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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Resumo A estimativa rápida e precisa do estado de saúde (SOH) de baterias aposentadas é um pré-tratamento crucial para reutilização e reciclagem. No entanto, métodos baseados em dados exigem curadoria exaustiva de dados sob condições aleatórias de SOH e estado de carga (SOC) de aposentadoria. Aqui, mostramos que a estimativa de SOH auxiliada por aprendizado generativo é promissora na mitigação de desafios de escassez e heterogeneidade de dados, validada por um conjunto de dados de injeção de pulso de 2700 amostras de baterias de íon-lítio aposentadas, cobrindo 3 tipos de materiais de cátodo, 3 formatos físicos, 4 designs de capacidade e 4 usos históricos com 10 níveis de SOC. Usando dados gerados, um regressor realiza estimativas precisas de SOH, com erros percentuais absolutos médios abaixo de 6% sob SOC não visto. Prevemos que, assumindo a implantação uniforme da técnica proposta, isso economizaria US$ 4,9 bilhões em custos de eletricidade e 35,8 bilhões de kg de emissões de CO2 ao mitigar os custos de curadoria de dados para um cenário mundial de aposentadoria de baterias em 2030. Este artigo destaca a exploração de dados limitados para explorar o espaço de dados estendido usando métodos generativos, dado que os dados podem ser demorados, caros e poluentes para recuperar para muitas tarefas de estimativa e preditivas. Introdução A eletrificação de transportes, um setor crítico na transição energética de baixo carbono , remodelou sem precedentes o paradigma de transporte baseado em combustíveis fósseis. As baterias de íon-lítio são vitais para essa transição, fornecendo suprimentos de energia acessíveis, duráveis e seguros para veículos elétricos (VEs) , . A capacidade total de baterias de VEs em uso e no fim de sua vida útil excederá 32–62 terawatts até 2050, consideravelmente maior do que a estimativa nos cenários da Agência Internacional de Energia Renovável e do Laboratório de Armazenamento . No entanto, as baterias de VEs aposentadas são fortemente regulamentadas com um enorme valor de capacidade remanescente subutilizado, tipicamente acima de 80% da capacidade nominal , . Se não forem manuseadas corretamente, isso leva a encargos econômicos  para fabricantes e usuários, bem como a problemas ambientais e sociais subsequentes , incluindo desperdício de recursos, riscos na cadeia de suprimentos e emissões de carbono , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Estratégias promissoras para abordar as preocupações em relação ao aumento intermitente da aposentadoria de baterias são a reutilização , ,  e reciclagem . Na reutilização, as baterias aposentadas são recondicionadas para aplicações como sistemas de armazenamento de energia conectados à rede , suprimentos de energia residencial e veículos de baixa velocidade. No entanto, a reutilização requer pré-tratamentos preliminares, incluindo triagem de consistência , classificação de capacidade e reagrupamento ,  para atender aos requisitos da aplicação . Apesar do início de programas piloto , , , a ausência de padrões rigorosos para cenários de uso e caminhos de aposentadoria prejudica o uso racional da capacidade residual . A reciclagem utiliza alternativamente os valores residuais de baterias aposentadas por extração de materiais ou reparo estrutural , , adequada para baterias aposentadas irreversivelmente degradadas. Comparada à pirometalurgia e hidrometalurgia , , a reciclagem direta se destaca por sua lucratividade superior, menor consumo de energia e redução de emissões de carbono , , . Aproveitando a reposição de lítio e o pós-processamento de materiais catódicos, a reciclagem direta alcança reparo eficiente da estrutura do material e restauração de desempenho . No entanto, o estado de saúde (SOH) determina o reagente químico necessário e as dosagens antecipadas de suplementação de lítio nas formulações de estratégia de reciclagem direta , , . Dose insuficiente pode resultar em reparo incompleto, enquanto dose excessiva pode levar à geração de álcali residual na superfície do cátodo, deteriorando o desempenho da restauração , . Infelizmente, a recuperação de SOH requer caracterização invasiva de materiais ,  e longos testes de calibração de capacidade, a aquisição de SOH não invasiva, rápida e sustentável permanece um desafio pendente. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Para garantir informações consistentes de SOH, as baterias de VEs são monitoradas e os dados operacionais são registrados por plataformas na nuvem e passaportes de bateria . O Parlamento Europeu adotou a Diretiva de Baterias em 14 de junho de 2023, para garantir que as baterias aposentadas possam ser reutilizadas, recondicionadas ou recicladas no final da vida útil . No entanto, o procedimento de monitoramento e registro exigido é meramente acessível na fase de serviço do VE, as baterias aposentadas não estão mais conectadas à unidade de monitoramento do veículo. Assim, é desafiador recuperar dados de SOH disponíveis em campo. A integridade dos dados de vida útil permanece um grande desafio, exigindo a estimativa de SOH apenas usando dados de campo, em oposição a dados históricos ou sob condições controláveis , , . Uma solução é realizar um teste de calibração de capacidade no campo de coleta de baterias aposentadas, ou seja, condicionamento de estado de carga (SOC), que é direto, no entanto, requer tempo de teste inafundável e custos de eletricidade extras. O teste de caracterização de pulso de alta potência híbrida é uma alternativa para estimativa de SOH por injeção de pulso dinâmico, mas a sequência completa do teste leva mais de 12 horas. Tao et al. utilizaram pulsos curtos para estimativa de SOH de baterias aposentadas, assumindo que um condicionamento de SOC para 5% de SOC foi realizado, o que era mal compatível com condições aleatórias de SOC de aposentadoria . Avanços recentes em medições baseadas em sensores incluem imagem de raios-X , impedância eletroquímica , , sensoriamento por fibra óptica , , sensoriamento acústico , , carregamento parcial , e injeção de pulso , . Técnicas baseadas em sensoriamento estão em estágio de laboratório devido à invasividade, enquanto a injeção de pulso apresenta a vantagem de desvincular a degradação da bateria sem danos físicos, simultaneamente mais rápida do que métodos de carregamento parcial e baseados em impedância eletroquímica , , , , , . No entanto, a injeção de pulso é um método centrado em dados que só é viável sob a suposição ideal de que os dados medidos fisicamente englobam as condições de aposentadoria da fase de implantação do modelo, conhecido como o desafio comum de mudança de domínio na comunidade de aprendizado de máquina. Apesar dos avanços em métodos de aprendizado de transferência e adaptação de domínio , , , desafios persistem, pois o domínio alvo a ser alinhado ainda requer informações prévias na implantação, e os métodos de aprendizado existentes dificilmente podem ser atualizados para condições aleatórias de aposentadoria . Uma alternativa é expandir a escala de testes de dados sob condições de aposentadoria inexploradas para mitigar a escassez e a heterogeneidade de dados, embora isso possa levar ao aumento de custos. Wang et al. propuseram um método de escavação de temperatura para interpolar preferências de cinética de reação em diferentes estados intermediários durante um processo termoquímico, permitindo a construção de extensos bancos de dados de treinamento em escala e custo experimental termoquímico mínimo como aumento de dados para treinamento de modelos de aprendizado de máquina . Além disso, o aprendizado generativo também demonstra as possibilidades de estimar SOH com dados aumentados de perfis parcialmente ciclados, economizando dados fisicamente testados necessários , . No entanto, a escassez e heterogeneidade de dados no contexto de reutilização e reciclagem de baterias são ainda mais complexas devido a uma mistura de tipos de materiais catódicos, formatos físicos, designs de capacidade e usos históricos, restringindo a integração potencial do conhecimento específico de condições de degradação em modelos de aprendizado de máquina. Assim, é razoável considerar a relação de dependência entre as condições de aposentadoria e as respostas de tensão de pulso para geração de dados, sem impor longas calibrações de capacidade de séries temporais e experimentos físicos adicionais simultaneamente, para impulsionar o desempenho da estimativa de SOH. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 Neste estudo, realizamos o pré-tratamento de baterias aposentadas, ou seja, estimativa de SOH, usando os dados de resposta de tensão de pulso gerados por um autoencoder variacional atencional em tempo e custo de medição física economizados. O processo de alto nível de etapas gerais de pré-tratamento, treinamento de modelo generativo e etapas práticas de implantação de modelo são ilustrados na Figura  . A ideia da pesquisa é usar aprendizado generativo para explorar dados já medidos para a exploração de respostas de tensão de pulso em condições contínuas de aposentadoria, ou seja, distribuição de SOC no estágio de coleta de baterias aposentadas. A estimativa de SOH downstream é implementada sem dados de resposta de pulso medidos fisicamente, economizando custos de eletricidade de pré-tratamento e emissões de carbono que seriam necessários do condicionamento do SOC para o nível antecipado. Comparado com o método de integração ampere-hora e a injeção de pulso de aprendizado de máquina, o aprendizado generativo ressalta uma velocidade de geração mais rápida e uma estimativa precisa. Com dados gerados, um regressor simples estima com sucesso o SOH com baixo erro sob condições de aposentadoria de SOC não vistas ou inacessíveis no banco de dados, um problema desafiador fora de distribuição (OOD). O problema OOD é resolvido aprendendo o padrão físico herdado entre a condição de SOC e a resposta de tensão induzida pelo pulso rápido. Demonstramos a generalização de nosso método verificando através de 2700 amostras medidas fisicamente, abrangendo 3 tipos de materiais catódicos, 3 formatos físicos, 4 designs de capacidade e 4 usos históricos (1 envelhecimento acelerado de laboratório, 1 condução pura de VE e 2 modos de condução de VE híbridos). O aprendizado generativo se adapta à interpolação e extrapolação, integrando conhecimento prévio de condições de aposentadoria na escala de espaço latente dos parâmetros do modelo, economizando tempo de medição, custos de eletricidade e emissões de carbono consequentes sem comprometer a precisão da estimativa de SOH. Um estudo de caso global conservador de aposentadoria de baterias em 2030 destaca a importância da estimativa de SOH rápida e sustentável em circunstâncias de reciclagem pirometalúrgica, hidrometalúrgica e direta. Por meio de análise técnico-econômica, a estimativa de SOH auxiliada por aprendizado generativo poderia economizar US$ 4,9 bilhões em custos de eletricidade e reduzir 35,8 bilhões de kg de emissões de CO2 até 2030 em todo o mundo. Discutimos a interpretabilidade do modelo, implicações de pré-tratamento de reciclagem e aspectos mais amplos de futuras direções de pré-tratamento de reciclagem inteligente integradas com aprendizado de máquina. 1    As etapas de pré-tratamento de baterias aposentadas incluem condicionamento de SOC, medições físicas, aprendizado de máquina para diagnóstico de SOH e o processo de tomada de decisão de segunda vida antes da reutilização ou reciclagem. Condicionamento de SOC refere-se ao ajuste dos valores de SOC das baterias aposentadas para os níveis desejados usando o método tradicional de corrente constante e tensão constante (CCCV).   O esquema do autoencoder variacional atencional para geração de dados de resposta de tensão de pulso.   O uso prático do modelo de geração de dados para estimativa de SOH não requer condicionamento extra de SOC. O modelo de aprendizado de máquina treinado é supervisionado pelos dados gerados e recebe respostas de tensão de pulso imediatas quando está na fase de implantação.   Os benefícios econômicos e ambientais e a velocidade de geração rápida de nossa metodologia de aprendizado generativo, economizando custos de condicionamento de SOC no cenário global de aposentadoria de baterias em 2030. a b c d Resultados Aquisição do conjunto de dados A escassez e a heterogeneidade de dados são grandes desafios no diagnóstico e prognóstico de baterias baseado em dados, especialmente para baterias aposentadas. Coletamos 2700 amostras de 270 baterias aposentadas fisicamente em uma ampla gama de níveis de SOC, ou seja, de 5% a 50% com um incremento de 5%. Na Figura  , o conjunto de dados abrange 3 tipos prevalecentes de materiais catódicos, incluindo 119 baterias aposentadas NMC (óxido de níquel, manganês e cobalto) coletadas fisicamente, 56 LFP (fosfato de ferro e lítio) e 95 LMO (óxido de lítio e manganês), cobrindo 3 formatos físicos (cilíndrico, bolsa, prismático) e 4 padrões de uso histórico (1 teste acelerado de laboratório, 3 usos de VE, incluindo 1 modo de trem de força puramente eletrificado e 2 modos de trem de força híbrido). Ressaltamos que a inclusão de amostras de teste altamente heterogêneas torna nosso conjunto de dados o maior conjunto de dados de pulso rápido para estimativa de SOH de baterias aposentadas até o momento, facilitando a generalização do modelo além dos conjuntos de dados medidos fisicamente. 2a    O gráfico de Sankey para a distribuição de baterias aposentadas, compreende tipos de materiais catódicos, formatos físicos, designs de capacidade e usos históricos.   Corrente de pulso e a resposta de tensão subsequente das baterias aposentadas, onde as características são extraídas dos pontos de inflexão, ou seja, os pontos com derivada de segunda ordem zero da curva de resposta de tensão. Os 21 pontos de característica, de U1 a U21, são extraídos. A frequência de gravação para os dados brutos é de 100 Hz. O tempo de repouso é de 25 segundos entre cada pulso em taxa C. Observe que o termo C representa a taxa de carga (descarga) quando uma carga (descarga) de 1h é realizada. A temperatura ambiente é controlada a 25°C.   A distribuição do estado de saúde (SOH) (ajuste Gaussiano) das baterias aposentadas de 2,1 Ah e 21 Ah para ilustração, respectivamente. Para a distribuição de SOH de outros tipos de bateria, consulte a Figura Suplementar  .   A relação entre a resposta de tensão de pulso medida e o SOH calibrado a partir do teste de calibração de capacidade, com condições de estado de carga (SOC) variáveis. A primeira dimensão da característica, U1, é ilustrada.   Ilustração do caso de geração de dados de interpolação e extrapolação sob diferentes distribuições de SOC de aposentadoria de bateria. As configurações detalhadas de teste estão nas Notas Suplementares 1 e  , observando que a configuração da taxa C é idêntica entre os tipos de materiais catódicos. Os dados de origem são fornecidos como um arquivo de Dados de Origem. a b c 1 d e 2 Em contraste com o teste constante de corrente constante e tensão constante (CCCV) regular, o teste de pulso não inflige tempo de teste longo e danos extras às baterias aposentadas. Portanto, usamos os resultados de CCCV como valores de capacidade de referência de SOH. Os dados de teste de pulso são usados como dados de treinamento para o modelo de aprendizado generativo. Mesmo que o tipo de material catódico da bateria varie, realizamos uma engenharia de características padronizada e acessível, garantindo a compatibilidade no uso prático. A Figura   demonstra a extração de características após a injeção de corrente de pulso. As configurações experimentais de CCCV e injeção de pulso podem ser encontradas na Nota Suplementar  . Para os primeiros cinco pulsos injetados, os pontos de inflexão, ou seja, os pontos com segunda derivada zero das respostas de tensão, são registrados como características, resultando em características de 21 dimensões. Apesar do tempo de pulso no nível de 5 segundos, também realizamos medições de sensibilidade na largura do pulso com o duplo objetivo de verificar a robustez do pulso e encurtar ainda mais o tempo de teste, variando de 30 ms a 5 s. 2b 1 Consideramos o envelhecimento acelerado em testes de laboratório (Nota Suplementar  ) e envelhecimento real de condução de VE, embora agnóstico aos perfis de condução explícitos devido a restrições de privacidade de dados. Na Figura  , a distribuição de SOH de baterias de envelhecimento acelerado (NMC, 2,1 Ah) e baterias de envelhecimento de condução de VE pura (NMC, 21 Ah) são ilustradas. Notando que os valores de SOH são complementares em uma ampla região de SOH, de 0,6 a 1, os dados coletados são representativos de cenários de aposentadoria de baterias, também com casos extremos de aposentadoria precoce. As distribuições de SOH de outras baterias coletadas (LMO, 10 Ah e LFP 35 Ah) cobrem uma ampla distribuição de SOH, veja Figura Suplementar  . Os testes de pulso são repetidos em diferentes níveis de SOC, variando de 5% a 50%, para simular a aleatoriedade das baterias aposentadas coletadas. A região de SOC testada está sob a suposição de que as baterias aposentadas exibem SOC baixo ou estão sujeitas a descarga compulsória para requisitos de armazenamento seguro em armazém, portanto, o limite superior de SOC é definido em 50%. Na Figura  , a primeira dimensão das características extraídas de baterias de envelhecimento acelerado (NMC, 2,1 Ah) e baterias de envelhecimento de condução de VE (NMC, 21 Ah) são ilustradas. Apesar das diferenças nos designs de capacidade e usos históricos, as respostas de tensão de pulso exibem um padrão de degradação consistente, e o mesmo ocorre com outras baterias aposentadas para outras dimensões de características, veja Figuras Suplementares  2 2c 1 2d

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