Scientists Unlock Ultra-Efficient Flexible Screen Displays Using Graphene and Titanium Dioxide

```html Հեղինակներ Ջեհո Լի Տէ-Հէ Հան Մին-Հո Պարկ Դէ Յուլ Ջունգ Ջեոնգմին Սեո Հոնգ-Կյու Սեո Հյունսու Չո Էունհյե Կիմ Ջին Չունգ Սունգ-Յուլ Չոյ Տէկ-Սու Կիմ Տէ-Վու Լի Սեունգհյուպ Յու Պարբերական Գրաֆենի վրա հիմնված օրգանական լուսաարձակող դիոդերը (OLEDs) վերջերս հայտնվել են որպես հաջորդ սերնդի էկրանների և լուսավորության առանցքային տարր, հիմնականում դրանց բարձր ճկունությամբ լուսային աղբյուրներ ստեղծելու հնարավորության շնորհիվ։ Սակայն դրանց արդյունավետությունը, առավելագույնը, նման է եղել ավանդական, ինդիում-տին օքսիդի վրա հիմնված գործընկերներին։ Այս աշխատանքում մենք առաջարկում ենք իդեալական էլեկտրոդային կառուցվածք, որը հիմնված է բարձր ցուցիչով TiO2 շերտերի և ցածր ցուցիչով անցքի ներարկման շերտերի սիներգետիկ փոխազդեցության վրա, որոնք գտնվում են գրաֆենային էլեկտրոդների միջև, ինչը հանգեցնում է իդեալական իրավիճակի, երբ խոռոչի հնչերանգի միջոցով ուժեղացումը առավելագույնն է, սակայն մակերևութային պլազմոն պոլարիտոնի կորուստը մեղմվում է։ Առաջարկվող մոտեցումը հանգեցնում է OLED-ների, որոնք ցուցադրում են 40.8% և 62.1% (64.7% և 103% կիսագնդային ոսպնյակի հետ) ուլտրաբարձր արտաքին քվանտային արդյունավետություն՝ համապատասխանաբար մեկ- և բազմաբջջային սարքերի համար։ Պլաստիկի վրա պատրաստված OLED-ները այդ էլեկտրոդներով պարբերաբար ճկվում են 2.3 մմ շառավղով, մասամբ TiO2 շերտերի շնորհիվ, որոնք դիմակայում են 4% ճկման շտամին՝ ճեղքի շեղման կարծրացման միջոցով։ Ներածություն Արտաքին տեսքի առավելությունները, ինչպիսիք են ճկունությունը և ձգանականությունը, օրգանական լուսաարձակող դիոդերին (OLED) մեծ ուշադրություն են հրավիրել նոր սարքերում, ինչպիսիք են կրելի, փաթաթվող կամ ծալվող էկրանները, որոնք պահանջում են շարժունակություն, դեֆորմացիոնություն և/կամ ընդլայնելիություն , ։ Այդպիսի պոտենցիալի լիարժեք իրականացումը, սակայն, ոչ եռամակարդ է և պահանջում է զգալի ջանքեր տարբեր ասպեկտներում, ինչպիսիք են ցածր ջերմաստիճանի բարակ թաղանթային տրանզիստորային տեխնոլոգիաների կամ ճկուն փաթեթավորման մշակումը ։ Բարձր ճկունությամբ էկրանների համար դիտարկվող մեկ այլ կարևոր ասպեկտ է թափանցիկ էլեկտրոդների (TEs) որոնումը, որոնք կարող են փոխարինել ինդիում-տին օքսիդի (ITO) էլեկտրոդներին, որոնք սովորաբար տառապում են սահմանափակ ճկունությունից և հնարավոր ծախսային խնդիրներից, որոնք կապված են բարձր պահանջարկի և/կամ անկայուն մատակարարման հետ ։ Այս առումով, մի քանի տեսակի ճկուն թափանցիկ էլեկտրոդներ, ինչպիսիք են մետաղական նանոմետաղալարերը, ածխածնի վրա հիմնված նյութերը (օրինակ, ածխածնային նանոխողովակներ կամ գրաֆեն) և մետաղական ցանցերը, որոնք զուգակցված են TEs-ի այլ տեսակների հետ, առաջարկվել են OLED-ների համար , , , , , ։ Դրանցից գրաֆենը՝ sp2-հիբրիդացված ածխածնի ատոմների ատոմային բարակ շերտը, համարվել է խոստումնալից, քանի որ դրա ներքին բարձրությամբ և գերազանց էլեկտրական բնութագրերի յուրահատուկ համադրությունը ակնկալվում է, որ կթույլատրի իդեալական թափանցիկ էլեկտրոդներ, որոնք ունեն ցածր կամ առանց օպտիկական մշուշի, հարթ մակերեսի տոպոլոգիա, որը կանխում է անհարթությունից առաջացած էլեկտրական կարճացումը և քայքայումը, բարձր թափանցիկություն, ցածր շերտային դիմադրություն և ճկունության բարձր աստիճան՝ միաժամանակ , ։ Բարձրորակ գրաֆենի հեշտ պատրաստումը մեծ մասշտաբի պլաստիկ մצעթների վրա վերջերս ցուցադրվել է թափանցիկ էլեկտրոդների համար՝ արդյունաբերական ոլորտների կողմից զանգվածային արտադրությանը համապատասխանող մեթոդներով, ցուցադրելով դրանց գործնական կենսունակությունը , ։ Թե՛ մեկ շերտ գրաֆենը (SLG), թե՛ բազմաշերտ գրաֆենը (MLG) ցուցադրվել են, որ բավարար կատարողականություն ունեն OLED-ներում TEs-ի համար , ։ Մասնավորապես, արդյունավետ գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ները ձեռք են բերվել անցքի ներարկման շերտերի (HILs) օգնությամբ, որոնք օգտագործվում են դրանց համեմատաբար ցածր աշխատանքային ֆունկցիան հաղթահարելու համար, որը հայտնի է մոտ 4.5 էՎ լինելով։ Այդպիսի ներարկման շերտերը ներառում են հաղորդիչ պոլիմերներ՝ գրադիենտային էլեկտրոնային հատկություններով, որոնք կոչվում են ինքնակազմավորվող գրադիենտային HIL (GraHIL) , և բարակ MoO3 բուֆերային շերտեր, որոնք զուգակցված են հաղորդիչ պոլիմերների՝ պոլի(3,4-էթիլենդիօքսիթիոֆեն): պոլիստիրոլային սուլֆոնատ (PEDOT:PSS) ։ Այնուամենայնիվ, այս ժամանակակից գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ների հզորության արդյունավետությունը և արտաքին քվանտային արդյունավետությունը (EQE) դեռևս համեմատելի էին ITO-ի վրա հիմնված OLED-ների հետ, եթե խոշոր կիսագնդային ոսպնյակ չէր օգտագործվում արտաբերման ուժեղացման համար ։ Որքան հնարավոր է բարձր արդյունավետության ապահովումը հատկապես կարևոր է ճկուն էկրանների համար, որոնք կիրառվում են բարձր շարժական կամ կրելի կիրառություններում, քանի որ դրանք հաճախ պետք է հենվեն մարտկոցների վրա՝ իրենց չափի, քաշի կամ ձևի գործոնների սահմանափակումների պատճառով սահմանափակ էներգիայի հզորությամբ։ Սա կոչ է անում զարգացնել սարքի ճարտարապետություն, որը կարող է առավելագույնս մեծացնել գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ների արդյունավետությունը։ Հիմնական խնդիրը կառուցվածքի կամ մեթոդաբանության մշակումն է՝ բացահայտելու դրանց լրիվ օպտիկական պոտենցիալը, մինչդեռ առավելագույնս պահպանելով գրաֆենի առավելությունները ձևի գործոններում։ 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Դրան հասնելու համար մենք այստեղ ուսումնասիրում ենք պարզ էլեկտրոդային ճարտարապետություն, որը հիմնված է բարձր ցուցիչով TiO2 շերտերի և ցածր ցուցիչով HIL-ների վրա, որոնք գտնվում են գրաֆենային էլեկտրոդների միջև։ Օպտիկական դիզայնով, որը լիովին օգտագործում է բարձր և ցածր ցուցիչների շերտերի միջև սիներգետիկ համագործակցությունը, որոնք վերահսկում են ինչպես խոռոչի հնչերանգի ուժեղացումը, այնպես էլ մակերևութային պլազմոն պոլարիտոնի (SPP) կորուստը, առաջարկվող գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ները ցուցադրում են ուլտրաբարձր EQE, որն աննախադեպ է գրաֆենը որպես թափանցիկ էլեկտրոդ օգտագործողներում։ Ավելին, TiO2-ի անսովոր բարձր դիմադրությունը ճկման շտամին բացահայտվում է, ինչը թույլ է տալիս պլաստիկ OLED-ներ, որոնք ոչ միայն արդյունավետ են, այլև բարձր ճկունությամբ։ Արդյունքներ Բարձր արդյունավետության գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ների օպտիկական դիզայն OLED-ների արդյունավետությունը վերջապես սահմանափակվում է վերջավոր արտաբերման արդյունավետությամբ, որը սովորաբար լավագույն դեպքում կազմում է 20%՝ իզոտրոպիկ արձակող սարքերի համար։ Մինչ օրս առաջարկված տարբեր արտաբերման ուժեղացման սխեմաներից , միկրոխոռոչի հնչերանգի վրա հիմնված մեթոդն ունի առավելություններ, քանի որ այն պահպանում է հարթ երկրաչափություն՝ առանց որևէ միկրո/նանո կառուցվածքի կամ ոսպնյակային կառուցվածքի օգտագործման, այնպես որ դրանից պատրաստված OLED-ները չեն ենթարկվում էլեկտրական կարճացումների և օպտիկական արտեխնիկական թերությունների, որոնք անբարենպաստ են էկրանի կիրառման համար (օրինակ, մշուշոտություն, դիֆրակցիա և այլն), սակայն կարող են ցուցադրել շատ մաքուր, հագեցած կարմիր (R), կանաչ (G), կապույտ (B) հիմնական գույներ՝ ուժեղացված արդյունավետությամբ , ։ Թույլ, բայց դեռևս զգալի միկրոխոռոչի էֆեկտով, ITO-ի վրա հիմնված OLED-ները կարող են նաև օպտիմալացվել առավելագույն արդյունավետության համար՝ առանց որևէ օպտիկական մշուշի կամ մշուշի, պարզապես կարգավորելով ITO շերտերի հաստությունը. այս սխեմայում առաջին կարգի, 3λ/4 խոռոչի դիզայնը, որտեղ λ-ն վերաբերում է ալիքի երկարությանը, ձեռք է բերվում խոռոչի ռեժիմի բաց ծայրը ITO/մצעթի միջերեսում տեղադրելով , ։ ITO-ազատ, գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ների դեպքում, սակայն, գրաֆենային էլեկտրոդները չեն կարող բավականաչափ հաստ լինել խոռոչի երկարությունը վերահսկելու համար, ինչը դժվարացնում է արդյունավետությունը ուժեղացնելու խոռոչի էֆեկտի միջոցով ։ 15 16 17 18 19 20 Որպես այլընտրանքային միջոց, կարելի է գրաֆենային շերտերի տակ դնել բարձր հերթական ցուցիչ (nH) ունեցող շերտ, ինչպես ցույց է տրված 1-րդ նկարում՝ նմանապես դիէլեկտրիկ ծածկված բարակ մետաղական էլեկտրոդների , , , ։ Քանի որ լույսը կարող է անցնել գրաֆենի միջով՝ փոքր փուլային տարբերությամբ՝ գրաֆենային էլեկտրոդի ներքին բարձրության պատճառով, 3λ/4 խոռոչի դիզայնը հարմարավետ կերպով կարող է ձեռք բերվել, օրինակ, օրգանական գումարած ներարկման շերտերի և բարձր հերթական ցուցիչի շերտի օպտիկական հաստությամբ, որոնք համապատասխանաբար սահմանված են մոտ 2λ/4 և λ/4 ( )։ Մասնավորապես, «λ/4-հաստ» բարձր ցուցիչի շերտը նաև գործում է որպես մետաղ-ազատ, դիէլեկտրիկ հայելի, որը թույլ է տալիս զգալի անդրադարձում ստորին էլեկտրոդային հավաքույթից (Rbot) դեպի օրգանական շերտերից եկող լույսի համար, ինչպես կարելի է հաստատել 1c,d նկարներում ցուցադրված գրաֆիկներում։ Սա գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ներին հնարավորություն է տալիս ուժեղացնել իրենց արդյունավետությունը խոռոչի էֆեկտի միջոցով, ինչը հնարավոր չէր լինի այլ կերպ։ Ցույց է տրված, որ Rbot-ը և դրա հետևանքով խոռոչի ուժեղացումը աճում են nH-ի հետ ( )։ Բարձր հերթական ցուցիչը նաև օգտակար է ճկունության առումով, քանի որ թիրախային օպտիկական հաստությունը (nHdH) կարող է ձեռք բերվել ցածր ֆիզիկական հաստությամբ dH, և քանի որ տրված թաղանթի ճկման հետևանքով առաջացած ճեղքը սովորաբար ձևավորվում է ցածր մեկնարկային շտամով՝ ավելի մեծ ֆիզիկական հաստությամբ ։ Այս սխեմայում հաջող բարձր ցուցիչի շերտը պետք է ունենա որքան հնարավոր է մեծ nH։ Ավելին, այն պետք է լինի թափանցիկ, և ամենակարևորը, չպետք է վնասվի գրաֆենի փոխանցման գործընթացի կողմից։ Տարբեր թեկնածուներից, ցողված TiO2 շերտը թափանցիկ է տեսանելի սպեկտրալ տիրույթում և ունի համեմատաբար բարձր հերթական ցուցիչ (n=2.5)։ Ի տարբերություն մեր փորձած այլ բարձր ցուցիչների շերտերի, TiO2 շերտը պարզվում է, որ ունի քիմիական դիմադրություն, որը դիմացկուն է գրաֆենի փոխանցման գործընթացներին, որոնք օգտագործում են լուծիչներ, ինչպիսիք են ացետոնը կամ իզոպրոպիլային ալկոհոլը (IPA), թույլ տալով ձևավորել բարձրորակ գրաֆենային էլեկտրոդ դրա վրա ( )։ 17 20 21 22 Նկար 1b Լրացուցիչ նկար 1 23 Լրացուցիչ նկար 2 ( ) Առաջարկվող OLED-ների սխեմատիկ սարքային կառուցվածք։ ( ) Էլեկտրամագնիսական դաշտի ինտենսիվության բաշխում (կտրված գծեր) ուսումնասիրվող OLED-ների համար՝ իրենց համապատասխան առաջին կարգի խոռոչի դիզայնի համար։ Գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ի դաշտի ինտենսիվության բաշխումը առանց TiO2-ի, նույնպես ցուցադրված է համեմատության համար այն դեպքում, երբ օրգանական շերտերի հաստությունները նույնական են TiO2-ի հետ OLED-ների հետ, բայց առանց ցածր ցուցիչի HIL-ների։ ( , ) Ուղղված առավելագույն արտաքին քվանտային արդյունավետությունը (ηEQE) գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ների համար՝ TiO2-ի ներքևի շերտով, որպես TiO2 և օրգանական շերտի հաստությունների (dTIO2 և dorg, համապատասխանաբար) ֆունկցիա։ Կտրված գծերը ներկայացնում են ηEQE 10, 20, 30 կամ 40% մակարդակների համար, ինչպես նշված է գրաֆիկում։ ( ) Առանց ցածր ցուցիչի HIL; ( ) GraHIL-ով որպես ցածր ցուցիչ HIL։ Յուրաքանչյուր դեպքի ներքևում, ներքևի էլեկտրոդային հավաքույթի (TiO2/գրաֆեն/(HIL)) անդրադարձումը (Rbot) ներկայացվում է dTiO2-ի ֆունկցիայում՝ օրգանական շերտերից եկող լույսի համար։ a b c d c d Արժե նշել, որ ավելի բարձր կարգի միկրոխոռոչի կառուցվածքը (օրինակ, երկրորդ կարգի, 5λ/4 խոռոչ), որը հիմնված է հաստ օրգանական ստեկի վրա, նույնպես հնարավոր է։ Այս աշխատանքում, սակայն, առաջին կարգի խոռոչի դիզայնն առաջինը ընտրվեց, քանի որ այն ունի ավելի ուժեղ Purcell էֆեկտ և ավելի քիչ ալիքատար ռեժիմներ, քան ավելի բարձր կարգի դիզայնը, ինչը վերջնական արդյունքում հանգեցնում է ավելի մեծ արտաբերման արդյունավետության և EQE-ի , ։ Առաջին կարգի խոռոչի դիզայնի համար դեռևս մարտահրավերներ կան, քանի որ արձակման գոտու իդեալական դիրքը սահմանափակված է օրգանական/մետաղական միջերեսից առաջին հակահանգույցում, ինչը դժվարացնում է SPP ռեժիմների նվազեցումը՝ ավելի երկար արձակող-մետաղ հեռավորության միջոցով , ։ SPP նվազեցման համար սովորաբար օգտագործվող այլընտրանքային մեթոդը ներառում է ներքին ալիքավոր կառուցվածքներ կամ ծալքեր , բայց նման մոտեցումներով էլեկտրական կարճացումների հանդեպ հանդուրժողականությունը հաճախ կարող է վնասվել։ Մեր կողմից ընդունված մեթոդը ցածր հերթական ցուցիչ ունեցող շերտի ներառումն է, որը ցույց է տվել, որ արդյունավետորեն նվազեցնում է SPP ռեժիմները , ։ Բարեբախտաբար, GraHIL-ը կամ ինքնակազմավորվող գրադիենտային անցքի ներարկման շերտը, որը կազմված է PEDOT:PSS-ից և տետրաֆտորէթիլեն-պերֆտոր-3, 6-դիօքսա-4-մեթիլ-7-օկտենսուլֆոնաթթվի կոպոլիմերից (PFI), որը նախկինում առաջարկվել էր հեղինակների կողմից և ցուցադրվել էր շատ արդյունավետ գրաֆենի վրա հիմնված OLED-ներում անցքի ներարկումը բարելավելու համար , ունի մոտ 1.42 հերթական ցուցիչ 550 նմ λ-ում ( ), ինչը շատ ցածր է, քան բնորոշ օրգանական շերտերի (n=1.8)։ Բարձր և ցածր ցուցիչների շերտերը գրաֆենային շերտերի միջև տեղադրելով, խոռոչի հնչերանգի էֆեկտի ուժեղացումը և SPP ռեժիմների նվազեցումը կարող են այդպիսով կատարվել միաժամանակ, այնպես որ EQE-ն կարող է զգալիորեն բարձրացվել նույնիսկ առանց արտաբերման կառուցվածքների։ 24 25 25 26 27 28 29 13 Լրացուցիչ նկար 3 -ը ներկայացնում է օպտիկական սիմուլյացիայի արդյունքները՝ հիմնված Furno et al. -ի կողմից ամփոփված առաջադեմ դասական էլեկտրա-մագնիսական տեսության վրա՝ ամբողջ տեսանելի սպեկտրալ տիրույթում, և 550 նմ λ-ում։ Ձևակերպումը հաշվի է առնում Purcell գործոնը, դիպոլի կողմնորոշման էֆեկտը և SPP և ալիքատար ռեժիմներին գրգռումները։ Բոլոր այս էֆեկտների համապարփակ ներառումը պարզվում է, որ կարևոր է ճշգրիտ վերլուծության և քանակական դիզայնի համար, քանի որ ստորագնահատում կամ գերագնահատում կարող է տեղի ունենալ, երբ օգտագործվում է պարզեցված մոտեցում, որը չի հաշվի առնում մեկ կամ մի քանի այդ էֆեկտները (տես Նկար 2a,b 19