关于隐私预算，在 0.9 F1 分数水平参考下，使用非联邦 IL 时的 PB 值明显低于联邦方式（补充表 4），这表明与联邦机器学习相比，IL 的数据泄露风险更大。当进一步应用我们提出的 WDV 时，与非联邦 IL 和联邦 MV 相比，隐私预算分别可以增加 78% 和 44%（补充表 4）。结果表明，WDV 成功地利用了客户数据中隐藏的与电池化学相关的见解，同时有效地保护了客户数据隐私。 然后，我们通过评估与电池阴极化学相关的最显著特征来解释我们的联邦机器学习模型。图 3d 显示了特征按降序排列的重要性。误差条表示重要性偏差。特征 F1 和 F16 在分离度方面排名第一和第二（“方法”部分）。有趣的是，这两个特征对电池动力学具有清晰的物理解释，我们将在后面部分进一步讨论。在这里，我们通过绘制由特征 F1 和 F16 跨越的特征空间中的分组电池样本来解释这两个特征。图 3d 的子图显示，NMC/LCO 混合类型（HNEI，类别 2）、NMC（MICH_Expa，类别 3）和 LFP（SNL，类别 6）（颜色与图 3a 相同）在跨越的特征空间中清晰可分。对于其余类别，电池仍然可分（参见放大视图），尽管粒度相对较小。相反，由于不可分离的特征空间跨度（补充图 8），非分离特征的分选能力相对较弱。因此，我们的联邦机器学习框架成功地发现了有用的机制见解，以保证分类准确率。此类见解可以进一步用于简化模型以进行轻量级计算，从而减少投资。一旦客户端模型对电池进行分类，回收商就可以汇总客户端结果，根据突出的特征最终确定电池阴极材料类型。 具有异质数据访问的废旧电池分类 我们还考虑了一种极端但更实际的情况，即数据可以完全分散在客户端之间，即数据分布是异质的。在这种情况下，异质性问题给电池类型分类带来了更多挑战，因为客户端容易训练有偏的模型并降低全局准确率，这在联邦机器学习中仍然是一个悬而未决的问题。在本节中，我们探讨一种比每个客户端拥有同质数据访问更具挑战性的情况（补充说明 3）。我们证明，我们的联邦机器学习框架仍然可以基于当前（现场测试）循环的标准特征工程过程对废旧电池进行分类，而无需了解先前的运行条件。 图 4 显示了客户端具有异质数据访问时的分类结果。我们考虑了异质性指数，定义为每个客户端在每次蒙特卡洛模拟运行中电池类别的最小数量。较高的异质性指数表示电池数据分布的异质性较低。异质性指数不小于 2，以便一个客户端可以训练一个用于分类任务的本地模型。图 4a 显示了平均分类准确率随异质性指数的变化。平均准确率用实线表示，标准差范围用阴影区域表示。当异质性指数从 9 降至 2 时，MV 和 IL 的性能迅速以亚线性速率恶化。当异质性水平为 2 时，MV 的平均分类准确率为 0.55，略好于 IL，相当于随机猜测。这一观察表明，MV 在异质数据访问下聚合本地模型的作用很小。相比之下，WDV 在所有异质性水平上都优于其 MV 对手，成功地缓解了异质数据分布问题。此外，WDV 在异质性指数增加时显示出有趣的渐近效应。这表明 WDV 可能会支持客户端电池数据的最佳分配/分布，以降低实际电池回收情况下的协作成本。 分类准确率与异质性指数的关系。结果在 50 次蒙特卡洛运行中平均（），标准差区域（）由阴影颜色表示。 基准测试最佳多数投票（MV）性能时的数据分布。 类别的（上半部分）和客户端（下半部分）分类准确率对应于我们的联邦和独立机器学习（IL）方法。桑基图（中间）展示了客户端之间的异质数据分布。源数据作为源数据文件提供。 a b c 我们选择 MV 在异质性指数等于 2 时的最佳模型，并在相同设置下将其与我们提出的 WDV 的分类结果进行比较。如图 4a 所示，所选的最佳模型的平均分类准确率为 71%。 MV 在异质性设置下的最佳模型（异质性指数等于 2）的详细电池数据分布如图 4b 所示，该设置是异质的（补充表 5）。例如，客户端 2 贡献了除 NMC（MICH-Expa，类别 3）之外的所有电池类别，而客户端 5 仅贡献 NMC/LCO 混合类型（HNEI，类别 2）和 NMC（SNL，类别 8）。在补充表 5 的异质数据分布设置下，我们进一步将 MV 和 WDV 的类别和客户端分类性能与非联邦 IL 进行了比较，考虑了两个因素：（1）我们联邦机器学习框架的重要性；（2）为什么我们提出的 WDV 优于 MV。首先，我们评估客户端分类准确率，如图 4c 的下半部分所示。客户端 5 的平均分类准确率为 25%，在所有客户端中排名最后。同时，客户端 2 的平均分类准确率为 86%，在所有客户端中排名第一。然而，平均分类准确率仅为 55%，接近随机猜测。因此，使用非联邦 IL 的客户端性能在很大程度上取决于数据访问（补充图 9）。事实上，没有我们的联邦机器学习框架，电池回收商相当于一个客户端，电池回收商只能对其本地数据库中存储的电池类型进行分类。这种非联邦范式如果回收商没有建立涵盖其将处理的所有电池类型的数据库，就无法处理各种类型的废旧电池。通过我们的联邦机器学习框架，回收商可以与多个客户端协作，即使在数据异质的情况下。 我们转向分析如何在数据访问异质的情况下与客户端协作。图 4c 的上半部分显示