
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Autorzy: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Abstrakt Organiczne diody elektroluminescencyjne (OLED) oparte na grafenie wyłoniły się niedawno jako kluczowy element niezbędny w wyświetlaczach i oświetleniu nowej generacji, głównie ze względu na ich potencjał jako wysoce elastycznych źródeł światła. Jednak ich wydajność była co najwyżej porównywalna z konwencjonalnymi odpowiednikami opartymi na tlenku indu i cyny. Proponujemy tutaj idealną strukturę elektrody opartą na synergistycznym oddziaływaniu warstw TiO2 o wysokim współczynniku załamania światła i warstw wstrzykiwania dziur o niskim współczynniku załamania światła, otaczających elektrody grafenowe, co prowadzi do idealnej sytuacji, w której wzmocnienie przez rezonans wnęki jest zmaksymalizowane, a straty do plazmonów powierzchniowych polarytonów są zminimalizowane. Proponowane podejście prowadzi do OLEDów wykazujących ultra wysoką zewnętrzną wydajność kwantową wynoszącą 40,8% i 62,1% (64,7% i 103% z soczewką półkulistą) dla urządzeń o pojedynczym i wielokrotnym złączu. OLEDy wykonane na tworzywach sztucznych z tymi elektrodami można wielokrotnie zginać o promieniu 2,3 mm, częściowo dzięki warstwom TiO2 wytrzymującym odkształcenie zginające do 4% poprzez utwardzanie przez odchylanie pęknięć. Wprowadzenie Zalety związane z formą, takie jak elastyczność i rozciągliwość, przyciągnęły uwagę do organicznych diod elektroluminescencyjnych (OLED) w zastosowaniach w nowych urządzeniach, takich jak wyświetlacze noszone, zwijane lub składane, które wymagają mobilności, odkształcalności i/lub rozszerzalności , . Pełna realizacja tego potencjału jest jednak nietrywialna i wymaga znaczących wysiłków w różnych aspektach, takich jak rozwój technologii cienkowarstwowych tranzystorów polowych i/lub elastycznych enkapsulacji . Innym ważnym aspektem do rozważenia w przypadku wysoce elastycznych wyświetlaczy jest znalezienie przezroczystych elektrod (TE), które mogą zastąpić elektrody z tlenku indu i cyny (ITO), które zazwyczaj cierpią z powodu ograniczonej elastyczności i potencjalnych problemów z kosztami związanych z wysokim popytem i/lub niestabilnymi dostawami . W tym zakresie zaproponowano kilka rodzajów elastycznych przezroczystych elektrod, takich jak metalowe nanodruty, materiały węglowe (na przykład nanorurki węglowe lub grafen) oraz siatki metalowe w połączeniu z innymi rodzajami TE, do zastosowania w OLED , , , , , . Spośród nich grafen — atomowo cienka warstwa atomów węgla o hybrydyzacji sp2 — jest uważany za obiecujący, ponieważ unikalne połączenie jego inherentnej cienkości i doskonałych właściwości elektrycznych ma pozwolić na uzyskanie idealnych przezroczystych elektrod, które jednocześnie charakteryzują się niskim lub zerowym zamgleniem optycznym, gładką topologią powierzchni zapobiegającą zwarciom i degradacji indukowanej chropowatością, wysoką przepuszczalnością, niską rezystancją powierzchniową i wysokim stopniem elastyczności , . Łatwe przygotowanie wysokiej jakości grafenu na dużych podłożach z tworzyw sztucznych zostało niedawno zademonstrowane dla przezroczystych elektrod przy użyciu metod kompatybilnych z masową produkcją przez sektory przemysłowe, co dowodzi ich praktycznej wykonalności , . Wykazano, że zarówno jednowarstwowy grafen (SLG), jak i wielowarstwowy grafen (MLG) mają wydajność odpowiednią dla TE w OLED , . W szczególności, wydajne OLEDy oparte na grafenie uzyskano przy pomocy warstw wstrzykiwania dziur (HIL), używanych do pokonania ich stosunkowo niskiej pracy wyjściowej, która wynosi około 4,5 eV. Takie warstwy wstrzykiwania obejmują przewodzące polimery o gradientowych właściwościach elektronicznych zwane samorganizującą się gradientową warstwą wstrzykiwania dziur (GraHIL) , oraz cienkie warstwy buforowe MoO3 w połączeniu z przewodzącymi polimerami poli(3,4-etylenodioksytiofenu): polistyrenosulfonianem (PEDOT:PSS) . Niemniej jednak, wydajność mocy i zewnętrzna wydajność kwantowa (EQE) tych najnowocześniejszych OLEDów opartych na grafenie nadal były na równi z OLEDami opartymi na ITO, chyba że używano obszernej soczewki półkulistej do wzmocnienia ekstrakcji światła . Zapewnienie jak najwyższej wydajności jest szczególnie ważne w przypadku elastycznych wyświetlaczy stosowanych w zastosowaniach mobilnych lub noszonych, ponieważ często muszą polegać na bateriach o dość ograniczonej pojemności energetycznej ze względu na ograniczenia rozmiaru, wagi lub kształtu. Wymaga to opracowania architektury urządzenia, która pozwoli zmaksymalizować wydajność OLEDów opartych na grafenie. Kluczowym wyzwaniem jest opracowanie struktury lub metodologii, która odblokuje ich pełny potencjał optyczny, zachowując jednocześnie jak najwięcej zalet grafenu w zakresie kształtu. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 W tym celu badamy prostą architekturę elektrody opartą na warstwach TiO2 o wysokim współczynniku załamania światła i warstwach HIL o niskim współczynniku załamania światła, otaczających elektrody grafenowe. Dzięki projektowi optycznemu, który w pełni wykorzystuje synergistyczną współpracę między warstwami o wysokim i niskim współczynniku załamania światła, kontrolującymi zarówno wzmocnienie rezonansu wnęki, jak i straty do plazmonów powierzchniowych polarytonów (SPP), proponowane OLEDy oparte na grafenie wykazują ultra wysoką EQE, niespotykaną dotąd w przypadku grafenu jako elektrody przezroczystej. Co więcej, ujawniono niezwykle wysoką odporność TiO2 na odkształcenia zginające, co umożliwia wykonanie OLEDów na tworzywach sztucznych, które są nie tylko wydajne, ale także bardzo elastyczne. Wyniki Optyczny projekt wydajnych OLEDów opartych na grafenie Wydajność OLEDów jest ostatecznie ograniczona skończoną wydajnością ekstrakcji światła, która zazwyczaj wynosi co najwyżej około 20% dla urządzeń z izotropowymi emiterami. Spośród różnych proponowanych do tej pory schematów zwiększania ekstrakcji światła , metoda oparta na rezonansie mikrownęki ma zalety polegające na tym, że utrzymuje płaską geometrię bez użycia mikro/nanostruktur lub struktur soczewkowych, dzięki czemu wykonane w ten sposób OLEDy nie są podatne na zwarcia elektryczne i artefakty optyczne niekorzystne dla zastosowań wyświetlaczy (np. rozmycie, dyfrakcja itp.), a jednocześnie mogą wykazywać bardzo czyste, nasycone kolory podstawowe czerwony (R), zielony (G), niebieski (B) ze zwiększoną wydajnością , . Przy słabym, ale wciąż znaczącym efekcie mikrownęki, OLEDy oparte na ITO mogą być również optymalizowane pod kątem maksymalnej wydajności, bez wprowadzania zamglenia optycznego lub rozmycia, po prostu poprzez dostosowanie grubości warstw ITO; w tym schemacie, konstrukcja wnęki pierwszego rzędu, 3 /4, gdzie   oznacza długość fali, jest osiągana z otwartym końcem modów wnęki umieszczonym na interfejsie ITO/podłoże , . W przypadku OLEDów bez ITO, opartych na grafenie, elektrody grafenowe nie mogą być wystarczająco grube, aby kontrolować długość wnęki, co utrudnia zwiększenie wydajności poprzez efekt rezonansu . 15 16 17 λ λ 18 19 20 Jako alternatywne rozwiązanie można umieścić cienką warstwę o wysokim współczynniku załamania światła ( H) pod warstwami grafenu, jak pokazano na  , w sposób podobny do metalowych elektrod pokrytych dielektrykiem , , , . Ponieważ światło może przechodzić przez grafen z niewielką różnicą faz ze względu na jego inherentną cienkość, konstrukcja wnęki 3 /4 może być wygodnie osiągnięta, na przykład, przy grubości optycznej warstw organicznych plus warstw wstrzykiwania oraz warstwy o wysokim współczynniku załamania światła wynoszącej odpowiednio około 2 /4 i  /4 ( ). W szczególności „ /4-gruba” warstwa o wysokim współczynniku załamania światła działa również jako lustro dielektryczne bez metali, które umożliwia znaczące odbicie od dolnego zespołu elektrody ( bot) dla światła padającego z warstw organicznych, co można potwierdzić na wykresach pokazanych na dole  . Daje to OLEDom opartym na grafenie szanse na zwiększenie ich wydajności poprzez efekt rezonansu, co w przeciwnym razie nie byłoby możliwe. Pokazano, że  bot i towarzyszące mu wzmocnienie rezonansu rosną wraz z  H ( ). Wysoki współczynnik załamania światła jest również korzystny pod względem elastyczności, ponieważ docelowa grubość optyczna ( H H) może być osiągnięta przy niskiej grubości fizycznej  H, a ponieważ pękanie wywołane zginaniem danej warstwy zazwyczaj tworzy się przy niższym naprężeniu początkowym dla większej grubości fizycznej . Skuteczna warstwa o wysokim współczynniku załamania światła w tym schemacie powinna zatem mieć jak największe  H. Ponadto, powinna być przezroczysta, a przede wszystkim, nie powinna ulec uszkodzeniu w procesie transferu grafenu. Spośród różnych kandydatów, napylana warstwa TiO2 jest przezroczysta w zakresie widzialnym i ma stosunkowo wysoki współczynnik załamania światła ( =2,5). W przeciwieństwie do innych badanych warstw o wysokim współczynniku załamania światła, warstwa TiO2 okazuje się mieć odporność chemiczną, która jest odporna na procesy transferu grafenu wykorzystujące rozpuszczalniki, takie jak aceton lub alkohol izopropylowy (IPA), co pozwala na utworzenie na jej powierzchni wysokiej jakości elektrody grafenowej ( ). n Rys. 1a 17 20 21 22 λ λ λ Rys. 1b λ R Rys. 1c,d R n Rys. Dodatkowe 1 n d d 23 n n Rys. Dodatkowe 2   ( ) Schematyczna struktura urządzenia proponowanych OLEDów. ( ) Rozkład intensywności pola elektromagnetycznego (linie przerywane) OLEDów poddanych badaniu dla ich odpowiedniej konstrukcji wnęki pierwszego rzędu. Rozkład intensywności pola OLEDów opartych na grafenie bez TiO2 pokazano również dla porównania w przypadku, gdy wartości grubości warstw organicznych są takie same jak w OLEDach z TiO2, ale bez warstw HIL o niskim współczynniku załamania światła. ( , ) Obliczona maksymalna zewnętrzna wydajność kwantowa ( EQE) OLEDów opartych na grafenie z warstwą podkładową TiO2 jako funkcja grubości TiO2 i warstwy organicznej (odpowiednio  TiO2 i  org). Linie przerywane przedstawiają linie konturowe dla  EQE wynoszącej 10, 20, 30 lub 40%, zgodnie ze wskazaniami na wykresie. ( ) Bez warstwy HIL o niskim współczynniku załamania światła; ( ) z GraHIL jako warstwą HIL o niskim współczynniku załamania światła. Na dole każdego przypadku przedstawiono współczynnik odbicia ( bot) od dolnego zespołu elektrody (TiO2/grafen/(HIL)) jako całość, jako funkcję  TiO2 dla światła padającego z warstw organicznych. a b c d η d d η c d R d Należy zauważyć, że struktura mikrownęki wyższego rzędu (na przykład drugiego rzędu, wnęka 5 /4) oparta na grubej stosie organicznym może być również możliwa. W niniejszej pracy wybrano jednak najpierw konstrukcję wnęki pierwszego rzędu, ponieważ prowadzi ona do silniejszego efektu Purcella i mniejszej liczby modów falowodu niż konstrukcja wyższych rzędów, co ostatecznie prowadzi do większej wydajności ekstrakcji światła i EQE , . Nadal istnieją wyzwania związane z konstrukcją wnęki pierwszego rzędu, ponieważ idealne położenie strefy emisji jest ograniczone do pierwszego anty-węzła od interfejsu organicznego/metalowego, co utrudnia redukcję modów SPP poprzez większą odległość emitera od metalu , . Alternatywna metoda zazwyczaj stosowana do redukcji SPP polega na włączeniu wewnętrznych falistych struktur lub falowania , ale tolerancja na zwarcia elektryczne może być często naruszona przez takie podejścia. Metoda, którą tu stosujemy, polega na włączeniu warstwy o niskim współczynniku załamania światła, która, jak pokazano, skutecznie redukuje mody SPP , . Na szczęście GraHIL lub samorganizująca się gradientowa warstwa wstrzykiwania dziur składająca się z PEDOT:PSS i kopolimeru kwasu tetrafluoroetyleno-perfluoro-3, 6-dioksa-4-metylo-7-oktensulfonowego (PFI), która została wcześniej zaproponowana przez autorów i okazała się bardzo skuteczna w poprawie wstrzykiwania dziur w OLEDach opartych na grafenie , ma współczynnik załamania światła około 1,42 przy   wynoszącym 550 nm ( ), co jest znacznie niższe niż w przypadku typowych warstw organicznych ( =1,8). Dzięki synergistycznemu oddziaływaniu warstw o wysokim i niskim współczynniku załamania światła otaczających warstwy grafenu, wzmocnienie efektu rezonansu wnęki i redukcja modów SPP mogą być zatem przeprowadzane jednocześnie, dzięki czemu EQE może być znacznie zwiększone nawet bez struktur ekstrakcji światła. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 λ Rys. Dodatkowe 3 n  przedstawia wyniki symulacji optycznej oparte na zaawansowanej klasycznej teorii elektromagnetycznej podsumowanej przez Furno   w całym zakresie widzialnym oraz przy   wynoszącym 550 nm. Formalizm uwzględnia współczynnik Purcella, efekt orientacji dipola oraz wzbudzenia do modów SPP i falowodu. Kompleksowe uwzględnienie wszystkich tych czynników okazuje się krytyczne dla precyzyjnej analizy i projektowania ilościowego, ponieważ niedoszacowanie lub przeszacowanie może wystąpić przy użyciu uproszczonego podejścia, które nie uwzględnia jednego lub więcej z tych efektów (patrz  ;   i   dla przykładów). Wyniki wskazują, że użycie GraHIL redystrybuuje względne zawartości mocy między różnymi modami w kierunku mniejszych wektorów falowych w płaszczyźnie, tak że moc sprzężona do modów SPP jest zredukowana, a sprzężone porcje są dalej wzmacniane ( ). Można również zauważyć w  , że użycie warstwy TiO2 pod grafenem skutecznie tłumi ilość mocy sprzężonej do modów falowodowych i podłożowych poprzez wzmocnienie rezonansu. Prowadzi to do znacznego wzrostu wydajności ekstrakcji światła, chociaż straty do modów ewany są również zwiększone z powodu przesunięcia poprzecznie-elektrycznych modów falowodu w kierunku wyższych znormalizowanych wektorów falowych w płaszczyźnie ( ). Połączone użycie warstw TiO2 o wysokim współczynniku załamania światła (H) i GraHIL o niskim współczynniku załamania światła (L) prowadzi do idealnej sytuacji, w której wzmocnienie rezonansu jest duże, a straty do modów SPP/ewany są zminimalizowane. Ponadto, połączone użycie tworzy sytuację podobną do stosów HL, zazwyczaj używanych do wielowarstwowych powłok cienkowarstwowych , i jeszcze bardziej zwiększa  bot ( ), co pozwala na dodatkowe wzmocnienie w efekcie rezonansu Fabry'ego-Perota. To, co czyni proponowaną technologię unikalną i zaawansowaną w porównaniu do konwencjonalnych technologii, to właśnie synergistyczna współpraca tych warstw o wysokim i niskim współczynniku załamania światła, która umożliwia optyczne zarządzanie zarówno efektem rezonansu, jak i stratami SPP na korzyść maksymalnej ekstrakcji światła; oraz dodatkowe wzmocnienie rezonansu poprzez stosowanie HL. Wraz z ich natywną kompatybilnością z pożądanymi właściwościami elektrycznymi (np. efektywnym wstrzykiwaniem dziur), wszystkie te korzyści optyczne pozwalają na pełne odblokowanie nawet ukrytego potencjału, jaki mogą zaoferować płaskie OLEDy. Wykresy konturowe uzyskane dla optycznie dostępnego maksymalnego EQE ( EQE (max)) jako funkcji grubości warstwy organicznej ( org) i TiO2 ( TiO2) przedstawione na   pokazują, że  EQE (max) może osiągnąć 44% w urządzeniach z warstwami GraHIL i TiO2, podczas gdy byłoby ograniczone do 38% bez GraHIL lub do 31% bez TiO2. Optymalne warunki odpowiadają sytuacji, w której  H (gdzie H to TiO2) zbliża się do  /(4 H) (55 nm dla  =550 nm). Można również zauważyć, że  EQE (max) wynoszące 44% jest wyższe niż oczekiwano dla zoptymalizowanych, konwencjonalnych OLEDów z wnękami opartymi na cienkich metalach z tym samym emiterem. Można to przypisać faktowi, że proponowana architektura jest mniej podatna na straty spowodowane absorpcją fotonów i/lub wzbudzeniem modów SPP w półprzezroczystych elektrodach (patrz   i   dla porównania z konwencjonalnymi OLEDami z wnękami opartymi na cienkich metalach). Rysunek 2a,b i in. 19 λ Rys. Dodatkowe 4 Tabela Dodatkowa 1 Notatka Dodatkowa 1 Rys. Dodatkowe 5a Tabeli Dodatkowej 2 Rys. Dodatkowe 5b 30 R Rys. 1d η d d Rys. 1c,d η d λ n λ η Rys. Dodatkowe 6 Tabela Dodatkowa 3   ( , ) Obliczone widma rozpraszania mocy ważone widmem emitera w jednostkach arbitralnych (mapowane jako kolor zdefiniowany na paskach kolorów) w funkcji wektora falowego w płaszczyźnie: ( ) z TiO2, ale bez GraHIL; ( ) z TiO2 i GraHIL. Czarne linie przerywane wskazują linie graniczne dzielące reprezentatywne mody optyczne, w tym mody sprzężone (outcoupled), zlokalizowane w podłożu (subs), falowodowe (wg) i ewany. ( ) Obliczone rozpraszanie mocy w funkcji znormalizowanego wektora falowego w płaszczyźnie przy  =550 nm dla różnych badanych struktur elektrod. W przypadku urządzeń z TiO2,  TiO2 było ustalone na 55 nm, a  org było wybrane dla optymalnych warunków w każdym przypadku. W przypadku urządzeń bez TiO2,  org ustawiono na tę samą wartość co w ich odpowiednikach w urządzeniach z TiO2. a b a b c λ d d d Charakterystyka wydajności wykonanych OLEDów opartych na grafenie Zainspirowani wynikami symulacji pokazanymi powyżej, wykonaliśmy zielone OLEDy oparte na emiterach fosforescencyjnych bis(2-(2-pirydylo- )fenylo-C)(acetylacetoniano)iryd (III) (Ir(ppy)2acac) w konfiguracji szkło/anoda/(HIL)/OS1/LiF/Al z różnymi strukturami anoda/(HIL) TiO2/grafen/GraHIL; grafen/GraHIL; i ITO (185 nm)/GraHIL, gdzie OS1 oznacza wielowarstwową stos organiczny zdefiniowany w Metodach. Wyniki eksperymentalne przedstawione na   pokazują, że maksymalne EQE, wydajność mocy i wydajność prądowa uzyskane dla urządzenia opartego na TiO2/grafen/GraHIL wynoszą odpowiednio 40,8%, 160,3 lm W−1 i 168,4 cd A−1, podczas gdy te wartości są ograniczone do 31,7%, 112,6 lm W−1 i 119,0 cd A−1 dla urządzenia opartego na grafenie/GraHIL, oraz 27,4%, 104,3 lm W−1 i 106,2 cd A−1 dla urządzenia ITO/GraHIL. Obserwowana wysoka EQE w urządzeniu opartym na TiO2/grafen/GraHIL potwierdza synergistyczną rolę warstw TiO2 i GraHIL i jest zgodna z wynikami symulacji. Z soczewką półkulistą optycznie połączoną z tyłem podłoża, urządzenie oparte na TiO2/grafen/GraHIL wykazuje EQE, wydajność mocy i wydajność prądową odpowiednio 64,7%, 250,4 lm W−1 i 257,0 cd A−1, co dalej ilustruje obiecujący potencjał proponowanych OLEDów opartych na grafenie. Następnie rozszerzyliśmy proponowany schemat na tandemowy, wielozłączowy OLED, w którym netto EQE jest poprawione (kosztem napięcia), ponieważ jest ono ostatecznie podawane jako suma EQE jego poszczególnych OLEDów ; podejście to jest popularne, ponieważ poprawiona EQE zazwyczaj prowadzi do dłuższego okresu eksploatacji . Wielozłączowe OLEDy oparte na TiO2/grafen/GraHIL zawierające warstwę generującą ładunek (CGL) 2, 9-dimetylo-4, 7-difenylo-1, 10-fenantroliny (BCP):Li/MoO3 wykazują odpowiednio EQE i wydajność mocy 62,1% i 120,8 lm W−1 (103,2% i 183,5 lm W−1 z soczewką półkulistą), demonstrując najnowocześniejszą wyd N Rys. 3 31 32

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Ten dźwięk jest produkowany w oryginalnym języku historii!

Naukowcy odblokowują ultrawydajne elastyczne wyświetlacze ekranowe przy użyciu grafenu i dwutlenku tytanu

About Author

UWAGI

ZAWIEŚĆ TAGI

ARTYKUŁ TEN ZOSTAŁ PREZENTOWANY W

Related Stories

How HackerNoon Feels About AI Generated Content (Hint: 👎🏽)

Meet Klink Finance: HackerNoon Company of the Week

Meet Sekurno: HackerNoon Company of the Week

Meet AIOZ Network: HackerNoon Company of the Week

How HackerNoon Feels About AI Generated Content (Hint: 👎🏽)

Meet Klink Finance: HackerNoon Company of the Week

Meet Sekurno: HackerNoon Company of the Week

Meet AIOZ Network: HackerNoon Company of the Week

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps