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 沈玉 tao 瑞飞 ma 子曦 zhao 光远 ma 林 su 恒 chang 友宇 chen 海舟 liu 郑 liang 廷伟 cao 浩成 ji 志远 han 敏岩 lu 会雄 yang 宗国 wen 建华 yao 荣 yu 国丹 wei 杨 li 轩 zhang 廷阳 xu 光敏 zhou 概要 退役电池的快速准确的健康状态 (SOH) 估计是再利用和回收的关键预处理。然而，数据驱动的方法在随机 SOH 和充电状态 (SOC) 退休条件下需要详尽的数据整理。在这里，我们表明生成学习辅助的 SOH 估计在缓解数据稀缺性和异质性挑战方面具有前景，通过 2700 个退役锂离子电池样品的脉冲注入数据集进行了验证，该数据集涵盖了 3 种正极材料类型、3 种物理格式、4 种容量设计和 4 种历史使用情况，具有 10 种 SOC 水平。使用生成的数据，一个回归器可以准确地估计 SOH，在看不见的 SOC 下，平均绝对百分比误差低于 6%。我们预测，假设该技术得到广泛部署，通过减轻 2030 年全球电池退役情景下数据整理成本，将节省 49 亿美元的电力成本和 358 亿公斤的二氧化碳排放。本文强调了利用有限数据通过生成方法探索扩展数据空间，因为对于许多估计和预测任务来说，数据的检索可能耗时、昂贵且污染环境。 序言 交通电气化是低碳能源转型中的关键部门 ，以前所未有的方式重塑了基于化石燃料的交通模式。锂离子电池通过为电动汽车 (EV) 提供经济实惠、耐用且安全的能源供应，在这一转型中至关重要 , 。到 2050 年，在用和报废的电动汽车电池的总容量将超过 32-62 太瓦，远高于国际可再生能源署和储能实验室情景的估计 。然而，报废的电动汽车电池受到严格管制，具有巨大的剩余容量价值但未被充分利用，通常是额定容量的 80% 以上 , 。如果处理不当，会导致制造商和用户的经济负担 ，以及随后的环境和社会问题 ，包括资源浪费、供应链风险和碳排放 , , 。 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 为应对电池报废量间歇性激增的担忧，有前途的策略是再利用 , , 和回收 。在再利用中，报废电池被重新用于电网连接储能系统 、住宅电力供应 和低速车辆等应用。然而，再利用需要初步预处理，包括一致性筛选 、容量分类 和分组 , ，以满足应用要求 。尽管已启动试点项目 , , ，但使用场景和报废途径缺乏严格标准，阻碍了残余容量的合理利用 。回收则通过材料提取或结构修复利用报废电池的残余价值 , ，适用于不可逆退化的报废电池。与火法冶金和湿法冶金相比 , ，直接回收因其更高的盈利能力、更低的能耗和更少的碳排放而脱颖而出 , , 。利用锂补充和正极材料的后处理，直接回收实现了高效的材料结构修复和性能恢复 。然而，健康状态 (SOH) 决定了直接回收策略配方所需的化学试剂和预期的锂补充剂量 , , 。剂量不足可能导致修复不完全，而剂量过高可能导致正极表面产生残留碱，从而降低恢复性能 , 。不幸的是，SOH 检索需要侵入性材料表征 , 和漫长的容量校准测试，无创、快速、可持续的 SOH 获取仍然是一个突出的挑战。 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 为了确保一致的 SOH 信息，电动汽车电池通过云平台 和电池护照 进行监控和运行数据记录。欧洲议会于 2023 年 6 月 14 日通过了《电池指令》，以确保报废电池在使用寿命结束时可以再利用、再制造或回收 。然而，所需的监控和记录程序仅在电动汽车服务阶段可用，报废电池不再连接到车载监控单元。因此，检索现场可用的 SOH 数据具有挑战性。寿命数据完整性仍然是一个主要挑战，需要仅使用现场数据进行 SOH 估计，而不是历史数据或可控条件下的数据 , , 。一种解决方案是在报废电池收集现场执行容量校准测试，即充电状态 (SOC) 条件化，这很简单，但需要无法承受的测试时间和额外的电力成本。混合脉冲功率特性测试是通过动态脉冲注入进行 SOH 估计的替代方法，但完整的测试序列需要超过 12 小时。陶等人。利用短脉冲对报废电池的 SOH 进行估计，假设进行了 SOC 条件化至 5% SOC，这几乎与随机退休 SOC 条件不兼容 。最近的传感测量进展包括 X 射线成像 、电化学阻抗 , 、光纤传感 , 、声学传感 , 、部分充电 , 和脉冲注入 , 。传感技术由于侵入性而处于实验室阶段，而脉冲注入的特点是可以在不损坏物理的情况下解开电池退化，同时比部分充电和基于电化学阻抗的方法更快 , , , , , 。然而，脉冲注入是一种以数据为中心的方法，只有在物理测量数据包含模型部署阶段的退休条件这一理想假设下才可行，这在机器学习界被称为领域漂移的常见挑战。尽管迁移学习和域适应方法取得了进展 , , ，但挑战仍然存在，因为目标域的对齐仍然需要部署前的先验信息，而且现有的学习方法很难更新以适应随机退休条件 。一种替代方法是在未探索的退休条件下扩展数据测试规模以缓解数据稀缺性和异质性，但这样做会增加成本。王等人。提出了一种温度挖掘方法来插值热化学过程中不同中间态的反应动力学偏好，从而在最小的热化学实验规模和成本下构建广泛的训练数据库，作为机器学习模型训练的数据增强 。此外，生成学习还展示了通过增强部分循环配置文件的数据来估计 SOH 的可能性，从而节省了所需的物理测试数据 , 。然而，电池再利用和回收背景下的数据稀缺性和异质性更为复杂，因为正极材料类型、物理格式、容量设计和历史使用情况混合在一起，限制了将特定退化条件的知识集成到机器学习模型中的潜力。因此，考虑退休条件和脉冲电压响应之间依赖关系进行数据生成是合理的，同时避免了冗长的容量校准时间和额外的物理实验，以提高 SOH 估计性能。 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 在本研究中，我们使用由注意力变分自编码器在节省物理测量时间和成本的情况下生成的数据来执行退役电池预处理，即 SOH 估计。图  概述了一般预处理步骤、生成模型训练和实际模型部署步骤的高级流程。研究思路是利用生成学习来利用已测数据，探索连续退休条件下的脉冲电压响应，即退役电池收集阶段的 SOC 分布。下游 SOH 估计在没有物理测量的脉冲响应数据的情况下实现，从而节省了条件化 SOC 至预期水平所需的预处理电力成本和碳排放。与安时积分法和机器学习脉冲注入相比，生成学习在生成速度和估计精度方面表现出色。通过生成的数据，一个简单的回归器可以在数据库中看不见或无法访问的 SOC 退休条件下，以低误差成功估计 SOH，这是一个具有挑战性的分布外 (OOD) 问题。通过学习 SOC 条件和由快速脉冲引起的电压响应之间继承的物理模式来解决 OOD 问题。我们通过 2700 个物理测量的样本验证了我们方法的泛化能力，这些样本涵盖了 3 种正极材料类型、3 种物理格式、4 种容量设计和 4 种历史使用情况（1 个实验室加速老化、3 个电动汽车使用，包括 1 个纯电动动力总成模式和 2 个混合动力总成模式）。生成学习通过将退休条件的先验知识集成到模型的潜在空间缩放中，适用于插值和外推，从而节省测量时间、电力成本和由此产生的碳排放，同时不影响 SOH 估计的准确性。对 2030 年全球电池退役情况的保守全球案例研究，强调了快速可持续的 SOH 估计在火法、湿法和直接回收情况下的重要性。通过技术经济分析，到 2030 年，生成学习辅助的 SOH 估计可以节省 49 亿美元的电力成本和 358 亿公斤的二氧化碳排放。我们讨论了模型的可解释性、回收预处理的意义，以及机器学习集成智能回收预处理的未来更广泛的方面。 1    退役电池预处理步骤包括 SOC 条件化、物理测量、用于 SOH 诊断的机器学习以及再利用或回收前的二次寿命决策过程。SOC 条件化是指使用传统的恒流恒压 (CCCV) 方法将退役电池的 SOC 值调整到所需水平。   用于脉冲电压响应数据生成的注意力变分自编码器的示意图。   数据生成模型在 SOH 估计中的实际应用不需要额外的 SOC 条件化。训练好的机器学习模型由生成的数据监督，并在部署阶段接收即时脉冲电压响应。   通过节省 SOC 条件化成本，在 2030 年全球电池退役情景下，我们生成学习方法的经济和环境效益以及快速生成速度。 a b c d 结果 数据集采集 数据稀缺性和异质性是在数据驱动的电池诊断和预测中，尤其对于退役电池，所面临的主要挑战。我们收集了来自 270 块物理退役电池的 2700 个样本，覆盖宽范围的 SOC 水平，即从 5% 到 50%，间隔为 5%。在图  中，数据集涵盖了 3 种流行的正极材料类型，包括 119 块物理收集的 NMC（镍锰钴氧化物）、56 块 LFP（磷酸铁锂）和 95 块 LMO（锰酸锂）退役电池，涵盖了 3 种物理格式（圆柱形、软包、棱柱形）和 4 种历史使用模式（1 个实验室加速测试，3 个 EV 使用，包括 1 个纯电动动力总成模式和 2 个混合动力总成模式）。我们强调，包含高度异质性的测试样本使我们的数据集成为迄今为止最大的退役电池 SOH 估计的快速脉冲数据集，有助于模型超越物理测量数据集的泛化能力。 2a    退役电池分布的桑基图，包括正极材料类型、物理格式、容量设计和历史使用情况。   脉冲电流和随后的退役电池电压响应，其中特征从转折点提取，即电压响应曲线的二阶导数为零的点。提取了从 U1 到 U21 的 21 个特征点。原始数据的记录频率为 100 Hz。C 率之间每个脉冲的休息时间为 25 秒。注意，当执行 1 小时的充电（放电）时，C 代表充电（放电）速率。环境温度控制在 25 °C。   2.1 Ah 和 21 Ah 退役电池的健康状态 (SOH) 分布（高斯拟合）以供说明。对于其他电池类型的 SOH 分布，可以参考补充图 。   脉冲电压响应与不同充电状态 (SOC) 条件下校准的 SOH 之间的关系。仅说明了第一个特征维度 U1。   不同电池退役 SOC 分布下的插值和外推数据生成案例说明。详细测试设置见补充说明 和 ，请注意 C 率设置在所有正极材料类型之间相同。源数据作为源数据文件提供。 a b c 1 d e 1 2 与常规恒流恒压 (CCCV) 测试相比，脉冲测试不会造成过长的测试时间和对退役电池的额外损坏。因此，我们使用 CCCV 结果作为 SOH 基准容量值。脉冲测试数据用作生成学习模型的训练数据。即使电池正极材料类型不同，我们也进行了标准化和可访问的特征工程，确保了实际使用的兼容性。图  演示了脉冲电流注入后的特征提取。CCCV 和脉冲注入实验设置可在补充说明  中找到。对于前五个注入脉冲，将转折点（即电压响应的二阶导数为零的点）记录为特征，产生 21 维特征。尽管脉冲时间在 5 秒级别，但我们也对脉冲宽度进行了灵敏度测量，旨在验证脉冲的鲁棒性并进一步缩短测试时间，范围从 30 毫秒到 5 秒。 2b 1 我们考虑了实验室加速老化测试（补充说明 ）和真实的电动汽车驾驶老化，尽管由于数据隐私限制，我们对具体的驾驶情况不予考虑。在图  中，说明了加速老化电池（NMC，2.1 Ah）和纯电动汽车驾驶老化电池（NMC，21 Ah）的 SOH 分布。请注意，SOH 值在 0.6 至 1 的宽 SOH 区域内互补，收集的数据代表了电池退役场景，也包括极端早期退役的情况。其他收集的电池（LMO，10 Ah，和 LFP 35 Ah）的 SOH 分布涵盖了宽 SOH 分布，请参见补充图 。脉冲测试在不同的 SOC 水平下重复进行，范围从 5% 到 50%，以模拟退役电池收集的随机性。测试的 SOC 区域假设退役电池表现出低 SOC 或由于安全的仓库存储要求而需要强制放电，因此 SOC 上限设定为 50%。在图  中，说明了从加速老化电池（NMC，2.1 Ah）和电动汽车驾驶老化电池（NMC，21 Ah）中提取的特征的第一维。尽管容量设计和历史使用情况不同，脉冲电压响应显示出一致的退化模式，其他退役电池的其他特征维度也是如此，请参见补充图 – 。然而，退役电池的 SOC 分布是连续的，因此无法通过物理测量来穷尽。我们不扩展数据测试范围，而是使用已测试的脉冲电压响应数据来生成跨 SOC 条件的更多样化数据。在图  中，说明了两种生成场景，即插值和外推，分别在补充表 –  中呈现了单位条件节省、电力节省、二氧化碳排放减少及其计算方法。 2 2c 1 2d 2 5 2e 1 3 脉冲电压响应数据生成 我们首先考虑使用已测量的脉冲电压响应数据来重构它们本身，而不是直接生成新的数据样本。重构意味着测量的数据首先被压缩到一个潜在变量空间，同时保持从原始统计分布中学到的结构（补充图 ），然后解压缩到原始维度。在本研究中，重构相当于监督编码器神经网络模型和解码器神经网络模型的训练阶段，如图  所示。核心思想是利用有限测量数据的开发和潜在的退休条件与脉冲电压响应数据之间的依赖关系，通过交叉注意机制来探索扩展数据空间，见“方法”。然后，将测量数据与条件信息融合后输入编码器神经网络，获得包含退休条件的潜在变量。通过训练解码器神经网络模型并重构输入数据样本来解压缩压缩的潜在变量，该过程也由前馈退休条件指导。解码器神经网络的另一个输入仅是随机噪声，服从高斯假设（补充图 ），不会带来其他相关的额外测试时间、能耗甚至安全隐患。 6 1b 7 图  显示了在选定 SOC 值（35% 和 50%）下第一个特征维度 U1 的数据重构结果，平均绝对百分比误差 (MAPE) 低于 1%，表明模型学习了脉冲电压响应数据与 SOC 条件之间的依赖关系。这种依赖性在宽 SOH 范围（0.6 至 0.95）内具有普遍性。关于其他特征维度，数据重构结果仍然令人满意，MAPE 低于 1%，参见图 。其他类型退役电池（NMC，21 Ah，LMO，10 Ah 和 LFP，35 Ah）的重构结果呈现在补充图 –  中，证明了模型的通用性和灵活性。需要注意的是，较低的 SOC 区域表现出相对较高的重构 MAPE，尽管仍低于 1%，这可以合理地解释为低 SOC 区域极化的敏感性。因此，建议在中间 SOC 区域进行脉冲注入，以可靠地表示电池退化。然而，正如我们强调的随机退休条件具有不同的 SOC，固定 SOC 下的脉冲注入需要大量的条件化时间和能源消耗，加剧了脉冲注入区域与无法承受的条件化时间和成本之间的困境，见补充图 。 3a 3b 8 10 11  

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