```html
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Författare: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Sammanfattning Graphenbaserade organiska ljusemitterande dioder (OLED) har nyligen framträtt som en nyckelelement som är väsentligt i nästa generations displayer och belysning, främst på grund av deras potential för högflexibla ljuskällor. Deras effektivitet har dock högst varit jämförbar med konventionella, indiumtennoxidbaserade motsvarigheter. Vi föreslår här en idealisk elektrostruktur baserad på ett synergistiskt samspel mellan högindex TiO2-lager och lågindex-hål-injektionslager som sandwichar grafeenelektroder, vilket resulterar i en idealsituation där förstärkning genom kavitetresonans maximeras samtidigt som förlust till ytplasmonpolariton minimeras. Den föreslagna metoden leder till OLED:er som uppvisar ultralåg extern kvanteffektivitet på 40,8 och 62,1 % (64,7 och 103 % med en halvklotlins) för enkel- och multikopplade enheter, respektive. OLED:erna tillverkade på plast med dessa elektroder kan upprepade gånger böjas med en radie på 2,3 mm, delvis tack vare TiO2-lagren som tål böjspänning upp till 4 % via sprickavledande härdning. Introduktion Formfaktorfördelar som flexibilitet och töjbarhet har gett organiska ljusemitterande dioder (OLED) stor uppmärksamhet för användning i framväxande enheter som bärbara, rullbara eller vikbara displayer som kräver rörlighet, deformerbarhet och/eller expanderbarhet , . Fullständig realisering av sådan potential är dock inte trivial och kräver betydande ansträngningar inom olika aspekter, såsom utveckling av lågtemperatur tunnfilmstransistortekniker och/eller flexibel inkapsling . En annan viktig aspekt att beakta för högflexibla displayer är att hitta transparenta elektroder (TE) som kan ersätta indiumtennoxid (ITO) elektroder, vilka typiskt lider av begränsad flexibilitet och potentiella kostnadsproblem associerade med hög efterfrågan och/eller instabil tillgång . I detta avseende har flera typer av flexibla transparenta elektroder såsom metallnanotrådar, kolfiberbaserade material (till exempel kolnanorör eller grafen) och metallnät i kombination med andra typer av TE föreslagits för OLED:er , , , , , . Bland dem har grafen – ett atomärt tunt skikt av sp2-hybridiserade kolatomer – betraktats som lovande eftersom den unika kombinationen av dess inneboende tunnhet och överlägsna elektriska egenskaper förväntas möjliggöra ideala transparenta elektroder som har låg eller ingen optisk dis, slät yttopologi som förhindrar grovhetsinducerad elektrisk kortslutning och degradering, hög transmittans, lågt ark-motstånd och en hög grad av flexibilitet samtidigt , . Enkel framställning av högkvalitativt grafen på storskaliga plastsubstrat har nyligen demonstrerats för transparenta elektroder med massproduktionskompatibla metoder av industrisektorer, vilket visar deras praktiska genomförbarhet , . Både enkel-lager-grafen (SLG) och flerskiktsgrafen (MLG) har visat sig ha prestanda som är tillräckliga för TE i OLED:er , . Särskilt har effektiva grafenbaserade OLED:er uppnåtts med hjälp av hålinjektionslager (HIL) som används för att övervinna deras relativt låga arbetsfunktion, som är känd för att vara cirka 4,5 eV. Sådana injektionslager inkluderar ledande polymerer med gradientiska elektroniska egenskaper som kallas självorganiserande gradient HIL (GraHIL) , och tunna MoO3-buffertlager i kombination med ledande polymerer av poly(3,4-etylendioxitiofen): polystyrensulfonat (PEDOT: PSS) . Trots detta var energieffektiviteten och den externa kvanteffektiviteten (EQE) hos dessa toppmoderna grafenbaserade OLED:er fortfarande i nivå med de för ITO-baserade OLED:er, om inte en skrymmande halvklotlins användes för utkopplingsförbättring . Att säkra högsta möjliga effektivitet är särskilt viktigt för flexibla displayer som används i mycket bärbara eller bärbara applikationer, eftersom de ofta måste förlita sig på batterier med en ganska begränsad energikapacitet på grund av begränsningar i storlek, vikt eller formfaktorer. Detta kräver utveckling av en enhetsarkitektur som kan maximera effektiviteten hos grafenbaserade OLED:er. En nyckelutmaning är att utveckla en struktur eller metodik för att frigöra deras fulla optiska potential och samtidigt behålla grafenets fördelar i formfaktorer så mycket som möjligt. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Här undersöker vi därför en enkel elektroarkitektur baserad på högindex TiO2-lager och lågindex HIL som sandwichar grafeenelektroder. Med den optiska designen som drar full nytta av det synergistiska samarbetet mellan hög- och lågindexlagren som styr både kavitetresonansförstärkning och förlust till ytplasmonpolariton (SPP), uppvisar de föreslagna grafenbaserade OLED:erna en ultralåg EQE som är oöverträffad i de som använder grafen som transparent elektrod. Dessutom avslöjas en ovanligt hög motståndskraft hos TiO2 mot böjspänning, vilket möjliggör plast-OLED:er som inte bara är effektiva utan också mycket flexibla. Resultat Optisk design av högeffektiva grafenbaserade OLED:er Effektiviteten hos OLED:er begränsas ytterst av en ändlig utkopplingsverkningsgrad som typiskt är cirka 20 % som bäst för enheter med isotropa emitterare. Bland olika utkopplingsförstärkande scheman som föreslagits hittills , har en metod baserad på mikro-kavitetresonans fördelar genom att den bibehåller en plan geometri utan att använda någon mikro/nano-strukturering eller linseformad struktur, så att OLED:erna som tillverkas därmed inte utsätts för elektriska kortslutningar och optiska artefakter som är ogynnsamma för bildskärmsapplikationer (t.ex. suddighet, diffraktion och så vidare), men kan uppvisa mycket rena, mättade röda (R), gröna (G), blå (B) primärfärger med förbättrad effektivitet , . Med en svag men ändå signifikant mikro-kavitetseffekt kan ITO-baserade OLED:er också optimeras för maximal effektivitet, utan att medföra någon optisk dis eller suddighet, genom att helt enkelt justera tjockleken på ITO-lagren; i detta schema uppnås en först ordningens, 3 /4-kavitetdesign, där   avser våglängd, med den öppna änden av kavitetläget placerad vid ITO/substratgränssnittet , . I fallet med ITO-fria, grafenbaserade OLED:er kan dock grafeenelektroder inte göras tillräckligt tjocka för att styra kavitetlängden, vilket gör det utmanande att öka effektiviteten genom resonanseffekten . 15 16 17 λ λ 18 19 20 Som ett alternativt mått kan man placera ett tunt lager med hög brytningsindex ( H) under grafenlagren, som visas i  , på ett sätt som liknar dielektriskt belagda tunna metallelektroder , , , . Eftersom ljus kan passera genom grafenet med liten fasskillnad på grund av den inneboende tunnheten hos en grafeenelektrod, kan en 3 /4-kavitetdesign bekvämt uppnås, till exempel med den optiska tjockleken av det organiska plus injektionslagren och hög-brytningsindexlagret inställda på ungefär 2 /4 respektive  /4 ( ). Särskilt fungerar det ' /4-tjocka' högindexlagret även som en metallfri, dielektrisk spegel som möjliggör signifikant reflektans från den nedre elektrodenheten ( bot) för ljus som infallande från de organiska lagren, vilket kan bekräftas i graferna längst ner på  . Detta ger grafenbaserade OLED:er möjligheter att öka sin effektivitet via resonanseffekten, vilket annars inte skulle vara möjligt. Det visas att  bot och den medföljande resonansförstärkningen ökar med  H ( ). Högt brytningsindex är också fördelaktigt när det gäller flexibilitet eftersom den önskade optiska tjockleken ( H H) kan uppnås med låg fysisk tjocklek  H, och eftersom böjningsinducerad sprickbildning i en given film generellt bildas vid en lägre startspänning med större fysisk tjocklek . Ett framgångsrikt högindexlager i detta schema bör därför ha så hög  H som möjligt. Dessutom bör det vara transparent, och framför allt, det bör inte skadas av en given grafenöverföringsprocess. Bland olika kandidater är ett sputterat TiO2-lager transparent i ett synligt spektralområde och har ett relativt högt brytningsindex ( =2,5). Till skillnad från andra högindexlager vi provade, visar sig TiO2-lagret ha en kemisk uthållighet som är robust mot grafenöverföringsprocesser som använder lösningsmedel, såsom aceton eller isopropylalkohol (IPA), vilket möjliggör bildandet av en högkvalitativ grafeenelektrod ovanpå ( ). n Fig. 1a 17 20 21 22 λ λ λ Fig. 1b λ R Fig. 1c,d R n Supplementary Fig. 1 n d d 23 n n Supplementary Fig. 2   ( ) Schematisk enhetsstruktur för de föreslagna OLED:erna. ( ) Elektromagnetiskt fältintensitetsfördelning (streckade linjer) för de studerade OLED:erna för deras respektive först ordningens kavitetdesign. Fältintensitetsfördelningen för den grafenbaserade OLED:en utan TiO2 visas också för jämförelse för fallet där tjockleksvärdena för organiska lager är desamma som för OLED:erna med TiO2 men utan lågindex HIL. ( , ) Beräknad maximal extern kvanteffektivitet ( EQE) för grafenbaserade OLED:er med TiO2 som underliggande lager som en funktion av tjockleken på TiO2 och det organiska lagret (respektive  TiO2 och  org). Streckade linjer representerar konturlinjer för  EQE på 10, 20, 30 eller 40 % som indikerats i grafen. ( ) Utan ett lågindex HIL; ( ) med GraHIL som ett lågindex HIL. Längst ner i varje fall presenteras reflektansen ( bot) från hela den nedre elektrodenheten (TiO2/graphen/(HIL)) som en funktion av  TiO2 för ljus som infallande från de organiska lagren. a b c d η d d η c d R d Det är värt att notera att en mikro-kavitetstruktur av högre ordning (till exempel andra ordningens, 5 /4-kavitet) baserad på ett tjockt organiskt stapel kan också vara möjlig. I detta arbete valdes dock en först ordningens kavitetdesign först eftersom den resulterar i en starkare Purcell-effekt och färre vågledarlägen än designen av högre ordning, vilket i slutändan leder till större utkopplingsverkningsgrad och EQE , . Utmaningar kvarstår för först ordningens kavitetdesign eftersom den ideala platsen för en emissionszon är begränsad till första antinoden från det organiska/metalliska gränssnittet, vilket gör det svårt att minska SPP-lägen genom längre emitter-till-metall-avstånd , . En alternativ metod som vanligtvis används för SPP-reduktion är att införliva interna vågiga strukturer eller korrugeringar , men toleransen för elektriska kortslutningar kan ofta komprometteras av sådana metoder. Metoden vi använder här är att inkludera ett lager med lågt brytningsindex, vilket har visats effektivt minska SPP-lägen , . Lyckligtvis har GraHIL eller ett självorganiserande gradient hålinjektionslager som består av PEDOT: PSS och tetrafluoretylen-perfluor-3, 6-dioxa-4-metyl-7-oktensulfonat-sampolymer (PFI), som tidigare föreslagits av författarna och visats vara mycket effektivt för att förbättra hålinjektionen i grafenbaserade OLED:er , ett brytningsindex runt 1,42 vid   på 550 nm ( ), vilket är mycket lägre än för typiska organiska lager ( =1,8). Med det synergistiska samspelet mellan hög- och lågindexlager som sandwichar grafenlager kan förstärkning av kavitetresonanseffekten och minskning av SPP-lägen därmed göras samtidigt så att EQE kan ökas avsevärt även utan utkopplingsstrukturer. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 λ Supplementary Fig. 3 n  presenterar de optiska simuleringsresultaten baserade på en avancerad klassisk elektromagnetisk teori sammanfattad av Furno  .  över hela det synliga spektralområdet, och vid   på 550 nm. Formalismen tar hänsyn till Purcell-faktorn, dipolorienteringseffekten och excitationer till SPP- och vågledarlägen. En omfattande inkludering av alla dessa faktorer visar sig vara avgörande för en precis analys och kvantitativ design, eftersom under- eller överskattning kan uppstå när man använder en förenklad metod som inte tar hänsyn till en eller flera av dessa effekter (se  ;   och   för exempel). Resultaten indikerar att användningen av GraHIL omfördelar de relativa effekthalterna bland olika lägen mot mindre planvågsvektorer, så att effekten som kopplas till SPP-lägen reduceras och de utkopplade portionerna ytterligare förstärks ( ). Det kan också ses i   att användningen av TiO2-lagret under grafen effektivt undertrycker mängden effekt som kopplas till vågledda och substratlägen genom resonansförstärkning. Detta leder till en signifikant ökning av utkopplingsverkningsgraden, även om förlust till evanescenta lägen också visas öka på grund av förskjutningen av transversellt-elektriska vågledda lägen mot högre normaliserade planvågsvektorer ( ). Den kombinerade användningen av högindex (H) TiO2 och lågindex (L) GraHIL-lager resulterar i en idealsituation där resonansförstärkningen är stor, men förlusten till SPP/evanescenta lägen minimeras. Dessutom skapar den kombinerade användningen en situation som liknar HL-staplar, som vanligtvis används för flerskikt tunnfilmsbeläggning , och förstärker  bot ytterligare ( ), vilket möjliggör ytterligare förstärkning i Fabry–Perot resonanseffekten. Vad som gör den föreslagna tekniken unik och avancerad i förhållande till konventionella tekniker är just det synergistiska samarbetet mellan dessa hög- och lågindexlager som möjliggör optisk styrning av både resonanseffekten och SPP-förlusten till fördel för maximal utkoppling; och ytterligare resonansförstärkning via HL-stapling. Tillsammans med deras inneboende kompatibilitet med önskvärda elektriska egenskaper (till exempel effektiv hålinjektion), möjliggör alla dessa optiska fördelar att man helt kan frigöra även den dolda potentialen hos vad plana OLED:er verkligen kan erbjuda. Konturdiagram som erhållits för optiskt tillgänglig maximal EQE ( EQE (max)) som en funktion av organiska ( org) och TiO2-tjocklek ( TiO2) som presenteras i   visar att  EQE (max) kan vara så hög som 44 % i enheter med både GraHIL- och TiO2-lager, medan den skulle begränsas till 38 % utan GraHIL eller till 31 % utan TiO2. Optimala förhållanden motsvarar en situation där  H (med H som TiO2) närmar sig  /(4 H) (55 nm för  =550 nm). Det kan också noteras att  EQE (max) på 44 % är högre än vad som förväntas för optimerade, konventionella tunna metallbaserade kavitet-OLED:er med samma emitter. Detta kan hänföras till det faktum att den föreslagna arkitekturen är mindre utsatt för förlust på grund av fotonabsorption och/eller SPP-modexcitation inom halvtransparenta elektroder (se   och   för jämförelse med konventionella tunna metallbaserade kavitet-OLED:er). Figur 2a,b et al 19 λ Supplementary Fig. 4 Supplementary Table 1 Supplementary Note 1 Supplementary Fig. 5a Supplementary Table 2 Supplementary Fig. 5b 30 R Fig. 1d η d d Fig. 1c,d η d λ n λ η Supplementary Fig. 6 Supplementary Table 3   ( , ) Beräknade effektdissipationsspektra viktade med emitter spektrumet i godtyckliga enheter (mappade som en färg definierad i färgstängerna) kontra planvågsvektor: ( ) med TiO2 men utan GraHIL; ( ) med både TiO2 och GraHIL. De svarta streckade linjerna indikerar gränslinjer som delar representativa optiska lägen inklusive utkopplade, substratbegränsade (subs), vågledda (wg) och evanescenta lägen. ( ) Beräknad effektdissipation kontra normaliserad planvågsvektor vid  =550 nm för olika elektrostrukturer under studie. För enheterna med TiO2 var  TiO2 fixerad vid 55 nm och  org valdes för optimala förhållanden i varje fall. För enheterna utan TiO2 sattes  org till samma värde som för respektive motsvarighet i enheterna med TiO2. a b a b c λ d d d Enhetsprestanda för fabricerade grafenbaserade OLED:er Inspirerade av simuleringsresultaten ovan fabricerade vi gröna OLED:er baserade på fosforescerande emitter bis(2-(2-pyridinyl- )phenyl-C)(acetylacetonato) iridium (III) (Ir(ppy)2acac) i konfigurationen glas/anod/(HIL)/OS1/LiF/Al med olika anod/(HIL) strukturer av TiO2/grafen/GraHIL; grafen/GraHIL; och ITO (185 nm)/GraHIL, där OS1 hänvisar till en organisk flerskiktsstapel definierad i Metoder. Experimentella resultat presenterade i   visar att maximal EQE, energieffektivitet och ström-effektivitet som erhållits för den TiO2/grafen/GraHIL-baserade enheten är så hög som 40,8 %, 160,3 lm W−1 och 168,4 cd A−1, respektive, medan dessa värden är begränsade till 31,7 %, 112,6 lm W−1 och 119,0 cd A−1 för den grafen/GraHIL-baserade enheten, och 27,4 %, 104,3 lm W−1 och 106,2 cd A−1 för ITO/GraHIL-baserade enheten. Den observerade höga EQE i den TiO2/grafen/GraHIL-baserade enheten bekräftar den synergistiska rollen hos både TiO2- och GraHIL-lager, och stämmer överens med simuleringsresultaten. Med en halvklotlins optiskt kopplad till baksidan av ett substrat, uppvisar den TiO2/grafen/GraHIL-baserade enheten EQE, energieffektivitet och ström-effektivitet så höga som 64,7 %, 250,4 lm W−1 och 257,0 cd A−1, respektive, vilket ytterligare illustrerar den lovande potentialen hos de föreslagna grafenbaserade OLED:erna. Vi utökade sedan det föreslagna schemat till en tandem, multikopplad OLED, där den totala EQE förbättras (på bekostnad av spänning) eftersom den slutligen ges som summan av de enskilda OLED:erna ; detta tillvägagångssätt är populärt eftersom den förbättrade EQE generellt leder till längre driftlivslängd . TiO2/grafen/GraHIL-baserade multikopplade OLED:er som innehåller ett laddningsgenererande lager (CGL) av 2, 9-dimetyl-4, 7-difenyl-1, 10-fenantrolin (BCP): Li/MoO3 uppvisar EQE och energieffektivitet så höga som 62,1 % och 120,8 lm W−1 (103,2 % och 183,5 lm W−1 med halvklotlinsen), vilket visar den toppmoderna prestandan och den mångsidiga tillämpbarheten hos den föreslagna elektrostrukturen. Simuleringen indikerar att det observerade värdet motsvarar summan av EQE-värden för motsvarande andra ordningens kavitetstrukturer (en med emissionszonen nära andra antinoden från katoden; och den andra med emissionszonen nära första antinoden från katoden) med en elektrisk balansfaktor på 0,89 (se  ,   och   för den detaljerade strukturen för multikopplade OLED:er samt den detaljerade diskussionen om simuleringsresultaten). N Fig. 3 31 32 Supplementary Fig. 7 Supplementary Table 4 Supplementary Note 2   ( – ) EQE ( ) energieffektivitet ( ) och ström-effektivitet ( ) kontra luminanskarakteristik för grafenbaserade OLED:er med och utan TiO2 som underliggande lager. Data för ITO-baserade kontroll-OLED:er visas också för jämförelse. Alla enheter i denna figur innehåller GraHIL som lågindex hålinjektionslager och är baserade på glassubstrat. I ( – ) motsvarar legenderna med (L), (M) och (L,M) data erhållna med en påsatt halvklotlins, med en multikopplad arkitektur, och med både en multikopplad arkitektur och en halvklotlins, respektive. ( ) Strömtäthet ( )–spänning ( )–luminans ( ) karakteristika. Den detaljerade strukturen och   karakteristika för en multikopplad enhet representeras i  a c a b c a c d J V L J–V–L Supplementary Fig.

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Det här ljudet är producerat på berättelsens originalspråk!

Forskare låser upp ultradoekonomiska flexibla skärmar med grafen och titandioxid

About Author

KOMMENTARER

HÄNG TAGGAR

DENNA ARTIKEL PRESENTERAS I

Related Stories

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps