这个注重隐私的人工智能可以将电池废料变成巨额利润

作者： 沈玉陶 刘海舟 孙崇博 季浩成 季冠君 韩志远 高润华 马军 马瑞飞 陈宇欧 付诗怡 王宇 孙耀杰 荣宇 张轩 周广民 孙红宾 摘要 阴极材料各异的未分类废旧电池阻碍了直接回收的采用，因为阴极材料具有特定性。废旧电池的激增需要精确分类才能有效直接回收，但实际操作中，不同运行历史、不同制造商以及回收合作者（数据所有者）的数据隐私问题带来了挑战。本文利用一个包含 130 块跨 5 种阴极材料和 7 家制造商的锂离子电池的独特数据集，展示了一种联邦机器学习方法，该方法可以在不依赖历史运行数据的情况下对这些废旧电池进行分类，从而保护了回收合作者的数据隐私。通过利用从寿命终结充电-放电周期中提取的特征，我们的模型在同质和异质电池回收设置下分别实现了 1% 和 3% 的阴极分类误差，这归功于我们创新的 Wasserstein 距离投票策略。从经济角度看，所提出的方法强调了精确电池分类对于繁荣和可持续回收行业的重要性。这项研究预示着一种新范式，即利用来自不同来源的隐私敏感数据，促进分布式系统中的协作和尊重隐私的决策制定。 引言 锂离子电池 (LIB) 作为储能设备，已广泛应用于从工业生产到日常生活等各个领域，并被接受为一种技术路线。据预测，到 2030 年，全球锂离子电池的生产规模将超过 1.3 TWh ，届时不断增长的电池需求将远远超过锂和钴等关键金属资源的可用性 , 。然而，目前锂离子电池产品的平均使用寿命为 5-8 年，导致许多国家即将迎来废旧电池的激增。如果不妥善管理，废旧电池将导致不可持续的资源浪费和环境危害。鉴于这些情况，随着我们面临锂离子电池即将到来的报废潮，开发电池回收技术变得至关重要 。 1 2 3 4 电池回收研究的最新进展集中在火法冶金、湿法冶金和直接回收方法 。与火法和湿法冶金方法相比，直接回收作为一种独特的方法脱颖而出。该过程不会对材料结构造成二次损伤，从而能够更有效地进行结构修复和性能恢复。此外，直接回收的利润更高，因为它能耗较低，温室气体排放减少，对环境的影响也更小 , 。然而，在实际生产中，电池回收商经常会遇到成分未知或包含不同阴极材料类型的电池模块。考虑到直接回收可能高度依赖于阴极材料，这种复杂性使得直接回收的应用无法实现对废旧电池的价值转化 。必须强调的是，即使使用传统的回收策略可以从混合阴极材料中提取关键金属，不同阴极材料在回收过程中的相互作用也可能对产品质量产生不利影响 。因此，了解回收方的阴极材料类型信息对直接回收路线的选择有显著影响，并最终提高产品质量、盈利能力和可持续性。 5 6 7 8 9 已提出通过人工辅助直接回收来识别预处理环节中的废旧电池阴极材料类型信息，但随着回收行业的规模化，这种方法尚未在经济上可行 。为了有效地检索废旧电池的阴极类型信息，科学界和工业界最近启动了一个电池寿命追溯系统 ，以及电池护照 和电池基因组 等新兴概念。尽管在这些倡议之前已经使用了大量电池，但人们越来越普遍地认为，电池信息应该在整个生命周期中可访问，以促进二次寿命决策 。这尤其适用于电池回收领域，作为电池二次寿命的最后一站，因为回收路线可能高度依赖于阴极材料。然而，电池寿命追溯系统或电池护照是通过条形码和近场通信等电子设备实现的，这些设备可能会引入大量投资，并且可能与不同的电池设计者广泛不兼容。此外，电子设备在其整个生命周期中仍然难以持续管理，导致设备磨损和在回收阶段不可用，因为现代锂离子电池的制造过程尚未实现从生产到回收的集成 。因此，迫切需要更多突破，以便仅通过易于访问的现场信息实现高效的电池阴极类型分选 , ，而不是依赖历史记录数据或人工辅助方式，从而促进直接回收的应用，以提高回收产品的质量和盈利能力。 1 10 11 12 13 14 15 16 在过去的几年里，机器学习已成为解决所有电池领域开放性问题的可行工具。在其他电池相关主题中，机器学习最近使我们能够自动发现复杂的电池机制 , , ，预测剩余有用寿命 , , , , ，评估健康状态 , , ，优化循环曲线 , ，近似故障分布 ，甚至指导电池设计 , ，以及在制造后立即预测寿命 。在电池回收方面，很少有研究调查过关于阴极材料的机器学习 , ，这归因于电池数据稀缺，尤其是在寿命终结阶段循环过的电池。绝大多数已发表的研究样本量有限 ，并且在电池阴极多样性方面受到更大限制 。稀缺性归因于高昂的成本、漫长的测试时间 ，以及最重要的，由于商业或利益相关的原因造成的数据隐私问题。因此，隐私问题固化了这样一个困境：尽管现有的电池数据量大且多样化，来自电池制造商、实际应用、学术机构和第三方平台等多个方面，但无法共享。这种困境要求研究阴极材料分选，以协作且尊重隐私的方式优化电池回收路线选择。 17 18 19 20 21 22 23 24 19 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 联邦机器学习作为一种分布式和隐私保护范式，有潜力通过协作机器学习解决多方协作（等同于电池数据量和多样性）和隐私问题 , , 。在每次训练迭代中，分布式数据所有者利用其本地计算能力进行本地训练，加密训练好的模型参数/结果，并将其上传到中央协调器进行聚合。事实证明，原始数据集从未离开其各自的数据所有者，并且传输的参数/结果经过适当加密以保护数据隐私。联邦机器学习已在众多应用领域得到广泛研究，包括公共卫生 , 、临床诊断 , , 、电子商务 、物联网 、移动计算 和智能电网 , , 。这种方法可以通过实现隐私保护的协作来彻底改变数据驱动的研究范式，特别是对于那些数据访问有限的领域。就电池回收领域而言，联邦机器学习在利用现有海量电池数据方面具有广阔前景，但由于隐私问题而无法共享。有了这样一个协作且尊重隐私的范式，废旧电池分选就可以实现高精度、高效率、可扩展性和通用性，从而优化回收产品的质量和盈利能力。据我们所知，目前尚未有关于专注于电池回收的联邦机器学习研究的报道。 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 本研究中，我们通过协作且尊重隐私的机器学习方式，利用来自电池制造商、实际应用运营商、学术研究机构和第三方平台等多个合作方的现有电池数据，对废旧电池进行阴极材料分选（如图 1 所示）。我们的联邦机器学习模型仅通过标准化的特征提取过程，使用一个周期的现场测试数据进行训练，而无需预先了解历史运行条件。我们比较了我们的联邦机器学习模型与基于本地数据在同质和异质电池回收情况下的独立学习本地模型的预测能力。异质性问题通过我们提出的 Wasserstein 距离投票策略得到解决。我们对使用我们提出的联邦机器学习框架的废旧电池回收进行了经济评估，突出了准确分类废旧电池对于回收的重要性。我们全面讨论了模型的可解释性、电池回收的意义以及集成联邦机器学习的未来电池回收实践的广阔前景。 多个数据源，如电池制造商（图片来源：Addionics）、实际应用运营商（特斯拉地板下的电池组。图片来源：特斯拉）、学术研究机构和第三方平台，都可以成为数据贡献者。电池数据既不交换于贡献者之间，也不上传于电池回收商。相反，数据贡献者会训练本地模型并将模型参数与电池回收商共享，以构建全局模型。提出的 Wasserstein 距离投票技术将本地模型融合到全局模型中，该模型对数据不平衡和噪声具有鲁棒性。电池回收商可以结合易于访问的现场测试数据，使用联合构建的模型进行电池分选。 我们的联邦机器学习框架鼓励合作者共享数据，同时保护数据隐私，这与传统的数据孤岛范式相对。 a b 结果 数据收集与标准化 不同电池类型独特的电池动力学由于运行情况、制造差异和历史使用情况的不同，通常是高维且难以表征的 。为解决这一困境，我们收集并标准化了来自 7 家制造商的 5 种阴极材料类型的 130 块废旧电池，构建了一个分布外（即异质）数据集。鉴于不同的历史使用情况，收集的电池容量均低于额定容量的 90%。电池阴极材料为钴酸锂 (LCO)、镍钴锰 (NMC)、磷酸铁锂 (LFP)、镍钴铝氧化物 (NCA) 和 NMC-LCO 混合类型，并根据制造商分为 9 类（补充表 1）。我们有意纳入了具有不同历史使用情况的电池，从实验室测试到电动汽车驾驶工况，以训练一个通用的、独立于历史使用和电池类型的模型供电池回收商使用。 52 为了标准化，回收商所需的所有数据是当前（现场测试）周期的一次充电和放电测试，这在实际应用中易于实现。原始数据首先通过填充缺失值、替换异常值和进行中值滤波来去噪。然而，故意保留了人为引入和阴极异质性引起的噪声，以使模型对不完美的输入具有鲁棒性。然后对数据进行线性插值以进行曲线填充（补充图 1），并进行特征工程以降低维度，共享一组标准化参数（补充说明 1）。从标准化流程中提取的特征是可解释的，并且具有重大的商业价值。据我们所知，这是首次利用来自多个来源和历史使用情况的异质电池数据来协助电池回收策略的设计。 图 2a、b 展示了特征工程过程。我们专注于废旧电池最后一个周期（即一次充电和一次放电周期）的充电和放电曲线（补充图 2-5）。在充电周期中，从电压-容量和 dQ/dV 曲线中提取了 15 个特征，其中 V 和 Q 分别代表电压和容量值。放电周期也提取了相同的特征集。因此，总共提取了 30 个特征，用 F1 到 F30 表示。有关特征的详细说明，请参阅补充表 2 和补充说明 2。图 2c 展示了每个类别中选定电池的绝对和相对特征值。在 -1 到 0 区域（浅绿色）的大多数相对特征值是重叠的，并且无法区分，这说明仅用一个周期的电池数据就难以对电池类型进行分类。这种困难是预期的，因为不同的历史运行条件会影响电池的充放电机理，从而导致提取的特征尽管电池类型不同，但可能高度相关（补充图 6）。我们没有直接用专家知识解释提取的特征，而是采用了一种数据驱动的方法，自动利用不同电池类型的潜在模式。 对于充电过程，从电压-容量（左）和 dQ/dV 曲线（右）中提取了 15 个特征。 放电过程的特征与 F16 到 F30 相同。 特征按类别可视化，格式为 CxBn，表示类别 x 中的第 n 个电池。圆圈的大小代表绝对特征值。源数据文件随附提供。 a b c 具有同质数据访问的废旧电池分选 我们首先考虑一种情况，即电池数据在合作者（即客户端）之间同质分布。同质性意味着每个客户端都提供所有 9 个类别的电池数据共享，尽管电池的具体数量不限（补充表 3）。我们无需了解废旧电池的历史使用信息即可训练我们的联邦机器学习模型。在我们的工作中，回收商和客户端只需在当前（现场测试）周期测试废旧电池，具体来说，进行一次完整的充电-放电循环，用于回收商启动的标准特征工程过程。本地模型基于从其私有电池数据中提取的特征进行训练。联邦机器学习框架聚合本地模型参数，而不是私有电池数据，供回收商对废旧电池进行分类。 图 3 显示了客户端贡献同质电池数据时的分选结果。图 3a 比较了两种联邦机器学习方法，即多数投票 (MV) 和我们提出的 Wasserstein 距离投票 (WDV)，以及独立学习 (IL) 范式。值得注意的是，IL 的准确率是所有客户端的平均值，非联邦方式。与 IL 相比，MV 在不牺牲分选性能的情况下，平均准确率为 95%，同时能够保护数据隐私并减轻计算负担。然而，MV 分选了 3 个类别。例如，NMC (SNL, class 8) 中的 3 块电池被误分到 NCA (SNL, class 7)，分选准确率为 80%。NCA (UL-PUR, class 9) 的分选准确率为 81%，其中 2 块电池被误分到 NMC (MICH_Form, class 4)，1 块电池被误分到 NMC/LCO 混合类型 (HNEI, class 2)。相比之下，WDV 的性能优于 MV，因为它只误分了一块电池，分选准确率为 99%。我们还分别评估了 MV 和 WDV 对每个类别的预测概率。结果表明，WDV 的预测概率通常倾向于更高的概率值，因此比 MV 做出更自信的分选。因此，我们提出的 WDV 在所有类别中产生了更高的分选准确率，并且分选具有更丰富的概率置信度区间。 多数投票 (MV) 和 Wasserstein 距离投票 (WDV) 方法的混淆矩阵。考虑每个类别的预测概率分布。独立学习 (IL) 的分选结果已标注。 在存在随机噪声的情况下，IL、MV 和 WDV 的分选准确率分布和隐私预算 (PB)。PB 值参考 90% 的准确率水平。 使用 IL、MV 和 WDV 的每个类别的平均 F1 分数和 PB。PB 值均参考 0.9 F1 分数水平。数据表示为平均值 ±1 标准差。 特征重要性，按降序排列。子图显示了由前两个最显著特征跨越的特征空间。数据表示为平均值 +1 标准差。源数据文件随附提供。 a b c d 我们还考虑了隐私预算 (PB，“方法”部分)，考虑到客户端数据可能容易受到通过窃听私有数据进行逆向工程的影响 。在这方面，我们向客户端数据添加了不同强度的随机高斯噪声。随机性强度由噪声与信号比 (NSR) 控制，范围从 1% 到 10%。图 3b 显示了使用 IL、MV 和 WDV 时的准确率和隐私预算比较。当噪声强度从 1% 增加到 10% 时，MV 的分选准确率从 95% 下降到 82%，与 IL 相似。在此噪声范围内，MV 和 IL 的中位数分选准确率分别为 92% 和 86%。相比之下，WDV 在存在 10% 噪声的情况下，分选准确率仍高于 90%，这在实际情况下是一个严格的噪声水平。在相同的噪声范围内，WDV 的中位数分选准确率超过 95%。以平均分选准确率 90% 作为可接受的参考水平，IL、MV 和 WDV 的 PB 值分别为 4、6 和 10。因此，与 IL 相比，应用联邦机器学习实现了更安全的隐私分选，从而能够防止数据窃听。此外，我们的 WDV 在隐私-准确率权衡方面比 MV 更准确，并且性能更好（PB 值几乎翻倍）。此外，WDV 在严格噪声下的鲁棒性也表明了对电池测量要求的良好容忍度，降低了昂贵的电池测试支出。 53 注意到高分选准确率并不一定意味着特定类别的可接受分选，我们也考虑了类内分选性能。图 3c 显示了 IL、MV 和 WDV 在每个预测类别中的 F1 分数和隐私预算；请注意，隐私设置与图 3b 中的相同。结果表明，IL 在所有类别中的 F1 分数都小于联邦机器学习方式，导致分选效果不佳。关于联邦机器学习，WDV 在每个预测类别中的性能都优于 MV，产生了更高的平均 F1 分数。WDV 的 F1 分数偏差范围小于 MV，表明 WDV 更加鲁棒（补充图 7）。因此，我们提出的 WDV 不仅在所有九个类别的整体分选准确率（图 3b）方面优于 MV，而且在每个类别内部也优于 MV。关于隐私预算，使用非联邦 IL 时，参考 0.9 F1 分数水平的 PB 值明显低于联邦方式（补充表 4），这表明 IL 相对于联邦机器学习存在更严重的数据泄露风险。当进一步应用我们提出的 WDV 时，与非联邦 IL 和联邦 MV 相比，隐私预算分别可以增加 78% 和 44%（补充表 4）。结果表明，WDV 成功地利用了客户隐藏的与电池化学相关的见解，同时有效地保护了客户数据隐私。 然后，我们通过评估与电池阴极化学相关的最显著特征来解释我们的联邦机器学习模型。图 3d 显示了特征按降序排列的重要性。误差条表示重要性偏差。特征 F1 和 F16 在“袋外”重要性（“方法”部分）方面排名第一。有趣的是，这两个特征对电池动力学具有清晰的物理解释，我们将在后面的部分进一步讨论。在这里，我们通过绘制跨越特征 F1 和 F16 的特征空间中的分组电池样本来解释这两个特征。图 3d 的子图显示，NMC/LCO 混合类型 (HNEI, class 2)、NMC (MICH_Expa, class 3) 和 LFP (SNL, class 6)（与图 3a 颜色相同）在跨越的特征空间中清晰可分。对于其余类别，电池仍然可分（见放大视图），尽管粒度相对较小。相反，非显著特征由于跨越的特征空间不可分而具有相对较弱的分选能力（补充图 8）。因此，我们的联邦机器学习框架成功地发现了有用的机制见解，以保证分选准确率。这种见解可以进一步扩展以简化模型以进行轻计算，从而减少投资。一旦客户端模型对电池进行分类，回收商就可以汇总客户端结果，以在显著特征的支持下对电池阴极材料类型做出最终决定。 具有异质数据访问的废旧电池分选 我们还考虑了一种极端但更实际的情况，即数据可以仅分散在客户端之间，即数据分布是异质的。在这种情况下，异质性问题给电池类型分选带来了更多挑战，因为客户端容易训练有偏的模型并降低全局准确性，这在联邦机器学习中仍然是一个悬而未决的问题。在本节中，我们探讨了比客户端之间具有同质数据访问更具挑战性的情况（补充说明 3）。我们证明，我们的联邦机器学习框架仍然可以在当前（现场测试）周期基于标准的特征工程过程对废旧电池进行分类，而无需了解先前的运行条件。 图 4 显示了客户端具有异质数据访问时的分选结果。我们考虑了异质性指数，定义为每个客户端在每次蒙特卡洛模拟运行中拥有电池类别的最小数量。较高的异质性指数表示数据分布的异质性较低。异质性指数不小于 2，这样客户端就可以训练一个用于分选任务的本地模型。图 4a 显示了平均分选准确率随异质性指数的变化。平均准确率用实线绘制，标准差范围用阴影区域表示。随着异质性指数从 9 降至 2，MV 和 IL 的性能以亚线性速率迅速恶化。当异质性水平为 2 时，MV 的平均分选准确率为 0.55，略好于 IL，相当于随机猜测。这一观察表明，MV 在异质数据访问下聚合本地模型几乎无济于事。相比之下，WDV 在所有异质性水平上都优于其 MV 对等项，成功地缓解了异质数据分布问题。此外，WDV 在异质性指数增加时显示出有趣的渐近效应。这表明 WDV 可能会支持客户端电池数据的最佳分配/分布，以降低实际电池回收情况下的协作成本。 分选准确率与异质性指数的关系。结果在 50 次蒙特卡洛运行中平均（），标准差范围（）用阴影颜色表示。 在对最佳多数投票 (MV) 性能进行基准测试时的数据分布。 类别的（上部分）和客户端（下部分）的分选准确率对应于我们的联邦和独立机器学习 (IL) 方法。桑基图（中间）展示了客户端之间的异质数据分布。源数据文件随附提供。 a b c 我们在异质性指数等于 2 的情况下选择 MV 的最佳模型，并在相同设置下将其与我们提出的 WDV 的分选结果进行比较。如图 4a 所示，选定的最佳模型平均分选准确率为 71%。 在补充表 5 的异质数据分布设置下，我们进一步比较了 MV 和 WDV 与非联邦 IL 的类别和客户端分选性能，并考虑了两个方面：（1）我们的联邦机器学习框架的重要性，以及（2）为什么我们提出的 WDV 优于 MV。首先，我们评估客户端分选准确率，如图 4c 的下部所示。客户端 5 的平均分选准确率为 25%，在所有客户端中排名最后。同时，客户端 2 的平均分选准确率为 86%，在所有客户端中排名第一。然而，平均分选准确率仅为 55%，接近随机猜测。因此，非联邦 IL 下的客户端性能在很大程度上取决于数据访问（补充图 9）。事实上，如果没有我们的联邦机器学习框架，电池回收商相当于单个客户端，并且电池回收商只能对本地数据库中存储的电池类型进行分选。这种非联邦范式无法处理回收商如果没有构建涵盖其所有处理电池类型的数据库，就无法处理各种类型的废旧电池。通过我们的联邦机器学习框架，回收商可以与多个客户端协作，即使在数据异质的情况下。 我们接着分析如何在数据异质的访问设置下与客户端协作。图 4c 的上部显示了 MV 和 WDV 的类别准确率。值得注意的是，使用 MV 后的平均分选准确率优于非联邦方式，为 79%，如图 4c 的下部所示。这证明了应用联邦机器学习框架来解决这种情况下的异质数据分布问题的成功。然而，MV 完全误分了 LFP (SNL, class 6) 和 NMC (SNL, class 8)，准确率为零。MV 在特定类别中的失败可以通过