AdsorbML: วิธีการ AI จะเปลี่ยนการค้นพบตัวเร่งปฏิกิริยาสําหรับพลังงานบริสุทธิ์และสารเคมี

ผู้เขียน : Janice Lan Aini Palizhati Muhammed Shuaibi Brandon M. Wood Brook Wander Abhishek Das Matt Uyttendaele C. Lawrence Zitnick Zachary W. Ulissi ผู้เขียน : เจนนิส Lan เฮนไต Palizhati โฮมเมด Shuaibi แบรนดอน M. ไม้ บู๊ค Wander Abhishek Das แพทช์ Uyttendaele C. โลอเรนซ์ Zitnick ซาคาเรีย W. Ulissi สารสกัดจาก แคตตาล็อกการคํานวณมีบทบาทสําคัญมากขึ้นในการออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาที่หลากหลายของแอพพลิเคชัน งานที่พบบ่อยสําหรับวิธีการคํานวณจํานวนมากคือความจําเป็นในการคํานวณพลังงานการดูดซึมอย่างแม่นยําสําหรับตัวดูดซึมและพื้นผิวตัวเร่งปฏิกิริยาของความสนใจ ในทางดั้งเดิมการระบุการกําหนดค่าพื้นผิวของตัวดูดซึมพลังงานต่ําขึ้นอยู่กับวิธีการ heuristic และความรู้สึกของนักวิจัย ในขณะที่ความปรารถนาที่จะดําเนินการสกรีนความเร็วสูงเพิ่มขึ้นก็กลายเป็นความท้าทายที่จะใช้ heuristics และความรู้สึกเพียงอย่างเดียว ในบทความนี้เราแสดงให้เห็นถึงศักยภาพการเรียนรู้ของเครื่องสามารถใช้ประโยชน์ในการระบุการกําหนดค่าพื้นผิวของตัวดูดซึมพลังงานต่ํา การแนะนํา การออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาแบบไม่สม่ําเสมอใหม่มีบทบาทสําคัญในการสังเคราะห์เชื้อเพลิงและสารเคมีในชีวิตประจําวัน เพื่อตอบสนองความต้องการที่เพิ่มขึ้นสําหรับพลังงานในขณะที่ต่อสู้กับการเปลี่ยนแปลงภูมิอากาศตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีประสิทธิภาพและมีต้นทุนต่ําเป็นสิ่งสําคัญในการใช้พลังงานที่再生 , , , เนื่องจากพื้นที่ออกแบบวัสดุขนาดใหญ่วิธีการตรวจสอบที่มีประสิทธิภาพมีความต้องการสูง , , , แคตตาลีการคํานวณมีศักยภาพในการสกรีนจํานวนมากของวัสดุเพื่อเติมเต็มการศึกษาการทดลองที่มีเวลาและค่าใช้จ่ายมากขึ้น 1 2 3 4 4 5 6 7 การคํานวณพลังงานการดูดซับเป็นงานที่สําคัญสําหรับวิธีการแรกหลายประการในการค้นพบ catalyst heterogeneous คือการคํานวณพลังงานการดูดซับ พลังงานการดูดซับคือพลังงานที่เกี่ยวข้องกับโมเลกุลหรือ adsorbate ที่โต้ตอบกับพื้นผิวของ catalyst Adsorbates มักจะถูกเลือกเพื่อดูดซับขั้นตอนต่าง ๆ หรือ intermediates ในเส้นทางปฏิกิริยา (เช่น *CHO ในการลด CO2) พลังงานการดูดซับจะคํานวณโดยการค้นหาการกําหนดค่าพื้นผิวของ adsorbate ที่ลดพลังงานโดยรวมของโครงสร้าง ดังนั้นพลังงานการดูดซับคือพลังงานขั้นต่ําทั่วโลกในทุกตําแหน่งและโครงสร้างของ adsorbate ที่อาจเกิดขึ้น พลังงานการดูดซับเหล่านี้เป็นจุดเริ่มต้นสําหรับการคํานว ได้รับการพิสูจน์แล้วว่าพลังงานการดูดซึมของ intermediates ของปฏิกิริยาสามารถเป็นตัวอักษรที่มีประสิทธิภาพที่เกี่ยวข้องกับผลการทดลองเช่นกิจกรรมหรือการเลือก , , , , ความสามารถในการคาดการณ์แนวโน้มในคุณสมบัติ catalyst จากหลักการแรกเป็นพื้นฐานสําหรับวิธีการคัดกรอง catalyst ที่มีประสิทธิภาพ , . 8 9 10 11 12 13 1 14 การค้นหาพลังงานการดูดซึมนําเสนอความซับซ้อนจํานวนมาก มีหลายไซต์ผูกพันที่มีศักยภาพสําหรับ adsorbate บนพื้นผิวและสําหรับแต่ละไซต์ผูกพันมีหลายวิธีในการกําหนดทิศทางของ adsorbate (ดูด้านล่างด้านซ้ายในภาพ. ). เมื่อ adsorbate จะถูกวางไว้บนพื้นผิวของตัวเร่งปฏิกิริยาอะตอม adsorbate และพื้นผิวจะโต้ตอบกัน เพื่อกําหนดพลังงาน adsorption สําหรับการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate ที่เฉพาะเจาะจงตําแหน่งของอะตอมต้องผ่อนคลายจนกว่าจะบรรลุพลังงานต่ําสุดในท้องถิ่น Density Functional Theory (DFT) , , เป็นวิธีการที่พบบ่อยที่สุดในการดําเนินการการผ่อนคลายพื้นผิว adsorbate นี้ DFT เป็นครั้งแรกคํานวณการคํานวณจุดเดียวที่ผลผลิตคือพลังงานของระบบและแรงต่ออะตอม การผ่อนคลายนั้นดําเนินการเพิ่มประสิทธิภาพในท้องถิ่นซึ่งแรงต่ออะตอมจะคํานวณเป็นครั้งคราวด้วย DFT และใช้เพื่ออัปเดตตําแหน่งของอะตอมด้วยอัลกอริทึมการเพิ่มประสิทธิภาพ (เช่น gradient conjugate) ) จนกว่าจะพบขั้นต่ําพลังงานในท้องถิ่น เพื่อหาขั้นต่ําทั่วโลกกลยุทธ์สําหรับการสุ่มตัวอย่างการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate และ / หรือเทคนิคเช่น minima hopping , ต้องการที่จะเอาชนะอุปสรรคพลังงานในระหว่างการเพิ่มประสิทธิภาพ 1 15 16 17 18 19 20 ประการแรกจะเลือกการรวมกันของ adsorbate และพื้นผิว จากนั้นการกําหนดค่าจํานวนมากจะถูกระบุไว้ในรูปแบบ heuristic และ / หรือแบบสุ่ม สําหรับแต่ละการกําหนดค่าการผ่อนคลาย DFT จะดําเนินการและระบบจะถูกกรองขึ้นอยู่กับข้อ จํากัด ของทางกายภาพที่ช่วยให้มั่นใจได้ถึงพลังงาน adsorption ที่ถูกต้อง (เช่น desorption, dissociation, surface mismatch) พลังงานขั้นต่ําในทุกการกําหนดค่าจะระบุว่าเป็นพลังงาน adsorption พลังงานการดูดซับ (Δ ads) ถูกคํานวณเป็นพลังงานของ adsorbate พื้นผิว ( sys) minus พลังงานของพื้นผิวที่สะอาด (เช่นแผ่น) ( แพลตฟอร์ม) และพลังงานของก๊าซเฟส adsorbate หรือสายการอ้างอิง ( ก๊าซ), ตามที่กําหนดโดย Chanussot et al. และรายละเอียดใน (ที่ , . E E E E การสนับสนุนข้อมูล ใช่) 2 4 โครงสร้างพื้นผิว adsorbate ที่ผ่อนคลายต้องเคารพคุณสมบัติที่ต้องการบางอย่างเพื่อให้พลังงานการดูดซึมของพวกเขาเป็นทั้งถูกต้องและถูกต้อง ตัวอย่างหนึ่งของข้อ จํากัด คือ adsorbate ที่ไม่ควรจะถูกดูดซึมเช่นลอยออกจากพื้นผิวในโครงสร้างที่ผ่อนคลายสุดท้าย (ภาพ. นอกจากนี้ถ้า adsorbat มีอะตอมหลายตัวก็ไม่ควรแยกออกหรือแบ่งออกเป็น adsorbatesหลายตัวเพราะมันจะไม่เป็นพลังงาน adsorption ของโมเลกุลของความสนใจอีกต่อไป , เช่นเดียวกับถ้า adsorbate ทําให้เกิดการเปลี่ยนแปลงที่สําคัญในพื้นผิวเมื่อเทียบกับพื้นผิวที่สะอาด มันเป็นสิ่งสําคัญที่จะสังเกตว่าถ้าโครงสร้างที่ผ่อนคลายทําลายหนึ่งในข้อ จํากัด เหล่านี้ไม่ได้หมายความว่าการผ่อนคลายไม่ถูกต้อง ผลลัพธ์เหล่านี้เกิดขึ้น แต่พวกเขานําไปสู่พลังงานการดูดซับที่ไม่ถูกต้องหรือไม่ถูกต้องตามที่กําหนดไว้ 1 19 21 E การระบุโครงสร้างพื้นผิว adsorbate ที่เหมาะสมทั่วโลกได้ขึ้นอยู่กับวิสัยทัศน์ของผู้เชี่ยวชาญหรือวิธีการ heuristic เมื่อเร็ว ๆ นี้ การสัมผัสและการทดลองและข้อผิดพลาดสามารถใช้สําหรับระบบครั้งเดียวของความสนใจ แต่ไม่ได้ขยายไปสู่ระบบจํานวนมาก Heuristics ใช้กันอย่างแพร่หลายมักจะขึ้นอยู่กับ symmetry พื้นผิว , วิธีการเหล่านี้ได้ถูกนํามาใช้ประสบความสําเร็จในการศึกษาอธิบายในอดีต , , , , , เมื่อเร็ว ๆ นี้มีการใช้วิธีการตามกราฟเพื่อระบุการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate เฉพาะ อย่างไรก็ตามเมื่อความซับซ้อนของพื้นผิวและ adsorbates เพิ่มขึ้นความท้าทายในการหาการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate พลังงานต่ําสุดจะเติบโตอย่างมีนัยสําคัญ นี่เป็นความท้าทายโดยเฉพาะอย่างยิ่งเมื่อ adsorbate มีความยืดหยุ่น มีการกําหนดค่าหลายอย่างของตัวเองดังนั้นจึงมีหลายระดับการอิสระที่มีประสิทธิภาพในระบบ 22 23 9 10 24 25 26 27 28 ในขณะที่ DFT มีความสามารถในการประเมินความแม่นยําของพลังงานและพลังงานอะตอมก็มีค่าใช้จ่ายในการคํานวณ ( 3) ด้วยจํานวนอิเล็กทรอน การประเมินการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate เดียวพร้อมการผ่อนคลาย DFT เต็มสามารถใช้เวลา ~ 24 ชั่วโมงในการคํานวณ , เนื่องจากการกําหนดค่าจํานวนมากมักจะถูกสํารวจเพื่อหาพลังงานการดูดซับการคํานวณ DFT ทั้งหมดที่เกี่ยวข้องอาจใช้เวลาหลายวันหรือแม้แต่สัปดาห์ ในทางจินตนาการถ้าคุณต้องตรวจสอบวัสดุ 100,000 จากฐานข้อมูลของโครงการวัสดุ สําหรับปฏิกิริยาลด CO2 (CO2RR) โดยใช้ 5 ตัวอธิบาย adsorbate, ~90 พื้นผิว / วัสดุและ ~100 สถานที่ / พื้นผิว, หนึ่งจะต้อง ~4.5 พันล้าน CPU-วันของการคํานวณ, ปัญหาที่ไม่สามารถแก้ไขได้แม้สําหรับซูเปอร์คอมพิวเตอร์ที่ใหญ่ที่สุดในโลก เพื่อลดการคํานวณที่จําเป็นอย่างมีนัยสําคัญวิธีการที่คาดหวังคือการเร่งการค้นหาการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate พลังงานต่ําสุดที่มีศักยภาพที่เรียนรู้โดยเครื่อง O N 2 29 30 เมื่อเร็ว ๆ นี้ศักยภาพการเรียนรู้เครื่อง (ML) สําหรับการประเมินแรงและพลังงานของอะตอมแสดงให้เห็นถึงความคืบหน้าอย่างมีนัยสําคัญเมื่อเทียบกับมาตรฐานมาตรฐานในขณะที่เป็นคําสั่งของขนาดที่เร็วกว่า DFT , , , , , , ในขณะที่ความแม่นยํา ML บนชุดข้อมูล Open Catalyst 2020 ขนาดใหญ่และหลากหลาย (OC20) ได้ปรับปรุงถึง 0.3 eV สําหรับการประเมินพลังงานที่ผ่อนคลายความแม่นยําของ 0.1 eV ยังคงเป็นที่ต้องการสําหรับการตรวจสอบที่แม่นยํา สิ่งนี้ทําให้เกิดคําถามว่าวิธีการไฮบริดที่ใช้ศักยภาพทั้ง DFT และ ML สามารถบรรลุความแม่นยําสูงในขณะที่รักษาประสิทธิภาพหรือไม่ 2 31 32 33 34 35 36 37 การประเมินประสิทธิภาพของวิธีการใหม่ในการค้นหาการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate พลังงานต่ําเป็นความท้าทายโดยไม่มีข้อมูลการยืนยันมาตรฐาน เป็นเรื่องธรรมดาสําหรับวิธีการใหม่ที่จะได้รับการทดสอบบนระบบจํานวนเล็ก ๆ น้อย ๆ ซึ่งทําให้การทั่วไปเป็นเรื่องยากที่จะประเมิน , , , , ในขณะที่ OC20 ประกอบด้วย ( 1 ) ) "พลังงานการดูดซึม" มันไม่ได้ตัวอย่างการกําหนดค่าหลายตัวต่อการรวมกันของ adsorbate-surface ซึ่งหมายความว่าการกําหนดค่าเดียวที่ถูกผ่อนคลายไม่น่าจะเป็นขั้นต่ําทั่วโลก สิ่งนี้ทําให้ OC20 เป็นชุดข้อมูลที่ไม่เหมาะสมสําหรับการค้นหาพลังงานการผูกพันขั้นต่ํา เพื่อแก้ไขปัญหานี้เราแนะนํา Open Catalyst 2020-Dense Dataset (OC20-Dense) OC20-Dense ประกอบด้วยสอง splits—การยืนยันและการทดสอบชุด การยืนยันใช้สําหรับการพัฒนา และชุดทดสอบสําหรับการรายงานประสิทธิภาพ แต่ละ splits ประกอบด้วย ~1000 คอมโพสิตพื้นผิว adsorbate พิเศษจากชุดการยืนยันและการทดสอบของชุดข้อมูล OC20 OC20 ไม่มีข้อมูลจาก OC20-Dense ใช้สําหรับการฝึกอบรม เพื่อสํารวจความเป็นธรรมของวิธีการของเราเราใช้ ~250 คอมโพสิตจากแต่ละของสี่ OC20 subplits—In-Domain (ID), Out-of-Domain (OOD)-Adsorbate, OOD-Catalyst และ OOD-Both สําหรับแต่ละการรวมกันเราดําเนินการตัวอย่างหนาแน่นของการกําหนดค่าเริ่มต้นและคํานวณการผ่อนคลายโดยใช้ DFT 19 28 38 39 40 O M 2 เราเสนอวิธีการไฮบริดในการประเมินพลังงานการดูดซึมซึ่งใช้ประโยชน์จากความแข็งแกร่งของทั้งศักยภาพ ML และ DFT เรามีตัวอย่างจํานวนมากของโครงสร้าง adsorbate ที่อาจเกิดขึ้นโดยใช้กลยุทธ์ทั้ง heuristic และ random และดําเนินการผ่อนคลายโดยใช้ศักยภาพ ML พลังงานที่ผ่อนคลายที่ดีที่สุด *k-* จากนั้นสามารถปรับปรุงได้โดยใช้การคํานวณ DFT จุดเดียวหรือด้วยการผ่อนคลาย DFT เต็ม ใช้วิธีการนี้สามารถทําการแลกเปลี่ยนที่เหมาะสมระหว่างความแม่นยําและประสิทธิภาพ การวิจัยอย่างมีนัยสําคัญได้รับการอุทิศให้กับการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate พลังงานต่ําสุดผ่านการปรับปรุงการสร้างโครงสร้างเริ่มต้นและกลยุทธ์การเพิ่มประสิทธิภาพระดับโลก , , , , , , . Peterson adopted the minima hopping method and developed a global optimization approach that preserves adsorbate identity using constrained minima hopping. อย่างไรก็ตามวิธีการนี้ขึ้นอยู่กับ DFT ทั้งหมดในการดําเนินการค้นหา, ยังทําให้มันค่าใช้จ่ายในการคํานวณ. เมื่อเร็ว ๆ นี้, Jung et al. แนะนํากระบวนการเรียนรู้ที่ใช้งานอยู่ซึ่งใช้กระบวนการ Gaussian เพื่อเรียกใช้การจําลองการกระโดดขั้นต่ําที่ จํากัด โครงสร้างที่สร้างขึ้นโดยการจําลองของพวกเขาจะถูกตรวจสอบโดย DFT และเพิ่มเป็นครั้งคราวไปยังชุดการฝึกอบรมจนกว่าจะบรรลุการเข้ากันได้ของแบบจําลอง รุ่นที่ได้รับการฝึกอบรมจะเรียกใช้การจําลองการกระโดดขั้นต่ําที่ จํากัด เคลือบด้วย DFT และพลังงานการดูดซับขั้นสุดท้ายจะถูกระบุ เราสังเกตเห็นว่าความพยายามก่อนหน้านี้ในการใช้รุ่นการเรียนรู้เครื่องเพื่อเร่งกระบวนการนี้มักจะพึ่งพารูปแบบที่กําหนดเองสําหรับแต่ละการรวมกันของ adsorbate / catalyst ซึ่ง จํากัด การใช้งานที่กว้างขึ้น , หนึ่งในโอกาสที่จะขยายความหลากหลายของวิธีการเหล่านี้อย่างมากในขณะที่ยังคงลดค่าใช้จ่ายของมนุษย์และค่าใช้จ่ายการคํานวณคือการใช้ศักยภาพการเรียนรู้เครื่องทั่วไปเพื่อเร่งการค้นหาการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate พลังงานต่ํา 19 21 28 38 39 40 41 19 21 42 43 การมีส่วนร่วมของงานนี้เป็นสามเท่า: เราเสนออัลกอริทึม AdsorbML เพื่อระบุพลังงานการดูดซับภายใต้สเปกตรัมของความแม่นยํา - ประสิทธิภาพการแลกเปลี่ยน เราพัฒนา Open Catalyst 2020-Dense Dataset (OC20-Dense) เพื่อเปรียบเทียบงานของการค้นหาพลังงานการดูดซับ We benchmark literature Graph Neural Network (GNN) models on OC20-Dense using the proposed algorithm; identifying several promising models well-suited for practical screening applications. AdsorbML ผล OC20-Dense รีวิว เพื่อประเมินวิธีการสําหรับการคํานวณพลังงานการดูดซับเรานําเสนอ Open Catalyst 2020-Dense Dataset (OC20-Dense) ซึ่งใกล้เคียงกับพลังงานการดูดซับพื้นฐานจริงโดยการสํารวจความหนาแน่นของโครงสร้างจํานวนมากสําหรับแต่ละระบบพื้นผิวที่โดดเด่นของ adsorbate แต่ละ OC20-Dense split ประกอบด้วย ~1000 คอมโพสิตพื้นผิวที่โดดเด่นของ adsorbate ซึ่งครอบคลุม 74 adsorbates, 800+ โครงสร้างคริสตัลขนาดใหญ่ที่ไม่ใช่อินทรีย์และรวมถึง 80,000 + โครงสร้างที่สร้างขึ้นทาง heuristically และแบบสุ่ม รายละเอียดของสองส่วนจะให้ในตาราง . ชุดข้อมูลต้องใช้ ~ 4 ล้าน CPU-hrs ของการคํานวณเพื่อเสร็จสมบูรณ์ การอภิปรายรายละเอียดเพิ่มเติมเกี่ยวกับ OC20-Dense สามารถพบได้ใน “วิธีการ” 1 เรารายงานผลลัพธ์เกี่ยวกับช่วงกว้างของ GNNs ที่ได้รับการเปรียบเทียบก่อนหน้านี้บน OC20 เพื่อประเมินประสิทธิภาพของรุ่นที่มีอยู่บน OC20-Dense ซึ่งรวมถึง SchNet ภาษาไทย + , แพทย์ , GemNet-OC , GemNet-OC-MD , GemNet-OC-MD-ขนาดใหญ่ , SCN-MD-ขนาดใหญ่ และ eSCN-MD-Large ที่ MD สอดคล้องกับการฝึกอบรมใน OC20 และชุดข้อมูล Ab initio Molecular Dynamics (MD) ที่มาพร้อมกัน รูปแบบไม่ได้ฝึกอบรมเป็นส่วนหนึ่งของงานนี้ รูปแบบฝึกอบรมถูกนําโดยตรงจากงานที่ตีพิมพ์ก่อนหน้านี้และสามารถพบได้ที่ ของรุ่น (e)SCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large เป็นผู้ปฏิบัติงานชั้นนําในขณะนี้ทั้งใน OC20 และ Open Catalyst 2022 Dataset (OC22) การสํารวจระดับแนวโน้มเหล่านี้สําหรับ OC20-Dense จะเป็นสิ่งสําคัญในการแจ้งให้ทราบว่าความก้าวหน้าใน OC20 แปลงไปสู่งานที่สําคัญยิ่งขึ้นในด้านล่างเช่นงานที่นําเสนอที่นี่ 31 32 33 44 34 34 34 35 45 https://github.com/Open-Catalyst-Project/ocp/blob/main/MODELS.md เหมาะอย่างยิ่งความจริงพื้นฐานสําหรับ OC20-Dense จะเป็นพลังงานที่ผ่อนคลายน้อยที่สุดในทุกการกําหนดค่าที่เป็นไปได้สําหรับแต่ละระบบพื้นผิว adsorbate เนื่องจากจํานวนการกําหนดค่าที่เป็นไปได้คือการรวมกันชุมชนได้พัฒนาวิธีการ heuristic เพื่อวาง adsorbate บนพื้นผิว catalyst , . เมื่อประเมินการกําหนดค่า heuristic เท่านั้นเราหมายถึงนี้เป็น DFT-Heuristic-Only (DFT-Heur) เพื่อเพิ่มพื้นที่การกําหนดค่าเรายังตัวอย่างไซต์บนพื้นผิวอย่างสม่ําเสมอโดยใช้ adsorbate ที่วางไว้ในแต่ละเว็บไซต์ที่มีการหมุนแบบสุ่มตาม axis และเบา wobble รอบ the และ แกน. เมื่อประเมินกับทั้งการกําหนดค่า heuristic และแบบสุ่มเราหมายถึง DFT-Heuristic-Only (DFT-Heur) แม้ว่าค่าใช้จ่ายในการคํานวณจะแพงกว่า แต่มาตรฐานนี้ให้การค้นหาการกําหนดค่าอย่างละเอียดมากขึ้นและประเมินพลังงานการดูดซึมที่แม่นยํากว่าการใช้การกําหนดค่า heuristic เท่านั้นซึ่งเป็นหลักฐานทั่วไปที่ใช้โดยชุมชน รายละเอียดเพิ่มเติมเกี่ยวกับสองมาตรฐานสามารถพบได้ใน “วิธีการ” 22 23 z x y ML การผ่อนคลาย เราสํารวจถึงระดับใดที่การคาดการณ์ ML สามารถหาพลังงานการดูดซึมภายในขอบเขตของพลังงานขั้นต่ํา DFT หรือต่ํากว่า ในขณะที่ตัวแทน ML ที่สมบูรณ์แบบกับ DFT จะสามารถตรงกับ DFT เท่านั้นข้อผิดพลาดเล็กน้อยในแรงและความแตกต่างของเครื่องเพิ่มประสิทธิภาพมีศักยภาพเพิ่มเสียงรบกวนในการผ่อนคลายและนําไปสู่การกําหนดค่าที่ไม่ได้สํารวจก่อนหน้านี้ สําหรับแต่ละรุ่นการผ่อนคลายจะดําเนินการบนชุดที่คล้ายกันของการกําหนดค่า adsorbate การกําหนดค่าเริ่มต้นจะถูกสร้างขึ้นตามกลยุทธ์ heuristic ที่ใช้กันทั่วไปในวรรณกรรม , และการกําหนดค่าที่สร้างขึ้นอย่างสุ่มบนพื้นผิว การผ่อนคลายที่ขับเคลื่อนด้วย ML ทํางานบนการกําหนดค่าเริ่มต้นทั้งหมด ระบบที่ไม่เหมาะสําหรับการคํานวณพลังงานการดูดซับเนื่องจากข้อ จํากัด ของร่างกายจะถูกลบออกรวมถึงการแยกส่วนการดูดซับและการไม่สอดคล้องกับพื้นผิว การสนทนาอย่างลึกซึ้งเกี่ยวกับข้อ จํากัด ของการผ่อนคลายสามารถพบได้ใน “วิธีการ” 46 22 23 เมื่อประเมินประสิทธิภาพ เรากําหนดความสําเร็จเป็นการหาพลังงานการดูดซับภายในความอดทนที่ยอมรับได้ (0.1 eV ในงานนี้ , , ) หรือต่ํากว่าพลังงานการดูดซับ DFT ใน OC20-Dense โปรดทราบว่าพลังงานการดูดซับพื้นฐานจริงใน OC20-Dense เป็นขีด จํากัด ด้านบนเนื่องจากเป็นไปได้ว่าพลังงานการดูดซับที่ต่ํากว่าอาจมีอยู่ เมื่อประเมินพลังงานการดูดซับที่คาดการณ์โดย ML ผลลัพธ์จะต้องได้รับการตรวจสอบโดยใช้การคํานวณ DFT จุดเดียวเนื่องจากเมตริกประเมินที่ไม่มีขีด จํากัด ที่ต่ํากว่าสามารถเล่นได้ง่ายโดยการคาดการณ์พลังงานต่ํา (ดู สําหรับการประเมิน ML อย่างน่าเชื่อถือเราพิจารณาพลังงานการดูดซับ ML ที่ประสบความสําเร็จหากภายใน 0.1 eV ของพลังงานการดูดซับ DFT หรือต่ํากว่าและการประเมิน DFT แบบเดี่ยวที่สอดคล้องกันของโครงสร้าง ML ที่คาดการณ์อยู่ภายใน 0.1 eV ของพลังงาน ML ที่คาดการณ์ นี้ทําให้มั่นใจว่าการคาดการณ์ ML ไม่เพียง แต่พบพลังงานการดูดซับต่ํา แต่มีความแม่นยําและไม่พองได้โดยเทียม ผลลัพธ์จะถูกรายงานในตาราง ซึ่งโมเดล OC20 ด้านบนรวมถึง eSCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large รายงานอัตราความสําเร็จของ 56.52% และ 48.03%, resp. Energy MAE between ML and DFT adsorption energies are also in Table ความสัมพันธ์ที่ดีกับอัตราความสําเร็จและ OC20 เมตร 2 37 46 ใช่) 2 2 S2EF ในขณะที่สภาพปัจจุบันของรูปแบบได้ทําความก้าวหน้าที่น่าทึ่ง อัตราความสําเร็จที่สูงขึ้นเป็นสิ่งจําเป็นสําหรับผู้ปฏิบัติงานประจําวัน ในสภาพแวดล้อมที่มีการไหลสูงซึ่งผู้สมัครที่ประสบความสําเร็จไปสู่การวิเคราะห์ที่แพงขึ้นหรือแม้กระทั่งการสังเคราะห์การทดลองอัตราความสําเร็จของ ~50% อาจนําไปสู่การสูญเสียเวลาและทรัพยากรอย่างมีนัยสําคัญในการศึกษาผลลัพธ์ที่ไม่ถูกต้อง ในขณะที่การพัฒนารูปแบบจะยังคงช่วยปรับปรุงเมตริกส์งานนี้สํารวจกลยุทธ์ ML + DFT ไฮบริดเพื่อปรับปรุงอัตราความสําเร็จด้วยค่าใช้จ่ายของการคํานวณเพิ่มเติม 37 อัลกอริทึม AdsorbML เราแนะนํา อัลกอริทึมเพื่อใช้ ML เพื่อเร่งกระบวนการวาง adsorbate (ภาพ. ). สําหรับแต่ละรุ่นเราสํารวจกลยุทธ์สองกลยุทธ์ที่รวม ML ต่อไปโดยการคํานวณ DFT เพื่อกําหนดพลังงานการดูดซับ เราสังเกตเห็นว่ากลยุทธ์นี้เป็นทั่วไปและสามารถใช้กับอัลกอริทึมการกําหนดค่าเริ่มต้นใด ๆ AdsorbML 2 Fig. 2: The algorithm. AdsorbML AdsorbML โซฟา การกําหนดค่าเริ่มต้นจะถูกสร้างขึ้นโดยใช้กลยุทธ์ heuristic และแบบสุ่ม การผ่อนคลาย ML จะดําเนินการบน GPU และจัดอันดับตามลําดับจากพลังงานต่ําสุดถึงพลังงานสูงที่สุด systems are passed on to DFT for either a single-point (SP) evaluation or a full relaxation (RX) from the ML-relaxed structure. Systems not satisfying constraints are filtered at each stage a relaxation is performed. The minimum is taken across all DFT outputs for the final adsorption energy. k ในวิธีการทั้งสองขั้นตอนแรกคือการสร้างการผ่อนคลาย ML อย่างไรก็ตามแทนที่จะใช้พลังงานที่ลดลงในระดับ ML เราจัดอันดับระบบตามลําดับจากพลังงานต่ําสุดถึงพลังงานสูงที่สุด ระบบที่มีพลังงานต่ําสุดจะถูกเลือกและ (1) การคํานวณ DFT จุดเดียวจะดําเนินการกับโครงสร้างที่สอดคล้องกัน (ML + SP) หรือ (2) การผ่อนคลาย DFT จะดําเนินการจากโครงสร้างที่ผ่อนคลายด้วย ML (ML + RX) กลยุทธ์แรกมีวัตถุประสงค์เพื่อให้ได้การวัดพลังงานที่เชื่อถือได้มากขึ้นของโครงสร้างที่ผ่อนคลายที่คาดการณ์โดย ML ในขณะที่กลยุทธ์ที่สองประเมิน ML เป็นตัวเพิ่มประสิทธิภาพล่วงหน้าด้วย DFT ที่เสร็จสิ้นการผ่อนคลาย ระบบพลังงานต่ําที่สุดเราให้รุ่นที่มี โอกาสที่จะมาถึงพลังงานการดูดซับที่แม่นยําที่ยอมรับได้ เมื่อเราเพิ่มขึ้น การคํานวณ DFT มากขึ้นมีส่วนเกี่ยวข้อง แต่เมื่อเทียบกับวิธีการ DFT เต็มเรายังคงคาดหวังการประหยัดอย่างมีนัยสําคัญ พลังงานการดูดซับสําหรับระบบที่เฉพาะเจาะจงจะได้รับโดยใช้ขั้นต่ําของที่ดีที่สุด การคํานวณการติดตาม DFT k k k k k ในกลยุทธ์ทั้งสองพลังงาน ML ใช้เฉพาะสําหรับการจัดอันดับการกําหนดค่าที่มีการคาดการณ์พลังงานสุดท้ายมาจากการคํานวณ DFT ในขณะที่การคํานวณจะเหมาะอย่างยิ่งที่จะพึ่งพา ML ทั้งการใช้ DFT ช่วยเพิ่มความถูกต้องและให้ขั้นตอนการตรวจสอบเพื่อให้เรามีความมั่นใจมากขึ้นในการคาดการณ์พลังงาน adsorption ของเรา การทดลอง Our goal is to find comparable or better adsorption energies to those found using DFT alone in OC20-Dense. The metric we use to quantify this task is success rate, which is the percentage of OC20-Dense systems where our ML+DFT adsorption energy is within 0.1 eV or lower than the DFT adsorption energy. A validation of the ML energy is not included in these experiments since all final adsorption energies will come from at least a single DFT call, ensuring all values are valid. Another metric we track is the speedup compared to the DFT-Heur+Rand baseline. Speedup is evaluated as the ratio of DFT electronic steps used by DFT-Heur+Rand to the proposed hybrid ML+DFT strategy. A more detailed discussion on the metrics can be found in “Methods”. Unless otherwise noted, all results are reported on the test set, with results on the validation set found in the เมื่อประเมินแนวตั้งทั่วไปของ DFT-Heur ที่ใช้การคํานวณ DFT เท่านั้นอัตราความสําเร็จ 87.76% ได้รับการบรรลุด้วยการเร่งความเร็ว 1.81 × SI มิลลิเมตร + SP ผลลัพธ์ของการใช้การประเมินจุดเดี่ยวในรัฐ ML-relaxed เป็นสรุปใน Fig. eSCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large รายงานอัตราความสําเร็จของ 86 +% = 5 กับ eSCN-MD-Large ประสิทธิภาพสูงกว่าทุกรุ่นด้วยอัตราความสําเร็จของ 88.27%, น้อย ๆ ดีกว่า DFT-Heur มาตรฐานพื้นฐาน รุ่นอื่น ๆ รวมทั้ง SchNet และ DimeNet++ ทําได้แย่ลงอย่างมีนัยสําคัญกับวัดความสําเร็จต่ําเป็น 3.13% และ 7.99% ตามลําดับ; แสดงให้เห็นว่าโครงสร้างที่ผ่อนคลายที่คาดไว้เป็นอันตรายมาก ความเร็วที่เพิ่มขึ้นค่อนข้างเปรียบเทียบได้ทั่วทุกรุ่นตั้งแต่ 1400 × และ 1500 × สําหรับ = 5, คําสั่งขนาดที่เร็วกว่า DFT-Heur Baseline โดยเฉพาะอย่างยิ่ง eSCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large นําไปสู่ความเร็วที่เพิ่มขึ้นของ 1384× และ 1388× ตามลําดับ หากความเร็วมีความสําคัญมากที่สุดความเร็วที่เพิ่มขึ้นสูงถึง 6817× สามารถทําได้ด้วย = 1 ในขณะที่ยังคงรักษาอัตราความสําเร็จของ 82% สําหรับ eSCN-MD-Large ในกรณีที่มีความสมดุลมากขึ้น = 3, อัตราความสําเร็จของ 87.36% และ 84.43% สามารถบรรลุได้สําหรับ eSCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large ในขณะที่รักษาความเร็วของ 2296× และ 2299× ตามลําดับ ใน รูป จุดเชื่อมพลังงานขั้นต่ําของระบบหลายระบบจะเปรียบเทียบตามที่ระบุด้วย ML + SP ในรูปแบบที่แตกต่างกัน 3 k k k k 4 สําหรับแต่ละรุ่นความเร็ว DFT และอัตราความสําเร็จที่สอดคล้องกันจะถูกวาดไว้สําหรับ ML+RX และ ML+SP ในช่วงที่ดีที่สุด ระบบถือว่าประสบความสําเร็จหากพลังงานการดูดซึมที่คาดการณ์อยู่ภายใน 0.1 eV ของขั้นต่ํา DFT หรือต่ํากว่า อัตราความสําเร็จและอัตราความเร็วทั้งหมดมีความสัมพันธ์กับ Random + Heuristic DFT Heuristic DFT แสดงให้เห็นว่าเป็นแนวตั้งทั่วไปของชุมชน มุมขวาด้านบนแสดงให้เห็นถึงภูมิภาคที่เหมาะสมที่สุด – การเพิ่มความเร็วและอัตราความสําเร็จ จุดที่เน้นใน teal ตรงกับตัวเลือกที่สมดุลที่กล่าวถึงในคําอธิบาย – อัตราความสําเร็จ 87.36% และอัตราความเร็ว 2290x หมายเลขที่คล้ายกันสําหรับชุดการยืนยัน OC20-Dense สามารถพบได้ใน . k คุณ พลังงานการดูดซึมที่สอดคล้องกันจะแสดงในมุมขวาด้านล่างของแต่ละภาพถ่าย โครงสร้าง ML-relaxed มีพลังงานที่คํานวณด้วย DFT จุดเดี่ยว ML + SP ระบบต่างๆจะแสดงรวมถึงระบบที่ ML พบพลังงานดูดซึมที่ต่ํากว่าสูงขึ้นและเทียบเท่ากับ DFT โปรดทราบว่าหลายรูปแบบในระบบที่สามและสี่เป็นเทียบเท่ากันและ SchNet จะทําให้เกิดการสร้างพื้นผิวขนาดใหญ่ในระบบที่สามซึ่งส่งผลให้พลังงาน DFT ขนาดใหญ่มากเกินไป (10.31 eV) ML + RX ในขณะที่การประเมินจุดเดียวให้การประเมินโครงสร้าง ML อย่างรวดเร็วประสิทธิภาพขึ้นอยู่กับความแม่นยําของโครงสร้างที่ผ่อนคลายที่คาดไว้ สิ่งนี้เป็นสิ่งสําคัญโดยเฉพาะอย่างยิ่งเมื่อประเมินมาตรฐานแรงสูงสุดต่ออะตอมของโครงสร้าง ML ที่ผ่อนคลายด้วย DFT SchNet และ DimeNet++ มีแรงสูงสุดโดยเฉลี่ย , ของ 2.00 eV/Å และ 1.21 eV/Å ตามลําดับสนับสนุนความท้าทายที่โมเดลเหล่านี้เผชิญในการได้รับโครงสร้างที่ผ่อนคลายที่ถูกต้อง ในทางกลับกันโมเดลเช่น GemNet-OC-MD-Large และ eSCN-MD-Large มีค่าเฉลี่ย จาก 0.21 eV / Å และ 0.15 eV / Å ตามลําดับ ในขณะที่รุ่นเหล่านี้ใกล้เคียงกับโครงสร้างที่ผ่อนคลายที่ถูกต้อง (เช่น ≤ 0.05 eV/Å), ผลลัพธ์เหล่านี้แสดงให้เห็นว่ายังคงมีพื้นที่สําหรับการเพิ่มประสิทธิภาพเพิ่มเติม ผลลัพธ์เกี่ยวกับการผ่อนคลาย DFT จากสถานะ ML-relaxed จะถูกวาดไว้ใน Fig. . eSCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large มีประสิทธิภาพมากกว่าทุกรุ่น values, with a 90.60% and 91.61% success rate at = 5, respectively. Given the additional DFT costs associated with refining relaxations, speedups unsurprisingly decrease. At = 5, we see speedups of 215× and 172× for eSCN-MD-Large and GemNet-OC-MD-Large, respectively. Both SchNet and DimeNet++ see much smaller speedups at 42× and 55×, respectively. The much smaller speedups associated with SchNet and DimeNet++ suggest that a larger number of DFT steps is necessary to relax the previously unfavorable configurations generated by the models. Conversely, eSCN-MD-Large’s much larger speedup can be attributed to the near relaxed states (average ~0.15 eV/Å) it achieves in its predictions. With = 1, ความเร็วเพิ่มขึ้นของ 1064 × สามารถบรรลุได้ในขณะที่ยังคงรักษาอัตราความสําเร็จของ 84.13% สําหรับ eSCN-MD-Large = 3, อัตราความสําเร็จของ 89.28% และ 89.59% สามารถบรรลุได้สําหรับ eSCN-MD-Large และ GemNet-OC-MD-Large ในขณะที่รักษาความเร็วสูงถึง 356x และ 288x ตามลําดับ fmax เอฟเอ็กซ์ เอฟเอ็กซ์ 3 k k k เอฟเอ็กซ์ k k ผลลัพธ์แสดงให้เห็นถึงสเปกตรัมของความแม่นยําและประสิทธิภาพการแลกเปลี่ยนที่ควรพิจารณาเมื่อเลือกกลยุทธ์ สําหรับโมเดลที่ดีที่สุดของเราผลลัพธ์ ML + SP เป็นเกือบ 8 เท่าเร็วกว่า ML + RX ด้วยการลดอัตราการประสบความสําเร็จเพียง marginal (3-4%) ซึ่งแสดงให้เห็นถึงความแตกต่างที่สําคัญมากขึ้นสําหรับโมเดลที่เลวร้าย In Table , we measure the distribution of predictions that are much better, in parity, or much worse than the ground truth, where much better/worse corresponds to being lower/higher than 0.1 eV of the DFT adsorption energy. Across both strategies, we observe that the most accurate models do not necessarily find much better minima. For instance, at = 5 ML+RX, eSCN-MD-Large finds 9.10% of systems with much lower minima, compared to DimeNet++ finding 15.57%. Similarly, while eSCN-MD-Large outperformed models in ML+SP, it observes less of an improvement with ML+RX; a consequence of the model arriving at a considerable local minima that a subsequent DFT relaxation has minimal benefit. This further suggests that some form of noise in models can aid in finding better minima. The full set of tabulated results for ML+SP and ML+RX experiments can be found in the สําหรับชุดทดสอบและยืนยัน OC20-Dense 3 k คุณ Distribution splits นอกจากนี้เรายังประเมินตัวชี้วัดความสําเร็จในกลุ่มข้อมูลที่แตกต่างกัน OC20-Dense เปรียบเทียบอย่างสม่ําเสมอจากสี่กลุ่ม OC20 - ID, OOD-Adsorbate, OOD-Catalyst และ OOD-Both ในโมเดลที่ดีที่สุดของเราเราสังเกตเห็นว่าประสิทธิภาพยังคงสอดคล้องกันในกลุ่มการกระจายที่แตกต่างกัน (ภาพ. ). This suggests that for applications including adsorbates or surfaces that are not contained in OC20, AdsorbML still provides accurate and meaningful results. While we expect results to be consistent with OC20 where ID outperforms OOD, that is not necessarily the case here. eSCN-MD-Large, ML+SP at = 5, ประสบความสําเร็จ 86.00% ใน ID ในขณะที่อัตราความสําเร็จ 88.35% ใน OOD- ทั้งสองที่มีแนวโน้มคล้ายคลึงกันใน ML + RX เราเชื่อมโยงความแตกต่างนี้กับขนาดตัวอย่างที่ค่อนข้างเล็กต่อการแยก (250) ผลลัพธ์ที่สมบูรณ์สามารถพบได้ใน . 5 k คุณ Fig. 5: ML+SP success rate at = 5 across the different subsplits of the OC20-Dense test set and several baseline models. k k โซฟา รูปแบบที่มีประสิทธิภาพสูงสุดแสดงความแตกต่างในขอบเขตการกระจายที่แตกต่างกันซึ่งแสดงให้เห็นถึงประสิทธิภาพการรวมกันที่ดีต่อ adsorbates และ catalysts ที่ไม่ได้อยู่ในชุดข้อมูลการฝึกอบรม OC20 Configuration analysis Alongside the main results, we explore the performance of using only heuristic or only random ML configurations on the OC20-Dense validation set. Results are reported on SCN-MD-Large, for the ML+SP strategy. At = 5, เมื่อใช้การกําหนดค่าแบบสุ่มเท่านั้นความสําเร็จจะลดลงจาก 87.77% ถึง 82.94% เมื่อพิจารณาการกําหนดค่าแบบสุ่มเท่านั้นความสําเร็จจะลดลงอย่างมีนัยสําคัญถึง 62.18% ซึ่งแสดงให้เห็นว่าการกําหนดค่าแบบสุ่มอาจมีผลกระทบมากขึ้น ผลลัพธ์เพิ่มเติมสามารถพบได้ในบทความนี้ . k SI การสนทนา We envision this work as an important but initial step towards reducing the computational cost of DFT for not just catalysis applications, but computational chemistry more broadly. ให้สเปกตรัมของความแม่นยําและประสิทธิภาพการแลกเปลี่ยนที่สามารถเลือกได้ขึ้นอยู่กับแอปพลิเคชันและทรัพยากรการคํานวณที่มีอยู่ ตัวอย่างเช่นถ้าเรามีความสนใจในการตรวจสอบจํานวนมากที่สุดของตัวเร่งปฏิกิริยาลด CO2 ที่เป็นไปได้เนื่องจากมีงบประมาณการคํานวณคงที่เราสามารถเลือก ML+SP ที่ = 2 สําหรับอัตราความสําเร็จ 85% ในระหว่างการคัดกรอง ~3400 × วัสดุมากขึ้นกว่าที่อาจเป็นไปได้ด้วย DFT เท่านั้น ในทางกลับกันหากความลึกของการศึกษามีความสําคัญมากขึ้น ML+RX เป็นทางเลือกที่ดีเนื่องจากโครงสร้างได้รับการเพิ่มประสิทธิภาพอย่างเต็มที่ด้วย DFT และความเร็วในการคํานวณมาจากการลดจํานวนขั้นตอนการผ่อนคลายที่จําเป็น ในสถานการณ์นี้ศักยภาพ ML จะทําหน้าที่เป็นขั้นตอนการเพิ่มประสิทธิภาพก่อนการเพิ่มประสิทธิภาพ แม้ว่ารุ่น ML จะประกอบด้วยส่วนเล็ก ๆ ของการคํานวณโดยรวม (ดู for details), we expect these requirements to be reduced even further as more effort is placed on inference efficiency in the future. AdsorbML k คุณ One observation that merits additional studies is that ML models found much better minima between 5 and 15% of the time, depending on the efficiency trade-offs (Table ). หากโมเดล ML ของเราสมบูรณ์แบบจะไม่มีกรณีที่มีพลังงานการดูดซึมต่ํากว่า อย่างไรก็ตามเสียงรบกวนแบบอธิบายในรูปแบบของการคาดการณ์แรงที่ไม่ถูกต้องช่วยให้โมเดล ML ผ่านพื้นที่ที่ไม่ได้สํารวจของพื้นผิวพลังงานที่มีศักยภาพ การสํารวจระดับเสียงรบกวนแบบอธิบายและอธิบาย , ผลการผ่อนคลาย ML และงานด้านล่างเช่นอัตราความสําเร็จเป็นพื้นที่สําคัญของการวิจัยในอนาคต 3 46 47 การขยายตัวทางธรรมชาติอีกอย่างของงานนี้คือการมุ่งเน้นไปที่วิธีการทางเลือกของการเพิ่มประสิทธิภาพระดับโลกและการสร้างการกําหนดค่าเริ่มต้น ที่นี่เรามุ่งเน้นไปที่การเร่งวิธีการของแรงบิดเพื่อหาขั้นต่ําระดับโลกโดยการระบุการกําหนดค่าพื้นผิว adsorbate เริ่มต้น อย่างไรก็ตามมีแนวทางที่มีประสิทธิภาพมากขึ้นในการเพิ่มประสิทธิภาพระดับโลกเช่น minima hopping การเพิ่มประสิทธิภาพที่ จํากัด , , การเพิ่มประสิทธิภาพของ Bayesian หรือวิธีการที่เรียนรู้โดยตรง มันเป็นมูลค่าที่จะสังเกตว่าในขณะที่การระบุของเราครอบคลุมพื้นที่ที่ใหญ่กว่าวิธีการ Heuristic แบบดั้งเดิม แต่ก็ไม่ได้ครอบคลุมและครอบคลุมทั้งหมด เราพบว่าการเพิ่มจํานวนการกําหนดค่าแบบสุ่มมากกว่าสิ่งที่ตัวอย่างมีผลตอบแทนลดลงเนื่องจากการเปลี่ยนแปลงในอัตราความสําเร็จจาก Heuristic + 80% Random DFT ไปยัง Heuristic + 100% Random DFT คือเพียง 1.6% (ดู DFT แบบสุ่ม) สําหรับรายละเอียดเพิ่มเติม) หากการคัดกรองการกําหนดค่า ML เพิ่มเติมยังคงเป็นประโยชน์การคิดเกี่ยวกับวิธีการที่เราจัดการกับโครงสร้างที่ซ้ํากันสามารถช่วยให้มีความแม่นยําและมีประสิทธิภาพมากขึ้น เราจะสํารวจเรื่องนี้ในระยะสั้น , where removing systems with nearly the same ML energies resulted in marginal benefit. 20 19 21 SI คุณ ในขณะที่รุ่นปัจจุบันเช่น GemNet-OC และ eSCN-MD-Large แสดงอัตราความสําเร็จที่น่าตื่นตาตื่นใจใน OC20-Dense การผ่อนคลาย ML โดยไม่มี DFT ต่อไปยังคงไม่ถูกต้องพอสําหรับแอพพลิเคชันทางปฏิบัติ (ตาราง) ). In order for future modeling work to address this challenge, there are a number of observations worth highlighting. First, there is a positive correlation between success rate on OC20-Dense and both the และโครงสร้างเริ่มต้นที่ขึ้นอยู่กับการผ่อนคลายเพื่อพลังงานผ่อนคลาย ( ) OC20 tasks. Thus, relaxation-based และ เมตริกสามารถใช้เป็นตัวแทนเมื่อใช้รุ่นการฝึกอบรมบน OC20 หมายเหตุที่สําคัญอีกอย่างเกี่ยวกับการพัฒนารุ่นคือชุดการยืนยันของ OC20-Dense เป็นส่วนประกอบของชุดการยืนยัน OC20; เป็นผลให้ข้อมูลการยืนยันของ OC20 ไม่ควรใช้สําหรับการฝึกอบรมเมื่อประเมินเกี่ยวกับ OC20-Dense สุดท้ายขอแนะนําให้ผลลัพธ์ที่รายงานในชุดการยืนยัน OC20-Dense จะประเมินโดยใช้การคํานวณ DFT แบบเดี่ยวเนื่องจากเมตริกความสําเร็จสามารถประเมินได้โดยการคาดการณ์พลังงานต่ําเท่านั้น สิ่งนี้สามารถทําได้โดยใช้การคํานวณ ~1000 แบบเดี่ยวเน้น ในขณะที่มีการเปิดตัวชุดทดสอบ OC20-Dense เราจะสํารวจการเปิดตัวเซิร์ฟเวอร์การประเมินสาธารณะเพื่อให้แน่ใจว่ามีการประเมิน 2 S2EF ภาษาไทย ภาษาไทย S2EF Tremendous progress in datasets and machine learning for chemistry has enabled models to reach the point where they can substantially enhance and augment DFT calculations. Our results demonstrate that current state-of-the-art ML models not only accelerate DFT calculations for catalysis but enable more accurate estimates of properties that require global optimization such as adsorption energies. While the models used in this work are best suited for idealized adsorbate-surface catalysts, fine-tuning strategies can help enable applications to other chemistries including metal-organic frameworks and zeolites ในทํานองเดียวกันรูปแบบที่ใช้ในการทํางานนี้ได้รับการฝึกอบรมในระดับที่สม่ําเสมอของทฤษฎี DFT (การแก้ไข Perdew–Burke–Ernzerhof ไม่มีการขัดขวางสปิน) โดยรวมถึงฟังก์ชั่นอื่น ๆ และระดับของทฤษฎียังสามารถเปิดใช้งานได้ด้วยการปรับความละเอียดหรือกลยุทธ์การฝึกอบรมอื่น ๆ เนื่องจากช่วงเวลาของการพัฒนารุ่น ML ผลลัพธ์เหล่านี้ไม่สามารถทําได้แม้แต่สองปีที่ผ่านมา เราคาดหวังว่างานนี้จะเร่งการสํารวจขนาดใหญ่ของโครงสร้างพื้นผิวที่ซับซ้อนสําหรับสารเคมีและแอพพลิเคชันที่หลากหลาย การรวมผลลัพธ์เหล่านี้ให้เป็นวัสดุและโมเลกุลที่หลากหลายมากขึ้นโดยไม่ต้องพึ่งพา DFT เป็นความท้าทายที่สําคัญต่อชุมชน 29 วิธีการ Open Catalyst 2020-Dense Dataset (OC20-Dense) การประเมินการประเมินพลังงานการดูดซึมต้องใช้ชุดข้อมูลพื้นฐานที่สํารวจชุดของโครงสร้างการดูดซึมที่อาจเกิดขึ้น ในขณะที่ OC20 การคํานวณพลังงานการดูดซึมสําหรับ ( 1 ) ) ระบบพลังงานอาจไม่สอดคล้องกับขั้นต่ําของการรวมกันของ adsorbate-surface โดยเฉพาะอย่างยิ่งสําหรับพื้นผิว catalyst ที่กําหนด OC20 จะพิจารณาสถานที่ adsorption ทั้งหมดที่เป็นไปได้ แต่จะวาง adsorbate ที่ต้องการไว้ในสถานที่ที่เลือกสุ่มในโครงสร้างที่เฉพาะเจาะจง ภารกิจที่นําเสนอโดย OC20 ช่วยให้สามารถพัฒนาศักยภาพที่เรียนรู้ด้วยเครื่องที่แม่นยํายิ่งขึ้นสําหรับ catalysis , , , , แต่ภารกิจเช่น , although correlate well, are not always sufficient when evaluating performance as models are penalized when finding a different, lower energy minima—a more desirable outcome. As a natural extension to OC20’s tasks, we introduce OC20-Dense to investigate the performance of models to finding the adsorption energy. O M 34 35 47 48 49 ภาษาไทย OC20-Dense ได้รับการสร้างขึ้นเพื่อเข้าถึงพลังงานการดูดซับสําหรับการรวมกันของ adsorbate-surface ที่เฉพาะเจาะจง เพื่อให้บรรลุสิ่งนี้จําเป็นต้องใช้ตัวอย่างที่หนาแน่นของการกําหนดค่าการดูดซับเริ่มต้น OC20-Dense ประกอบด้วยสอง splits - การยืนยันและการทดสอบชุด สําหรับแต่ละ splits ~1000 สารรวมกันของ adsorbate-surface ที่เฉพาะเจาะจงจากชุดการยืนยัน / การทดสอบ OC20 ที่เกี่ยวข้องจะถูกตัวอย่าง จากนั้นตัวอย่างสม่ําเสมอจะถูกนําจากแต่ละ subsplits (ID, OOD-Adsorbate, OOD-Catalyst, OOD-Both) เพื่อสํารวจความสามารถในการรวมตัวของรุ่นในงานนี้ สําหรับการรวมกันของ adsorbate-surface แต่ละสองกลยุทธ์ถูกใช้เพื่อ และ Pymatgen ใช้เพื่อให้การกําหนดค่าเริ่มต้น เนื่องจากมี adsorbate และพื้นผิว Pymatgen เฉพาะเว็บไซต์ทั้งหมดที่เหมือนกันแบบ symmetrically, a adsorbate is placed on the site, and a random rotation along the z axis followed by slight wobbles in the และ แกนจะถูกนํามาใช้กับ adsorbate ในขณะที่กลยุทธ์ heuristic พยายามที่จะจับการปฏิบัติที่ดีที่สุดพวกเขามักจะ จํากัด พื้นที่การค้นหาที่เป็นไปได้โดยไม่มีการรับประกันว่าพลังงานขั้นต่ําที่แท้จริงจะถูกเลือก เพื่อแก้ปัญหานี้เรายังหมายเลขไซต์ M บนพื้นผิวแล้ววาง adsorbate บนพื้นผิวที่เลือก ในงานนี้ M = 100 ถูกนํามาใช้และการหมุนแบบสุ่มจะถูกนําไปใช้กับ adsorbate ในลักษณะที่คล้ายกัน ในกลยุทธ์ทั้งสองเราจะลบการกําหนดค่าที่ไม่สมเหตุสมผล - adsorbates ที่ไม่ได้วางบนแผ่นและ / หรือวางลึกเกินไปในพื้นผิว การผ่อนคลาย DFT จากนั้นดําเนินการในทุกการกําหนดค่าที่มีผลลัพธ์จะถูกกรองเพื่อลบผู้ที่ desorb, dissociate หรือสร้างความผิดปกติพื้นผิว . 23 22 x y คุณ ชุดทดสอบ OC20-Dense ประกอบด้วย 989 การรวมกันที่โดดเด่นของ adsorbate + พื้นผิวซึ่งครอบคลุม 74 adsorbates และ 837 bulks หลังจากการสุ่มตัวอย่างที่มีความหนาแน่นรวม 56,282 การกําหนดค่า heuristic และ 49,432 การกําหนดค่าแบบสุ่มถูกคํานวณด้วย DFT โดยเฉลี่ยมี 56 การกําหนดค่า heuristic และ 50 การกําหนดค่าแบบสุ่มต่อระบบ (หมายเหตุ - ในขณะที่ M = 100 เว็บไซต์สุ่มถูกสร้างขึ้นไซต์น้อยกว่าที่สามารถใช้ได้เมื่อกรอง) โดยรวม ~ 4 ล้านชั่วโมงของการคํานวณถูกใช้ในการสร้างชุดข้อมูล การคํานวณ DFT ทั้งหมดดําเนินการโดยใช้ (VASP) , , , . A discussion on DFT settings and details can be found in the . แพคเกจการจําลอง Vienna Ab initio 50 51 52 53 คุณ เมตรการประเมิน เพื่อติดตามความคืบหน้าอย่างเพียงพอเราเสนอสองตัวชี้วัดหลัก - อัตราความสําเร็จและความเร็ว DFT เป็นอัตราส่วนของระบบที่กลยุทธ์กลับพลังงานที่อยู่ใน , or lower of the DFT adsorption energy. A margin of = 0.1 eV ถูกเลือกเนื่องจากชุมชนมักจะยอมรับปริมาณข้อผิดพลาดเล็กน้อยเพื่อความเกี่ยวข้องในทางปฏิบัติ , ความเข้มข้นของขอบเขตนี้สําหรับความแม่นยําที่เพิ่มขึ้นเป็นขั้นตอนที่คาดการณ์ได้เมื่อรูปแบบ + กลยุทธ์เต็มไปด้วย ในขณะที่อัตราความสําเร็จสูงสามารถบรรลุได้ด้วยการคํานวณ DFT ที่เพิ่มขึ้นเราใช้ ในฐานะที่เป็นวิธีการที่จะประเมินประสิทธิภาพ Speedup จะวัดเป็นอัตราส่วนของ DFT อิเล็กทรอนิกส์หรือความสอดคล้องตนเอง (SC) ขั้นตอนที่ใช้โดย DFT-Heur+Rand และกลยุทธ์ที่นําเสนอ ขั้นตอนอิเล็กทรอนิกส์จะถูกนํามาใช้ในฐานะที่เราได้เห็นว่าพวกเขาเกี่ยวข้องกับเวลาการคํานวณ DFT ดีกว่าจํานวนไอออนหรือความผ่อนคลาย ขั้นตอนการคํานวณ DFT ที่ล้มเหลวหรือนําไปสู่โครงสร้างที่ไม่ถูกต้องถูกรวมอยู่ในการประเมินความเร็วเนื่องจากพวกเขายังคงเป็นค่าใช้จ่ายที่เกิดขึ้นในการตรวจสอบ เราเลือกที่จะไม่รวมเวลาการคํานวณในวัดนี้เนื่องจากผลลัพธ์มักจะขึ้นอยู่กับฮาร์ดแวร์และสามารถทําให้การเปรียบเทียบผลลัพธ์ไม่น่าเชื่อถือได้ . เมทริกซ์จะตรงกับความจริงพื้นฐานที่เข้มงวด -DFT-Heur+Rand และเมื่อเทียบกับการปฏิบัติ Heuristic ของชุมชน -DFT-Heur ในทางฟอร์มเมทริกซ์จะถูกกําหนดไว้ใน Equs ( ) and ( ) Success rate σ σ 2 37 DFT speedup คุณ 2 3 ที่ไหน is an adsorbate-surface system, the total number of unique systems, 𝟙 is the indicator function, is the proposed strategy, is the number of self-consistency, or electronic steps, and is the minimum energy across all configurations of that particular system. For both metrics, higher is better. i N ขั้นตอน NSC ข้อ จํากัด การผ่อนคลาย มันเป็นไปได้ว่าบางส่วนของการปรับแต่งพื้นผิว adsorbate ที่เราพิจารณาจะผ่อนคลายในสถานะที่จําเป็นในการยกเลิกในการวิเคราะห์ของเรา สําหรับงานนี้เราพิจารณาสามสถานการณ์เช่นนี้: (1) desorption, (2) dissociation ฟังก์ชั่นที่สะอาดและ (3) การเปลี่ยนแปลงพื้นผิวที่สําคัญที่กําหนดโดย adsorbate Desorption โมเลกุล adsorbate ที่ไม่ผูกพันกับพื้นผิวอาจเป็นอันตรายน้อยกว่าเนื่องจากระบบ desorbate มีพลังงานสูงโดยทั่วไป อย่างไรก็ตามมันเป็นประโยชน์ที่จะเข้าใจเมื่อไม่มีการปรับแต่งที่พิจารณาได้ adsorbed ไปยังพื้นผิว Dissociation, การแตกหักของโมเลกุล adsorbate ในอะตอมหรือโมเลกุลที่แตกต่างกัน, เป็นปัญหาเนื่องจากพลังงาน adsorbate ที่เกิดขึ้นไม่ได้สอดคล้องกับสิ่งที่แอปพ . คุณ การเข้าถึงข้อมูล ชุดข้อมูลที่เปิดเต็มรูปแบบจะนําเสนอที่ . https://github.com/Open-Catalyst-Project/AdsorbML การใช้รหัส All accompanying code is provided at . https://github.com/Open-Catalyst-Project/AdsorbML References Nørskov, J. K., Studt, F., Abild-Pedersen, F. & Bligaard, T. (John Wiley & Sons, 2014). Fundamental Concepts in Heterogeneous Catalysis Chanussot, L. et al. Open catalyst 2020 (oc20) Dataset and community challenges. ACS Catal. 11, 6059–6072 (2021). บทความ CAS Google Scholar Dumesic, J. A., Huber, G. W. และ Boudart, M. หลักการของ Catalysis Heterogeneous (Wiley Online Library, 2008) Zitnick, C. L. et al. บทนําในการออกแบบ electrocatalyst โดยใช้การเรียนรู้ด้วยเครื่องสําหรับการจัดเก็บพลังงานแบบย่อย Preprint at https://arxiv.org/abs/2010.09435 (2020). Choudhary, K. et al. ความก้าวหน้าล่าสุดและการประยุกต์ใช้ของวิธีการเรียนรู้ลึกในวิทยาศาสตร์วัสดุ NPJ Comput. Mater. 8, 59 (2022). บทความ Google Scholar Wen, T., Zhang, L., Wang, H., Weinan, E. & Srolovitz, D. J. พลังงานลึกสําหรับวิทยาศาสตร์วัสดุ. วัตถุประสงค์ Futures 1, 022601 (2022). บทความ Google Scholar Wei, J. et al. Machine learning in materials science. , 338–358 (2019). InfoMat 1 Article CAS Google Scholar Ulissi, Z. W., Medford, A. J., Bligaard, T. & Nørskov, J. K. เพื่อตอบสนองความซับซ้อนของเครือข่ายปฏิกิริยาพื้นผิวโดยใช้การวัดความสัมพันธ์การเรียนรู้เครื่องและคํานวณ dft Nat. Commun. 8, 1–7 (2017). บทความ Google Scholar Tran, K. & Ulissi, Z. W. การเรียนรู้ที่ใช้งานผ่าน intermetallics เพื่อแนะนําการค้นพบของ electrocatalysts สําหรับการลด CO2 และการพัฒนา h2 Nat. Catal. 1, 696–703 (2018). บทความ CAS Google Scholar Zhong, M. et al. การค้นพบที่เร่งด่วนของ co2 electrocatalysts โดยใช้การเรียนรู้เครื่องที่ใช้งานได้ ธรรมชาติ 581, 178-183 (2020) บทความ CAS Google Scholar Liu, X. et al. การเข้าใจแนวโน้มในอัตราการลดคาร์บอนไดออกไซด์ทางอิเล็กทรอนิกส์ Nat. Common 8, 1–7 (2017). Google Scholar Nørskov, J. K. et al. แนวโน้มในกระแสแลกเปลี่ยนสําหรับการพัฒนาของไฮโดรเจน J. Electrochem. Soc. 152, J23 (2005) Wan, X. et al. การค้นพบที่ช่วยให้การเรียนรู้ด้วยเครื่องของตัวเร่งปฏิกิริยาอัลลอยด์ entropy สูงที่มีประสิทธิภาพสูงสําหรับปฏิกิริยาลดออกซิเจน รูปแบบ 3, 100553 (2022). Seh, Z. W. et al. การรวมทฤษฎีและการทดลองในการ electrocatalysis: ความเห็นในการออกแบบวัสดุ. Science 355, eaad4998 (2017). Hohenberg, P. & Kohn, W. ก๊าซอิเล็กทรอนิกส์ที่ไม่เหมือนใคร Phys. Rev. 136, B864 (1964). Kohn, W. & Sham, L. J. สารสม่ําเสมอด้วยตนเองรวมถึงผลการแลกเปลี่ยนและการเชื่อมโยง. Physical Review 140, A1133 (1965). Sholl, D. S. & Steckel, J. A. ทฤษฎีการทํางานของความหนาแน่น: การแนะนําทางปฏิบัติ (John Wiley & Sons, 2022) Teukolsky, S. A., Flannery, B. P., Press, W. & Vetterling, W. สูตรจํานวนใน C. SMR 693, 59-70 (1992). Peterson, A. A. การเพิ่มประสิทธิภาพระดับโลกของโครงสร้างพื้นผิว adsorbate ในขณะที่ยังคงรักษาความถูกต้องของโมเลกุล Top. Catal. 57, 40–53 (2014). Goedecker, S. Minima jumping: a efficient search method for the global minimum of the potential energy surface of complex molecular systems. J. Chem. Phys. 120, 9911–9917 (2004) Jung, H., Sauerland, L., Stocker, S., Reuter, K. & Margraf, J. T. เครื่องเรียนรู้ขับเคลื่อนโดยการเพิ่มประสิทธิภาพระดับโลกของพื้นผิว adsorbate geometries NPJ Comput. Mater. 9, 114 (2023). Ong, S. P. et al. วัสดุ Python genomics (pymatgen): จิตวิทยา Python ที่แข็งแกร่งและ open-source สําหรับการวิเคราะห์วัสดุ Comput. Mater. Sci. 68, 314-319 (2013). Boes, J. R., Mamun, O., Winther, K. & Bligaard, T. การเข้าถึงทฤษฎีกราฟเพื่อสร้างโครงสร้างการดูดซับพื้นผิวที่ผ่านการไหลสูง J. Phys. Chem. A 123, 2281–2285 (2019) Andersson, M. P. et al. Towards computational screening in heterogeneous catalysis: Pareto-optimal methanation catalysts. J. Catal. 239, 501–506 (2006) Bligaard, T. et al. The Brønsted-Evans-Polanyi relationship and the volcano curve in heterogeneous catalysis. J. Catal. 224, 206–217 (2004) Studt, F. et al. การระบุตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะผสมที่ไม่แพงสําหรับการไฮโดรเจนตัวเลือกของ acetylene. Science 320, 1320–1322 (2008) Nilekar, A. U., Sasaki, K., Farberow, C. A., Adzic, R. R. & Mavrikakis, M. พลาสติก Pt monolayer electrocatalysts กับการปรับปรุงความอดทนของ CO J. Am. Chem. Soc. 133, 18574–18576 (2011). Deshpande, S., Maxson, T. & Greeley, J. Graph theory approach to determine configurations of multidentate and high coverage adsorbates for heterogeneous catalysis. , 1–6 (2020). NPJ Comput. Mater. 6 Tran, R. et al. ชุดข้อมูล Catalyst Open 2022 (oc22) และความท้าทายสําหรับ Electrocatalysts Oxide ACS Catal. 13, 3066–3084 (2023). Jain, A. et al. Commentary: The materials project: a materials genome approach to accelerating materials innovation. , 011002 (2013). APL Mater. 1 Schütt, K. et al. Schnet: เครือข่ายประสาท Convolutional สําหรับการจําลองการโต้ตอบปริมาณ In Advances in Neural Information Processing Systems (eds Guyon, I. et al.) 991–1001 (Neural Information Processing Systems Foundation, Inc. (NeurIPS) 2017) Gasteiger, J., Groß, J. & Günnemann, S. ข้อความทิศทางผ่านสําหรับกราฟโมเลกุล ใน International Conference on Learning Representations (ICLR) (ICLR, 2020) Gasteiger, J., Giri, S., Margraf, J. T. & Günnemann, S. ข้อความทิศทางที่ผ่านไปอย่างรวดเร็วและไม่แน่นอนสําหรับโมเลกุลที่ไม่สมดุล พิมพ์ล่วงหน้าที่ https://arxiv.org/abs/2011.14115 (2020). Gasteiger, J. et al. GemNet-OC: การพัฒนาเครือข่ายประสาทกราฟสําหรับชุดข้อมูลจําลองโมเลกุลขนาดใหญ่และหลากหลาย Trans. Mach. เรียนรู้ Res. https://openreview.net/forum?id=u8tvSxm4Bs (2022). Zitnick, C. L. et al. หลอดกลมสําหรับการจําลองการโต้ตอบของอะตอม Adv. Neural Inf. กระบวนการ Syst. 35, 8054–8067 (2022). Chmiela, S. et al. การเรียนรู้เครื่องของสนามพลังงานโมเลกุลที่ประหยัดพลังงานที่แม่นยํา Sci. Adv. 3, e1603015 (2017) Kolluru, A. et al. ความท้าทายที่เปิดเผยในการพัฒนารูปแบบการเรียนรู้เครื่องขนาดใหญ่เพื่อการค้นพบตัวเร่งปฏิกิริยา ACS Catal. 12, 8572–8581 (2022). Chang, C. & Medford, A. J. การประยุกต์ใช้ของความหนาแน่นการผูกพันฟังก์ชั่นและการเรียนรู้เครื่องจักรเพื่อประเมินเสถียรภาพของ intermediates ของชีวมวลบนพื้นผิว Rh(111) J. Phys. Chem. C. 125, 18210-18216 (2021). Chan, L., Hutchison, G. R. & Morris, G. M. การเพิ่มประสิทธิภาพของ Bayesian สําหรับการสร้าง Conformer J. Cheminform. 11, 32 (2019) Fang, L., Makkonen, E., Todorović, M., Rinke, P. & Chen, X. การค้นหาตัวแปลงกรดอะมิโนที่มีประสิทธิภาพด้วยการเพิ่มประสิทธิภาพของ Bayesian J. Chem. Theory Comput. 17, 1955-1966 (2021). Xu, W., Reuter, K. & Andersen, M. การคาดการณ์แรงจูงใจการผูกพันของ adsorbates ที่ซับซ้อนโดยใช้การเรียนรู้เครื่องด้วยการแสดงกราฟที่ได้รับแรงบันดาลใจจากฟิสิกส์ Nat. Comput. Sci. 2, 443–450 (2022). Ulissi, Z. W. et al. Machine-learning methods enable exhaustive searches for active bimetallic facets and reveal active site motifs for co2 reduction. , 6600–6608 (2017). ACS Catal. 7 Ghanekar, P. G., Deshpande, S. & Greeley, J. Adsorbate chemical environment-based machine learning framework for heterogeneous catalysis. , 1–12 (2022). Nat. Commun. 13 Schütt, K., Unke, O. & Gastegger, M. ข้อความเท่าเทียมกันผ่านสําหรับการคาดการณ์ของคุณสมบัติ tensorial และสเปกตรัมโมเลกุล. in International Conference on Machine Learning 9377–9388 (PMLR, 2021). S. Passaro and C. L. Zitnick, Reducing SO(3) convolu-tions to SO(2) for efficient equivariant GNNs. in , Vol. 202 (eds Krause, A. et al.) 27420–27438 (PMLR, 2023). Proceedings of the 40th International Conference on MachineLearning, Proceedings of Machine Learning Research Schaarschmidt, M. et al. พื้นที่พลังงานที่ได้รับการศึกษาพร้อมสําหรับการค้นพบเครื่องปฏิกรณ์ในสภาพพื้นดิน การพิมพ์ล่วงหน้าที่ https://arxiv.org/abs/2209.12466 (2022). Godwin, J. et al. ธรรมดา gnn สําหรับการคาดการณ์คุณสมบัติโมเลกุล 3 มิติและอื่น ๆ ใน International Conference on Learning Representations (ICLR) (ICLR*,* 2021) Ying, C. et al. Do transformers really perform badly for graph representation? , 28877–28888 (2021). Adv. Neural Inf. Process. Syst. 34 Shuaibi, M. et al. การหมุนเครือข่ายประสาทกราฟที่ไม่มีการเปลี่ยนแปลงโดยใช้สปิน Convolutions พิมพ์ล่วงหน้าที่ https://arxiv.org/abs/2106.09575 (2021). Kresse, G. & Hafner, J. Ab การจําลองการเริ่มต้นของโมเลกุลไดนามิกของการเปลี่ยนแปลงของเหลวโลหะออมเฟซครึ่งตัวนําในเยอรมัน. Phys. Rev. B 49, 14251–14269 (1994). Kresse, G. & Furthmüller, J. แผนภาพ iterative ที่มีประสิทธิภาพสําหรับการคํานวณพลังงานทั้งหมด ab initio โดยใช้ชุดฐานคลื่นแบน Phys. Rev. B 54, 11169-11186 (1996). Kresse, G. & Joubert, D. จาก pseudopotentials อัลตราซอฟต์ไปจนถึงวิธีการโปรเจคเตอร์อัลตราซาวด์. Phys. Rev. B 59, 1758 (1999). Kresse, G. & Furthmüller, J. ประสิทธิภาพของการคํานวณพลังงานทั้งหมด ab-initio สําหรับโลหะและกึ่งตัวนําโดยใช้ชุดฐานคลื่นแบน Comp. Mater. Sci. 6, 15–50 (1996). กระดาษนี้สามารถใช้ได้ภายใต้ใบอนุญาต CC by 4.0 Deed (Attribution 4.0 International) กระดาษนี้สามารถใช้ได้ภายใต้ใบอนุญาต CC by 4.0 Deed (Attribution 4.0 International)