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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Résumé L'estimation rapide et précise de l'état de santé (SOH) des batteries retirées est un prétraitement crucial pour la réutilisation et le recyclage. Cependant, les méthodes basées sur les données nécessitent une mise en données exhaustive dans des conditions de retraite aléatoires de SOH et d'état de charge (SOC). Ici, nous montrons que l'estimation du SOH assistée par apprentissage génératif est prometteuse pour atténuer les défis de pénurie et d'hétérogénéité des données, validée par un ensemble de données d'injection d'impulsions de 2700 échantillons de batteries lithium-ion retirées, couvrant 3 types de matériaux de cathode, 3 formats physiques, 4 conceptions de capacité et 4 usages historiques avec 10 niveaux de SOC. En utilisant les données générées, un régresseur réalise des estimations précises du SOH, avec des erreurs absolues moyennes en pourcentage inférieures à 6 % sous des SOC inconnus. Nous prédisons qu'en supposant un déploiement uniforme de la technique proposée, cela permettrait d'économiser 4,9 milliards de dollars américains en coûts d'électricité et 35,8 milliards de kg d'émissions de CO2 en atténuant les coûts de mise en données pour un scénario mondial de retrait de batteries en 2030. Cet article met en évidence l'exploitation de données limitées pour explorer un espace de données étendu à l'aide de méthodes génératives, étant donné que les données peuvent être longues, coûteuses et polluantes à récupérer pour de nombreuses tâches d'estimation et prédictives. Introduction L'électrification des transports, un secteur critique dans une transition énergétique à faible émission de carbone , a remodelé le paradigme des transports basé sur les combustibles fossiles de manière sans précédent. Les batteries lithium-ion sont essentielles à cette transition en fournissant des sources d'énergie abordables, durables et sûres aux véhicules électriques (VE) , . La capacité totale des batteries de VE en cours d'utilisation et en fin de vie dépassera 32 à 62 térawattheures d'ici 2050, considérablement plus que ce qui était estimé dans les scénarios de l'Agence internationale pour les énergies renouvelables et du Storage Lab . Cependant, les batteries de VE retirées sont fortement réglementées avec une énorme valeur résiduelle de capacité sous-exploitée, généralement supérieure à 80 % de la capacité nominale , . Si elles ne sont pas gérées correctement, cela entraîne des charges économiques  pour les fabricants et les utilisateurs, ainsi que des problèmes environnementaux et sociétaux , notamment le gaspillage des ressources, les risques d'approvisionnement et les émissions de carbone , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Des stratégies prometteuses pour répondre aux préoccupations concernant la montée intermittente des retraits de batteries sont la réutilisation , ,  et le recyclage . Dans le cadre de la réutilisation, les batteries retirées sont réaffectées à des applications telles que les systèmes de stockage d'énergie connectés au réseau , les alimentations domestiques  et les véhicules lents. Cependant, la réutilisation nécessite des prétraitements préliminaires, notamment le criblage de cohérence , le tri de capacité  et le regroupement ,  pour répondre aux exigences de l'application . Malgré le lancement de programmes pilotes , , , l'absence de normes strictes pour les scénarios d'utilisation et les voies de retraite entrave l'utilisation rationnelle de la capacité résiduelle . Le recyclage utilise alternativement les valeurs résiduelles des batteries retirées par extraction de matériaux ou réparation structurelle , , adapté aux batteries retirées irréversiblement dégradées. Comparé à la pyrométallurgie et à l'hydrométallurgie , , le recyclage direct se distingue par sa rentabilité supérieure, sa faible consommation d'énergie et sa réduction des émissions de carbone , , . En tirant parti du remplacement du lithium et du post-traitement des matériaux de cathode, le recyclage direct permet une réparation efficace de la structure des matériaux et une restauration des performances . Cependant, l'état de santé (SOH) détermine la quantité de réactifs chimiques nécessaires et les dosages anticipés de supplémentation en lithium dans les formulations de stratégies de recyclage direct , , . Un dosage insuffisant peut entraîner une réparation incomplète, tandis qu'un dosage excessif peut entraîner la génération d'alcali résiduel à la surface de la cathode, détériorant les performances de restauration , . Malheureusement, la récupération du SOH nécessite une caractérisation matérielle invasive ,  et des tests de calibration de capacité longs, l'acquisition SOH non invasive, rapide et durable reste un défi exceptionnel. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Pour garantir des informations SOH cohérentes, les batteries de VE sont surveillées et les données opérationnelles sont enregistrées par des plateformes cloud  et des passeports de batterie . Le Parlement européen a adopté la directive sur les batteries le 14 juin 2023, afin de garantir que les batteries retirées puissent être réutilisées, reconditionnées ou recyclées en fin de vie . Cependant, la procédure de surveillance et d'enregistrement requise n'est accessible que pendant la phase de service des VE, les batteries retirées n'étant plus connectées à l'unité de surveillance embarquée. Ainsi, il est difficile de récupérer les données SOH disponibles sur le terrain. L'intégrité des données de durée de vie reste un défi majeur, nécessitant une estimation du SOH en utilisant uniquement des données de terrain, par opposition aux données historiques ou dans des conditions contrôlables , , . Une solution consiste à effectuer un test de calibration de capacité sur le site de collecte des batteries retirées, c'est-à-dire un conditionnement de l'état de charge (SOC), ce qui est simple, mais cela nécessite un temps de test et des coûts d'électricité supplémentaires inabordables. Le test de caractérisation d'impulsions de puissance hybride est une alternative pour l'estimation du SOH par injection d'impulsions dynamiques, mais la séquence de test complète prend plus de 12 heures. Tao et al. ont utilisé des impulsions courtes pour l'estimation du SOH des batteries retirées, en supposant qu'un conditionnement SOC à 5 % était effectué, ce qui était à peine compatible avec les conditions aléatoires de SOC de retraite . Les récentes avancées en matière de mesures basées sur les capteurs comprennent l'imagerie par rayons X , l'impédance électrochimique , , la détection par fibre optique , , la détection acoustique , , la charge partielle ,  et l'injection d'impulsions , . Les techniques basées sur les capteurs sont au stade de laboratoire en raison de leur caractère invasif, tandis que l'injection d'impulsions permet de démêler la dégradation de la batterie sans dommage physique, tout en étant plus rapide que les méthodes basées sur la charge partielle et l'impédance électrochimique , , , , , . Cependant, l'injection d'impulsions est une méthode centrée sur les données qui n'est réalisable que dans l'hypothèse idéale selon laquelle les données mesurées physiquement englobent les conditions de retraite de la phase de déploiement du modèle, connu sous le nom de défi courant de décalage de domaine dans la communauté de l'apprentissage automatique. Malgré les progrès des méthodes d'apprentissage par transfert et d'adaptation de domaine , , , des défis persistent car le domaine cible à aligner nécessite toujours des informations préalables lors du déploiement, et les méthodes d'apprentissage existantes peuvent difficilement être mises à jour pour des conditions de retraite aléatoires . Une alternative consiste à étendre l'échelle des tests de données dans des conditions de retraite inexplorées pour atténuer la pénurie et l'hétérogénéité des données, bien que cela puisse entraîner une augmentation des coûts. Wang et al. ont proposé une méthode d'excavation de température pour interpoler les préférences cinétiques de réaction à différents états intermédiaires lors d'un processus thermochimique, permettant la construction de bases de données d'entraînement étendues à une échelle et un coût expérimentaux thermochimiques minimaux comme augmentation de données pour l'entraînement de modèles d'apprentissage automatique . De plus, l'apprentissage génératif démontre également la possibilité d'estimer le SOH avec des données augmentées à partir de profils partiellement cyclés, économisant les données physiquement testées requises , . Cependant, la pénurie et l'hétérogénéité des données dans le contexte de la réutilisation et du recyclage des batteries sont encore plus complexes en raison d'un mélange de types de matériaux de cathode, de formats physiques, de conceptions de capacité et d'usages historiques, restreignant l'intégration potentielle des connaissances spécifiques aux conditions de dégradations dans les modèles d'apprentissage automatique. Il est donc raisonnable de considérer la relation de dépendance entre les conditions de retraite et les réponses de tension d'impulsion pour la génération de données, n'entraînant ni calibration de capacité de longue durée ni expériences physiques supplémentaires simultanément, afin d'améliorer les performances d'estimation du SOH. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 Dans cette étude, nous effectuons un prétraitement de batteries retirées, c'est-à-dire une estimation du SOH, en utilisant les données de réponse de tension d'impulsion générées par un auto-encodeur variationnel d'attention à un temps et un coût de mesure physique économisés. Le processus de haut niveau des étapes générales de prétraitement, de formation du modèle génératif et des étapes pratiques de déploiement du modèle est illustré dans la Fig.  . L'idée de recherche est d'utiliser l'apprentissage génératif pour exploiter les données déjà mesurées pour l'exploration des réponses de tension d'impulsion dans des conditions de retraite continues, c'est-à-dire la distribution SOC au stade de collecte des batteries retirées. L'estimation du SOH en aval est mise en œuvre sans données de réponse d'impulsion mesurées physiquement, économisant ainsi les coûts d'électricité de prétraitement et les émissions de carbone qui seraient autrement nécessaires pour le conditionnement du SOC au niveau prévu. Comparé à la méthode d'intégration ampère-heure et à l'injection d'impulsions par apprentissage automatique, l'apprentissage génératif souligne une vitesse de génération plus rapide et une estimation précise. Avec les données générées, un régresseur simple estime avec succès le SOH avec une faible erreur dans des conditions de SOC inconnues ou inaccessibles dans la base de données, un problème difficile de hors distribution (OOD). Le problème OOD est résolu en apprenant le modèle physique hérité entre la condition SOC et la réponse de tension induite par l'impulsion rapide. Nous démontrons la généralisation de notre méthode en vérifiant sur 2700 échantillons mesurés physiquement, couvrant 3 types de matériaux de cathode, 3 formats physiques, 4 conceptions de capacité et 4 usages historiques (1 vieillissement accéléré en laboratoire, 3 vieillissements de VE, dont 1 mode de conduite purement électrifié et 2 modes de conduite hybrides). L'apprentissage génératif convient à l'interpolation et à l'extrapolation en intégrant les connaissances antérieures des conditions de retraite dans la mise à l'échelle de l'espace latent des paramètres du modèle, en économisant le temps de mesure, les coûts d'électricité et les émissions de carbone qui en résultent sans compromettre la précision de l'estimation du SOH. Une étude de cas mondiale conservatrice sur le retrait des batteries en 2030 souligne l'importance d'une estimation SOH rapide et durable dans les circonstances de recyclage pyrométallurgique, hydrométallurgique et direct. Grâce à une analyse technico-économique, l'estimation SOH assistée par apprentissage génératif pourrait permettre d'économiser 4,9 milliards de dollars de coûts d'électricité et 35,8 milliards de kg d'émissions de CO2 d'ici 2030 dans le monde. Nous discutons de l'interprétabilité du modèle, des implications du prétraitement de recyclage et des aspects plus larges des futures orientations de prétraitement de recyclage intelligent intégrées à l'apprentissage automatique. 1    Les étapes de prétraitement des batteries retirées comprennent le conditionnement du SOC, les mesures physiques, l'apprentissage automatique pour le diagnostic du SOH et le processus de prise de décision de seconde vie avant la réutilisation ou le recyclage. Le conditionnement du SOC fait référence à l'ajustement des valeurs de SOC des batteries retirées à des niveaux souhaités à l'aide de la méthode traditionnelle courant constant tension constante (CCCV).   Le schéma de l'auto-encodeur variationnel attentif pour la génération de données de réponse de tension d'impulsion.   L'utilisation pratique du modèle de génération de données pour l'estimation du SOH ne nécessite aucun conditionnement SOC supplémentaire. Le modèle d'apprentissage automatique entraîné est supervisé par les données générées et reçoit des réponses de tension d'impulsion immédiates lorsqu'il est en phase de déploiement.   Les avantages économiques et environnementaux et la vitesse de génération rapide de notre méthodologie d'apprentissage génératif en économisant les coûts de conditionnement du SOC dans le scénario mondial de retrait de batteries de 2030. a b c d Résultats Acquisition de données La pénurie et l'hétérogénéité des données sont des défis majeurs dans le diagnostic et le pronostic des batteries basés sur les données, en particulier pour les batteries retirées. Nous avons collecté 2700 échantillons à partir de 270 batteries physiquement retirées sur une large gamme de niveaux SOC, c'est-à-dire de 5 % à 50 % avec un grain de 5 %. Sur la Fig.  , l'ensemble de données couvre 3 types de matériaux de cathode prédominants, y compris 119 NMC (oxyde de nickel manganèse cobalt) collectées physiquement, 56 LFP (phosphate de fer et de lithium) et 95 LMO (oxyde de manganèse et de lithium) batteries retirées, couvrant 3 formats physiques (cylindrique, poche, prismatique) et 4 schémas d'utilisation historique (1 test de vieillissement accéléré en laboratoire, 3 usages VE, dont 1 mode de motorisation purement électrique et 2 modes de motorisation hybrides). Nous soulignons que l'inclusion d'échantillons de test hautement hétérogènes fait de notre ensemble de données le plus grand ensemble de données basées sur des impulsions rapides pour l'estimation du SOH des batteries retirées à ce jour, facilitant la généralisation du modèle au-delà des ensembles de données mesurés physiquement. 2a    Le diagramme de Sankey pour la distribution des batteries retirées, comprend les types de matériaux de cathode, les formats physiques, les conceptions de capacité et les usages historiques.   Courant d'impulsion et réponse de tension subséquente des batteries retirées, où les caractéristiques sont extraites des points de rotation, c'est-à-dire des points avec une dérivée seconde nulle de la courbe de réponse de tension. Les 21 points caractéristiques, de U1 à U21, sont extraits. La fréquence d'enregistrement des données brutes est de 100 Hz. Le temps de repos est de 25 secondes entre chaque impulsion en taux C. Notez que le terme C représente le taux de charge (décharge) lorsqu'une charge (décharge) de 1 heure est effectuée. La température ambiante est contrôlée à 25°C.   La distribution de l'état de santé (SOH) (ajustement gaussien) des batteries retirées de 2,1 Ah et 21 Ah à titre d'illustration, respectivement. Pour la distribution SOH des autres types de batteries, on peut se référer à la Figure Supplémentaire  .   La relation entre la réponse de tension d'impulsion mesurée et le SOH calibré à partir du test de calibration de capacité, avec des conditions de charge (SOC) variables. La première dimension caractéristique, U1, est illustrée.   Illustration du cas de génération de données d'interpolation et d'extrapolation dans différentes distributions de SOC de retraite de batteries. Les paramètres de test détaillés se trouvent dans les Notes Supplémentaires   et  , notant que le réglage du taux C est identique pour tous les types de matériaux de cathode. Les données sources sont fournies sous forme de fichier Source Data. a b c 1 d e 1 2 Contrairement au test habituel de courant constant tension constante (CCCV), le test d'impulsion n'entraîne pas de longs délais de test ni de dommages supplémentaires aux batteries retirées. Par conséquent, nous utilisons les résultats CCCV comme valeurs de capacité de référence pour le SOH. Les données de test d'impulsion sont utilisées comme données d'entraînement pour le modèle d'apprentissage génératif. Même si le matériau de cathode de la batterie varie, nous effectuons une ingénierie de caractéristiques standardisée et accessible, assurant la compatibilité dans l'utilisation pratique. La figure   démontre l'extraction de caractéristiques après injection de courant d'impulsion. Les paramètres expérimentaux CCCV et d'injection d'impulsion peuvent être trouvés dans la Note Supplémentaire  . Pour les cinq premières impulsions injectées, les points de rotation, c'est-à-dire les points avec une dérivée seconde nulle des réponses de tension, sont enregistrés comme caractéristiques, résultant en 21 caractéristiques dimensionnelles. Malgré un temps d'impulsion au niveau de 5 secondes, nous effectuons également une mesure de sensibilité à la largeur d'impulsion dans un double objectif de vérifier la robustesse de l'impulsion et de raccourcir davantage le temps de test, allant de 30 ms à 5 s. 2b 1 Nous considérons le vieillissement accéléré lors des tests en laboratoire (Note Supplémentaire  ) et le vieillissement réel lors de la conduite de VE, bien qu'agnostique aux profils de conduite explicites en raison des restrictions de confidentialité des données. Sur la figure  , la distribution du SOH des batteries ayant subi un vieillissement accéléré (NMC, 2,1 Ah) et des batteries ayant subi un vieillissement lors de la conduite de VE (NMC, 21 Ah) est illustrée. Notant que les valeurs de SOH sont complémentaires dans une large région SOH, de 0,6 à 1, les données collectées sont représentatives des scénarios de retraite de batteries, y compris des cas de retraite extrême précoce. Les distributions de SOH des autres batteries collectées (LMO, 10 Ah, et LFP 35 Ah) couvrent une large distribution de SOH, voir la Figure Supplémentaire  . Les tests d'impulsion sont répétés à différents niveaux de SOC, allant de 5 % à 50 %, pour simuler le caractère aléatoire de la collecte des batteries retirées. La région SOC testée est basée 2 2c 1

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