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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Résumé L'estimation rapide et précise de l'état de santé (SOH) des batteries retirées est un prétraitement crucial pour leur réutilisation et leur recyclage. Cependant, les méthodes basées sur les données nécessitent une curation exhaustive des données dans des conditions de mise au rebut aléatoires de SOH et d'état de charge (SOC). Ici, nous montrons que l'estimation du SOH assistée par apprentissage génératif est prometteuse pour atténuer les défis de rareté et d'hétérogénéité des données, validée par un ensemble de données d'injection d'impulsions de 2700 échantillons de batteries au lithium-ion retirées, couvrant 3 types de matériaux cathodiques, 3 formats physiques, 4 conceptions de capacité et 4 usages historiques avec 10 niveaux de SOC. En utilisant les données générées, un régresseur réalise des estimations précises du SOH, avec des erreurs de pourcentage absolu moyennes inférieures à 6 % sous des SOC inconnus. Nous prédisons qu'en supposant un déploiement uniforme de la technique proposée, cela permettrait d'économiser 4,9 milliards USD en coûts d'électricité et 35,8 milliards kg d'émissions de CO2 en atténuant les coûts de curation des données pour un scénario mondial de mise au rebut de batteries en 2030. Cet article met en évidence l'exploitation de données limitées pour explorer un espace de données étendu à l'aide de méthodes génératives, étant donné que les données peuvent être longues, coûteuses et polluantes à récupérer pour de nombreuses tâches d'estimation et prédictives. Introduction L'électrification des transports, un secteur essentiel dans une transition énergétique bas-carbone , a remodelé sans précédent le paradigme des transports basé sur les combustibles fossiles. Les batteries lithium-ion sont vitales pour cette transition en fournissant des sources d'énergie abordables, durables et sûres aux véhicules électriques (VE) , . La capacité totale des batteries de VE en cours d'utilisation et en fin de vie dépassera 32 à 62 térawatts d'ici 2050, considérablement plus élevée que l'estimation dans les scénarios de l'Agence internationale de l'énergie renouvelable et de Storage Lab . Cependant, les batteries de VE retirées sont fortement réglementées avec une énorme valeur de capacité restante sous-exploitée, généralement supérieure à 80 % de la capacité nominale , . Si elles ne sont pas traitées correctement, cela entraîne des fardeaux économiques  pour les fabricants et les utilisateurs, ainsi que des problèmes environnementaux et sociétaux ultérieurs , notamment le gaspillage des ressources, les risques pour la chaîne d'approvisionnement et les émissions de carbone , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Des stratégies prometteuses pour répondre aux préoccupations concernant l'afflux intermittent de mises au rebut de batteries sont la réutilisation , ,  et le recyclage . Dans le cadre de la réutilisation, les batteries retirées sont réaffectées à des applications telles que les systèmes de stockage d'énergie connectés au réseau , les alimentations résidentielles  et les véhicules lents. Cependant, la réutilisation nécessite des prétraitements préliminaires, notamment le dépistage de cohérence , le tri par capacité  et le regroupement ,  pour répondre aux exigences de l'application . Malgré le lancement de programmes pilotes , , , l'absence de normes strictes pour les scénarios d'utilisation et les voies de mise au rebut entrave l'utilisation rationnelle de la capacité résiduelle . Le recyclage utilise alternativement les valeurs résiduelles des batteries retirées par extraction de matériaux ou réparation structurelle , , adapté aux batteries retirées irréversiblement dégradées. Comparé à la pyrométallurgie et à l'hydrométallurgie , , le recyclage direct se distingue par sa rentabilité supérieure, sa faible consommation d'énergie et ses émissions de carbone réduites , , . En exploitant le réapprovisionnement en lithium et le post-traitement des matériaux cathodiques, le recyclage direct permet une réparation efficace de la structure des matériaux et une restauration des performances . Cependant, l'état de santé (SOH) détermine le réactif chimique requis et les dosages de supplémentation en lithium prévus dans les formulations de la stratégie de recyclage direct , , . Un dosage insuffisant peut entraîner une réparation incomplète, tandis qu'un dosage excessif peut entraîner la génération d'alcali résiduel à la surface de la cathode, détériorant la performance de restauration , . Malheureusement, la récupération du SOH nécessite une caractérisation matérielle invasive ,  et des tests d'étalonnage de capacité longs, l'acquisition de SOH non invasive, rapide et durable reste un défi exceptionnel. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Pour obtenir des informations cohérentes sur le SOH, les batteries de VE sont surveillées et les données opérationnelles sont enregistrées par des plateformes cloud  et des passeports batterie . Le Parlement européen a adopté la directive sur les batteries le 14 juin 2023, afin de garantir que les batteries retirées puissent être réutilisées, reconditionnées ou recyclées en fin de vie . Cependant, la procédure de surveillance et d'enregistrement requise n'est accessible que pendant la phase de service du VE, les batteries retirées ne sont plus connectées à l'unité de surveillance embarquée. Ainsi, il est difficile de récupérer les données de SOH disponibles sur le terrain. L'intégrité des données de durée de vie reste un défi majeur, nécessitant l'estimation du SOH en utilisant uniquement des données de terrain, par opposition aux données historiques ou dans des conditions contrôlables , , . Une solution consiste à effectuer un test d'étalonnage de capacité sur le site de collecte des batteries retirées, c'est-à-dire un conditionnement de l'état de charge (SOC), ce qui est simple, mais cela nécessite un temps de test et des coûts d'électricité supplémentaires inabordables. Le test de caractérisation de puissance par impulsions hybride est une alternative pour l'estimation du SOH par injection d'impulsions dynamiques, mais la séquence de test complète prend plus de 12 heures. Tao et al. ont utilisé des impulsions courtes pour l'estimation du SOH des batteries retirées, en supposant qu'un conditionnement SOC à 5% était effectué, ce qui était à peine compatible avec les conditions de mise au rebut aléatoires du SOC . Les progrès récents des mesures basées sur les capteurs comprennent l'imagerie par rayons X , l'impédance électrochimique , , la détection par fibre optique , , la détection acoustique , , la charge partielle , , et l'injection d'impulsions , . Les techniques basées sur les capteurs sont au stade du laboratoire en raison de leur caractère invasif, tandis que l'injection d'impulsions permet de démêler la dégradation de la batterie sans dommages physiques, tout en étant plus rapide que les méthodes de charge partielle et basées sur l'impédance électrochimique , , , , , . Cependant, l'injection d'impulsions est une méthode centrée sur les données qui n'est réalisable que dans l'hypothèse idéale que les données mesurées physiquement englobent les conditions de mise au rebut de la phase de déploiement du modèle, connue sous le nom de défi courant de décalage de domaine dans la communauté de l'apprentissage automatique. Malgré les progrès des méthodes d'apprentissage par transfert et d'adaptation de domaine , , , les défis persistent car le domaine cible à aligner nécessite toujours des informations préalables lors du déploiement, et les méthodes d'apprentissage existantes peuvent difficilement être mises à jour pour des conditions de mise au rebut aléatoires . Une alternative consiste à étendre l'échelle des tests de données dans des conditions de mise au rebut inexplorées pour atténuer la rareté et l'hétérogénéité des données, bien que cela puisse entraîner une augmentation des coûts. Wang et al. ont proposé une méthode d'excavation de température pour interpoler les préférences cinétiques de réaction à différents états intermédiaires lors d'un processus thermochimique, permettant la construction de bases de données d'entraînement étendues à une échelle et un coût expérimentaux thermochimiques minimaux comme augmentation de données pour la formation de modèles d'apprentissage automatique . De plus, l'apprentissage génératif démontre également les possibilités d'estimer le SOH avec des données augmentées à partir de profils partiellement cyclés, économisant les données physiquement testées requises , . Cependant, la rareté et l'hétérogénéité des données dans le contexte de la réutilisation et du recyclage des batteries sont encore plus complexes en raison d'un mélange de types de matériaux cathodiques, de formats physiques, de conceptions de capacité et d'utilisations historiques, limitant l'intégration potentielle des connaissances spécifiques aux conditions de dégradation dans les modèles d'apprentissage automatique. Ainsi, il est raisonnable de considérer la relation de dépendance entre les conditions de mise au rebut et les réponses de tension d'impulsion pour la génération de données, sans imposer de longs calibrages de capacité de séries temporelles et d'expériences physiques supplémentaires simultanément, afin d'améliorer les performances d'estimation du SOH. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 Dans cette étude, nous effectuons le prétraitement des batteries retirées, c'est-à-dire l'estimation du SOH, en utilisant les données de réponse de tension d'impulsion générées par un auto-encodeur variationnel attentionnel à un temps et un coût de mesure physique économisés. Le processus de haut niveau des étapes générales de prétraitement, de formation du modèle génératif et des étapes pratiques de déploiement du modèle est illustré dans la figure  . L'idée de recherche est d'utiliser l'apprentissage génératif pour exploiter les données déjà mesurées pour l'exploration des réponses de tension d'impulsion dans des conditions de mise au rebut continues, c'est-à-dire la distribution SOC au stade de la collecte des batteries retirées. L'estimation du SOH en aval est mise en œuvre sans données de réponse d'impulsion physiquement mesurées, économisant les coûts d'électricité de prétraitement et les émissions de carbone autrement requises pour conditionner le SOC au niveau anticipé. Par rapport à la méthode d'intégration ampère-heure et à l'injection d'impulsions par apprentissage automatique, l'apprentissage génératif souligne une vitesse de génération plus rapide et une estimation précise. Avec les données générées, un simple régresseur estime avec succès le SOH avec une faible erreur dans des conditions de mise au rebut SOC inconnues ou inaccessibles dans la base de données, un problème hors distribution (OOD) difficile. Le problème OOD est résolu en apprenant le modèle physique hérité entre la condition SOC et la réponse de tension induite par l'impulsion rapide. Nous démontrons la généralisabilité de notre méthode en la vérifiant à travers 2700 échantillons mesurés physiquement, couvrant 3 types de matériaux cathodiques, 3 formats physiques, 4 conceptions de capacité et 4 usages historiques (1 vieillissement accéléré en laboratoire, 1 conduite pure de VE à batterie, et 2 conduites de VE hybrides). L'apprentissage génératif convient à l'interpolation et à l'extrapolation en intégrant les connaissances antérieures des conditions de mise au rebut dans la mise à l'échelle de l'espace latent du modèle, économisant le temps de mesure, les coûts d'électricité et les émissions de carbone qui en résultent, sans compromettre la précision de l'estimation du SOH. Une étude de cas mondiale conservatrice sur la mise au rebut des batteries en 2030 souligne l'importance d'une estimation SOH rapide et durable dans les circonstances de recyclage pyrométallurgique, hydrométallurgique et direct. Par une analyse technico-économique, l'estimation SOH assistée par apprentissage génératif pourrait économiser 4,9 milliards USD de coûts d'électricité et 35,8 milliards kg d'émissions de CO2 d'ici 2030 au niveau mondial. Nous discutons de l'interprétabilité du modèle, des implications du prétraitement du recyclage et des aspects plus larges des futures directions de prétraitement de recyclage intelligent intégrées à l'apprentissage automatique. 1    Les étapes de prétraitement des batteries retirées comprennent le conditionnement du SOC, les mesures physiques, l'apprentissage automatique pour le diagnostic du SOH et le processus de prise de décision de seconde vie avant la réutilisation ou le recyclage. Le conditionnement du SOC fait référence à l'ajustement des valeurs de SOC des batteries retirées à des niveaux souhaités à l'aide de la méthode traditionnelle de courant constant tension constante (CCCV).   Le schéma de l'auto-encodeur variationnel attentionnel pour la génération de données de réponse de tension d'impulsion.   L'utilisation pratique du modèle de génération de données pour l'estimation du SOH ne nécessite pas de conditionnement SOC supplémentaire. Le modèle d'apprentissage automatique entraîné est supervisé par les données générées et reçoit des réponses de tension d'impulsion immédiates lors de la phase de déploiement.   Les avantages économiques et environnementaux et la vitesse de génération rapide de notre méthodologie d'apprentissage génératif en économisant les coûts de conditionnement SOC dans le scénario de mise au rebut de batteries en 2030 au niveau mondial. a b c d Résultats Acquisition des données La rareté et l'hétérogénéité des données sont des défis majeurs dans le diagnostic et le pronostic des batteries basés sur les données, en particulier pour les batteries retirées. Nous avons collecté 2700 échantillons à partir de 270 batteries physiquement retirées sur de larges niveaux de SOC, c'est-à-dire de 5 % à 50 % avec un grain de 5 %. Dans la figure  , l'ensemble de données couvre 3 types de matériaux cathodiques prédominants, y compris 119 batteries retirées NMC (oxyde de nickel-manganèse-cobalt) collectées physiquement, 56 batteries LFP (phosphate de fer et de lithium) et 95 batteries LMO (oxyde de lithium-manganèse), couvrant 3 formats physiques (cylindrique, pochette, prismatique) et 4 modes d'utilisation historiques (1 test accéléré en laboratoire, 3 utilisations VE, dont 1 mode de transmission purement électrifié et 2 modes de transmission hybrides). Nous soulignons que l'inclusion d'échantillons de test hautement hétérogènes fait de notre ensemble de données le plus grand ensemble de données basé sur des impulsions rapides pour l'estimation du SOH des batteries retirées à ce jour, facilitant la généralisabilité du modèle au-delà des ensembles de données mesurés physiquement. 2a    Le graphique Sankey pour la distribution des batteries retirées, comprenant les types de matériaux cathodiques, les formats physiques, les conceptions de capacité et les utilisations historiques.   Courant d'impulsion et réponse de tension subséquente des batteries retirées, où les caractéristiques sont extraites des points de retournement, c'est-à-dire les points avec une dérivée seconde nulle de la courbe de réponse de tension. Les 21 points de caractéristiques, de U1 à U21, sont extraits. La fréquence d'enregistrement des données brutes est de 100 Hz. Le temps de repos est de 25 secondes entre chaque impulsion en taux C. Notez que le terme C représente le taux de charge (décharge) lorsqu'une charge (décharge) d'une heure est effectuée. La température ambiante est contrôlée à 25 °C.   La distribution de l'état de santé (SOH) (ajustement gaussien) des batteries retirées de 2,1 Ah et 21 Ah pour illustration, respectivement. Pour la distribution SOH des autres types de batteries, veuillez vous référer à la figure supplémentaire  .   La relation entre la réponse de tension d'impulsion mesurée et le SOH calibré par test de capacité, avec des conditions de charge (SOC) variables. La première dimension de caractéristique, U1, est illustrée.   Illustration du cas de génération de données d'interpolation et d'extrapolation dans différentes distributions de SOC de mise au rebut de batteries. Les réglages de test détaillés se trouvent dans les Notes supplémentaires   et  , en notant que le réglage du taux C est identique entre les types de matériaux cathodiques. Les données sources sont fournies sous forme de fichier Source Data. a b c 1 d e 1 2 Contrairement au test standard de courant constant tension constante (CCCV), le test d'impulsion n'entraîne pas de longs temps de test et de dommages supplémentaires aux batteries retirées. Par conséquent, nous utilisons les résultats CCCV comme valeurs de capacité de référence pour le SOH. Les données de test d'impulsion sont utilisées comme données d'entraînement pour le modèle d'apprentissage génératif. Même si le type de matériau cathodique de la batterie varie, nous effectuons une ingénierie de caractéristiques standardisée et accessible, garantissant la compatibilité dans l'utilisation pratique. La figure   démontre l'extraction de caractéristiques après injection de courant d'impulsion. Les paramètres expérimentaux de CCCV et d'injection d'impulsions peuvent être trouvés dans la Note supplémentaire  . Pour les cinq premières impulsions injectées, les points de retournement, c'est-à-dire les points avec une dérivée seconde nulle des réponses de tension, sont enregistrés comme caractéristiques, résultant en des caractéristiques de dimension 21. Malgré une durée d'impulsion de l'ordre de 5 secondes, nous effectuons également une mesure de sensibilité sur la largeur d'impulsion dans le double but de vérifier la robustesse de l'impulsion et de raccourcir davantage le temps de test, allant de 30 ms à 5 s. 2b 1 Nous considérons le vieillissement accéléré dans les tests de laboratoire (Note supplémentaire  ) et le vieillissement réel de la conduite de VE, bien qu'agnostique aux profils de conduite explicites en raison des restrictions de confidentialité des données. Dans la figure  , la distribution SOH des batteries vieillies de manière accélérée (NMC, 2,1 Ah) et des batteries vieillies par conduite de VE (NMC, 21 Ah) sont illustrées. Notant que les valeurs SOH sont complémentaires dans une large région SOH, de 0,6 à 1, les données collectées sont représentatives des scénarios de mise au rebut des batteries, y compris les cas de mise au rebut extrême précoce. Les distributions SOH des autres batteries collectées (LMO, 10 Ah et LFP 35 Ah) couvrent une large distribution SOH, voir la figure supplémentaire  . Les tests d'impulsions sont répétés à différents niveaux de SOC, allant de 5 % à 50 %, pour simuler le 2 2c 1

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L'IA générative alimente la réutilisation durable des batteries lithium-ion retirées du service

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