
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Forfattere: 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 Jaeho Lee Tae-Hee Han Min-Ho Park Dae Yool Jung Jeongmin Seo Hong-Kyu Seo Hyunsu Cho Eunhye Kim Jin Chung Sung-Yool Choi Taek-Soo Kim Tae-Woo Lee Seunghyup Yoo Abstrakt Graphene-baserede organiske lysemitterende dioder (OLED'er) er for nylig dukket op som et nøgleelement, der er essentielt i næste generations displays og belysning, primært på grund af deres potentiale for meget fleksible lyskilder. Deres effektivitet har dog i bedste fald været på niveau med konventionelle, indium tin oxid-baserede modstykker. Vi foreslår her en ideel elektrodestruktur baseret på et synergistisk samspil mellem TiO2-lag med højt brydningsindeks og lag med lavt brydningsindeks til hul-injektion, der indrammer grafen-elektroder, hvilket resulterer i en ideel situation, hvor forbedring ved kavitetresonans maksimeres, samtidig med at tab til overfladeplasmon-polariton mitigeres. Den foreslåede tilgang fører til OLED'er, der udviser ultra-høj ekstern kvanteffektivitet på 40,8 og 62,1 % (64,7 og 103 % med en halv-bold linse) for henholdsvis enkelt- og flerleddede enheder. OLED'erne lavet på plastik med disse elektroder kan gentagne gange bøjes ved en radius på 2,3 mm, delvist på grund af TiO2-lagene, der modstår bøjningsbelastning op til 4 % via revneafbøjnings-sejghed. Introduktion Formfaktorfordele såsom fleksibilitet og strækbarhed har givet organiske lysemitterende dioder (OLED'er) stor opmærksomhed til brug i nye enheder som bærbare, rulbare eller foldbare displays, der kræver mobilitet, deformerbarhed og/eller udvidelsesmulighed , . Fuld realisering af et sådant potentiale er dog ikke triviel og kræver en betydelig indsats på forskellige områder, såsom udvikling af lavtemperatur tyndfilmstransistorteknologier og/eller fleksibel indkapsling . Et andet vigtigt aspekt at overveje for meget fleksible displays er at finde gennemsigtige elektroder (TE'er), der kan erstatte indium tin oxid (ITO) elektroder, som typisk lider af begrænset fleksibilitet og potentielle omkostningsproblemer forbundet med høj efterspørgsel og/eller ustabil forsyning . I denne henseende er flere typer fleksible gennemsigtige elektroder såsom metal-nanotråde, kulstofbaserede materialer (f.eks. kulstofnanorør eller grafen) og metalgitre koblet med andre typer TE'er blevet foreslået til OLED'er , , , , , . Blandt dem har grafen - et atomart tyndt lag af sp2-hybridiserede kulstofatomer - været betragtet som lovende, fordi den unikke kombination af dens iboende tyndhed og overlegne elektriske egenskaber forventes at muliggøre ideelle gennemsigtige elektroder, der har lav eller ingen optisk uklarhed, glat overfladetopologi, der forhindrer ruhedsinduceret elektrisk kortslutning og nedbrydning, høj transmission, lav pladestyrke og høj grad af fleksibilitet på samme tid , . Nem forberedelse af grafen af høj kvalitet på store plastiksubstrater er for nylig blevet demonstreret til gennemsigtige elektroder med masseproduktionskompatible metoder af industrielle sektorer, hvilket demonstrerer deres praktiske levedygtighed , . Både enkeltlags grafen (SLG) og flerlags grafen (MLG) har vist sig at have tilstrækkelig ydeevne til TE'er i OLED'er , . Især er effektive grafen-baserede OLED'er opnået ved hjælp af hul-injektionslag (HIL'er) til at overvinde deres relativt lave arbejdsfunktion, som vides at være omkring 4,5 eV. Sådanne injektionslag inkluderer ledende polymerer med gradient elektroniske egenskaber kaldet en selvorganiserende gradient HIL (GraHIL) , og tynde MoO3-bufferlag koblet med ledende polymerer af poly(3,4-ethylendioxithiophen):polystyrensulfonat (PEDOT:PSS) . Ikke desto mindre var energieffektiviteten og den eksterne kvanteffektivitet (EQE) af disse state-of-the-art grafen-baserede OLED'er stadig på niveau med dem af ITO-baserede OLED'er, medmindre en omfangsrig halvkugleformet linse blev brugt til udkoblingsforbedring . Sikring af den højest mulige effektivitet er især vigtig for fleksible displays anvendt i meget bærbare eller bærbare applikationer, da de ofte skal stole på batterier med en ret begrænset energikapacitet på grund af begrænsninger i størrelse, vægt eller formfaktorer. Dette kræver udvikling af en enhedsarkitektur, der kan maksimere effektiviteten af grafen-baserede OLED'er. En central udfordring er at udvikle en struktur eller metode til at låse op for deres fulde optiske potentiale og samtidig bevare grafens fordele i formfaktorer så meget som muligt. 1 2 3 4 4 5 6 7 8 9 10 11 11 12 13 14 13 14 14 Til dette formål udforsker vi her en enkel elektrodestruktur baseret på TiO2-lag med højt brydningsindeks og HIL'er med lavt brydningsindeks, der indrammer grafen-elektroder. Med det optiske design, der udnytter det synergistiske samarbejde mellem høj- og lavindekslagene, der styrer både kavitetresonansforstærkning og tab til overfladeplasmon-polariton (SPP), udviser de foreslåede grafen-baserede OLED'er en hidtil uset ultra-høj EQE i dem, der bruger grafen som en gennemsigtig elektrode. Desuden afsløres en usædvanlig høj modstandsdygtighed over for TiO2 over for bøjningsbelastning, hvilket muliggør plastik OLED'er, der ikke kun er effektive, men også meget fleksible. Resultater Optisk design af højeffektive grafen-baserede OLED'er Effektiviteten af OLED'er er i sidste ende begrænset af en endelig udkoblingseffektivitet, der typisk er omkring 20 % i bedste fald for enheder med isotrope emittere. Blandt forskellige ordninger til forbedring af udkobling, der er foreslået hidtil , har en metode baseret på mikrokavitetresonans fordele, idet den bevarer en plan geometri uden brug af mikro/nanostrukturering eller linseformet struktur, så OLED'erne fremstillet deraf ikke er udsat for elektriske kortslutninger og optiske artefakter, der er ufordelagtige for displayapplikationer (f.eks. sløring, diffraktion osv.), men alligevel kan udvise meget rene, mættede røde (R), grønne (G), blå (B) primærfarver med den forbedrede effektivitet , . Med en svag, men stadig signifikant mikrokavitetseffekt kan ITO-baserede OLED'er også optimeres til maksimal effektivitet uden at pådrage sig optisk uklarhed eller sløring, blot ved at justere tykkelsen af ITO-lagene; i denne ordning opnås en første ordens 3 /4 kavitetdesign, hvor   henviser til bølgelængden, med den åbne ende af kavitetmoden placeret ved ITO/substratgrænsefladen , . I tilfælde af ITO-frie, grafen-baserede OLED'er kan grafen-elektroderne imidlertid ikke gøres tykke nok til at kontrollere kavitetlængden, hvilket gør det udfordrende at forbedre effektiviteten ved resonanseffekten . 15 16 17 λ λ 18 19 20 Som en alternativ foranstaltning kan et tyndt lag med højt brydningsindeks ( H) placeres under grafen-lagene som vist i   på en måde, der ligner dielektrisk belagte tyndmetal-elektroder , , , . Fordi lys kan passere gennem grafen med lille faseforskel på grund af den iboende tyndhed af en grafen-elektrode, kan 3 /4 kavitetdesign bekvemt opnås, for eksempel med den optiske tykkelse af det organiske plus injektionslag og laget med højt brydningsindeks sat til henholdsvis ca. 2 /4 og  /4 ( ). Især fungerer det ' /4-tykke' højindekslag også som et metalfrit dielektrisk spejl, der muliggør betydelig refleksion fra den nederste elektrode-samling ( bot) for lys, der falder på de organiske lag, som det kan bekræftes i graferne vist nederst i  . Dette giver grafen-baserede OLED'er muligheder for at forbedre deres effektivitet via resonanseffekten, hvilket ellers ikke ville være muligt. Det vises, at  bot og den medfølgende resonansforbedring stiger med  H ( ). Det høje brydningsindeks er også fordelagtigt med hensyn til fleksibilitet, fordi den ønskede optiske tykkelse ( H H) kan opnås med lav fysisk tykkelse  H, og fordi bøjningsinduceret revne af en given film generelt dannes ved en lavere startbelastning med en større fysisk tykkelse . Et succesfuldt højindekslag i denne ordning bør således have så stort  H som muligt. Desuden skal det være gennemsigtigt og, vigtigst af alt, ikke blive beskadiget af den givne grafenoverførselsproces. Blandt forskellige kandidater er et sputtereret TiO2-lag gennemsigtigt i et synligt spektralområde og har et relativt højt brydningsindeks ( =2,5). I modsætning til andre højindekslag, vi prøvede, viser TiO2-laget sig at have en kemisk holdbarhed, der er robust over for grafenoverførselsprocesser, der bruger opløsningsmidler som acetone eller isopropylalkohol (IPA), hvilket muliggør dannelsen af et grafen-elektrodelag af høj kvalitet ovenpå ( ). n Fig. 1a 17 20 21 22 λ λ λ Fig. 1b λ R Fig. 1c,d R n Supplerende Fig. 1 n d d 23 n n Supplerende Fig. 2   ( ) Skematisk enhedsstruktur af de foreslåede OLED'er. ( ) Elektromagnetisk feltintensitetsfordeling (stiplede linjer) af de undersøgte OLED'er for deres respektive første ordens kavitetdesign. Feltintensitetsfordelingen af den grafen-baserede OLED uden TiO2 vises også til sammenligning for tilfældet, hvor tykkelsesværdierne af de organiske lag er de samme som for OLED'erne med TiO2, men uden lavindek HIL'er. ( , ) Beregnet maksimal ekstern kvanteffektivitet ( EQE) af grafen-baserede OLED'er med TiO2-underlag som funktion af TiO2- og organisk lagtykkelse (henholdsvis  TiO2 og  org). Stiplede linjer repræsenterer konturlinjer for  EQE på 10, 20, 30 eller 40 % som angivet i grafen. ( ) Uden et lavindek HIL; ( ) med GraHIL som et lavindek HIL. Nederst i hvert tilfælde præsenteres refleksionen ( bot) fra den samlede nederste elektrode (TiO2/grafen/(HIL)) som funktion af  TiO2 for lys, der falder på de organiske lag. a b c d η d d η c d R d Det er bemærkelsesværdigt, at en højere ordens mikrokavitetstruktur (f.eks. anden ordens, 5 /4 kavitet) baseret på en tyk organisk stak også kan være mulig. I dette arbejde blev et første ordens kavitetdesign imidlertid først valgt, fordi det resulterer i en stærkere Purcell-effekt og færre bølgeledermoder end et design af højere orden, hvilket ultimativt fører til større udkoblingseffektivitet og EQE , . Udfordringer forbliver for første ordens kavitetdesign, fordi den ideelle placering af en emissionszone er begrænset til den første antinode fra den organiske/metalgrænseflade, hvilket gør det vanskeligt at reducere SPP-moder gennem længere af emitter-til-metal afstand , . En alternativ metode, der typisk bruges til SPP-reduktion, er at inkorporere interne bølgede strukturer eller korrugeringer , men tolerancen over for elektriske kortslutninger kan ofte kompromitteres af sådanne tilgange. Metoden vi anvender her er at inkludere et lag med et lavt brydningsindeks, som har vist sig effektivt at reducere SPP-moder , . Heldigvis har GraHIL eller et selvorganiserende gradient hul-injektionslag bestående af PEDOT:PSS og tetra-fluorethylen-perfluor-3, 6-dioxa-4-methyl-7-octensulfonsyre copolymer (PFI), som tidligere blev foreslået af forfatterne og vist sig at være meget effektiv til at forbedre hul-injektion i grafen-baserede OLED'er , et brydningsindeks omkring 1,42 ved   på 550 nm ( ), hvilket er meget lavere end typiske organiske lags ( =1,8). Med det synergistiske samspil mellem høj- og lavindekslag, der indrammer grafen-lag, kan forstærkningen af kavitetresonanseffekten og reduktionen af SPP-moder således ske samtidigt, så EQE kan boostes betydeligt, selv uden udkoblingsstrukturer. λ 24 25 25 26 27 28 29 13 λ Supplerende Fig. 3 n  præsenterer de optiske simuleringsresultater baseret på en avanceret klassisk elektromagnetisk teori opsummeret af Furno  .  over hele det synlige spektralområde og ved   på 550 nm. Formalismen tager hensyn til Purcell-faktor, dipolorienteringseffekt og excitation til SPP- og bølgeledermoder. En omfattende inklusion af alle disse faktorer viser sig at være kritisk for en præcis analyse og kvantitativt design, da under- eller overestimering kan forekomme, når man bruger en forenklet tilgang, der ikke tager højde for en eller flere af disse effekter (se  ;   og   for eksempler). Resultaterne indikerer, at brugen af GraHIL omfordeler de relative effektindhold mellem forskellige moder mod mindre in-plane bølgivektorer, således at effekten koblet til SPP-moder reduceres, og de udkoblede portioner yderligere forbedres ( ). Det kan også ses i  , at brugen af TiO2-laget under grafen effektivt undertrykker mængden af effekt koblet til bølgeledte og substratmoder via resonansforstærkning. Dette fører til en signifikant stigning i udkoblingseffektiviteten, selvom tab til evanescent moder også viser sig at stige på grund af skiftet af transvers-elektriske bølgeledte moder mod højere normaliserede in-plane bølgivektorer ( ). Den kombinerede brug af højindeks (H) TiO2 og lavindeks (L) GraHIL lag resulterer i en ideel situation, hvor resonansforstærkningen er stor, men tab til SPP/evanescent moder mitigeres. Desuden skaber den kombinerede brug en situation, der ligner HL-stakke, der typisk bruges til flerlags tyndfilmsbelægning , og forbedrer endda  bot yderligere ( ), hvilket muliggør yderligere forbedring i Fabry–Perot resonanseffekten. Hvad der gør den foreslåede teknologi unik og avanceret i forhold til konventionelle teknologier, er netop det synergistiske samarbejde mellem disse høj- og lavindekslag, der muliggør optisk styring af både resonanseffekten og SPP-tab til fordel for maksimal udkobling; og yderligere resonansforstærkning via HL-stakning. Sammen med deres iboende kompatibilitet med ønskede elektriske egenskaber (f.eks. effektiv hul-injektion), gør alle disse optiske fordele det muligt fuldt ud at udnytte selv det skjulte potentiale af, hvad plan OLED'er virkelig kan tilbyde. Konturplots opnået for optisk tilgængelig maksimal EQE ( EQE (max)) som funktion af organisk ( org) og TiO2-tykkelse ( TiO2) præsenteret i   viser, at  EQE (max) kan være så høj som 44 % i enheder med både GraHIL og TiO2-lag, mens den ville være begrænset til 38 % uden GraHIL eller til 31 % uden TiO2. Optimale forhold svarer til en situation, hvor  H (med H værende TiO2) kommer tæt på  /(4 H) (55 nm for  =550 nm). Det kan også bemærkes, at  EQE (max) på 44 % er højere end forventet for optimerede, konventionelle tyndmetal-baserede kavitet OLED'er med samme emitter. Dette kan tilskrives det faktum, at den foreslåede arkitektur er mindre udsat for tab på grund af fotonabsorption og/eller SPP-mode excitation i semi-gennemsigtige elektroder (se   og   til sammenligning med dem af konventionelle tyndmetal-baserede kavitet OLED'er). Figur 2a,b et al 19 λ Supplerende Fig. 4 Supplerende Tabel 1 Supplerende Note 1 Supplerende Fig. 5a Supplerende Tabel 2 Supplerende Fig. 5b 30 R Fig. 1d η d d Fig. 1c,d η d λ n λ η Supplerende Fig. 6 Supplerende Tabel 3   ( , ) Beregnede effektdissipationsspektre vægtet med emitterens spektrum i arbitrære enheder (kortlagt som en farve defineret i farvebjælkerne) versus in-plane bølgivektor: ( ) med TiO2, men uden GraHIL; ( ) med både TiO2 og GraHIL. De sorte stiplede linjer angiver grænselinjer, der adskiller repræsentative optiske moder, inklusive udkoblede, substrat-konfinede (subs), bølgeledte (wg) og evanescent moder. ( ) Beregnet effektdissipation versus normaliseret in-plane bølgivektor ved  =550 nm for forskellige undersøgte elektrodestrukturer. For enhederne med TiO2 var  TiO2 fastsat til 55 nm, og  org blev valgt til optimale forhold i hvert tilfælde. For enhederne uden TiO2 blev  org sat til den samme værdi som den tilsvarende enhed i enhederne med TiO2. a b a b c λ d d d Enhedsydelse af fremstillede grafen-baserede OLED'er Inspireret af simuleringsresultaterne vist ovenfor fremstillede vi grønne OLED'er baseret på fosforescerende emittere af bis(2-(2-pyridinyl- )phenyl-C)(acetylacetonato) iridium (III) (Ir(ppy)2acac) i konfigurationen glas/anode/(HIL)/OS1/LiF/Al med forskellige anode/(HIL) strukturer af TiO2/grafen/GraHIL; grafen/GraHIL; og ITO (185 nm)/GraHIL, hvor OS1 henviser til en organisk multilayer stak defineret i Metoder. Eksperimentelle resultater præsenteret i   viser, at den maksimale EQE, energieffektivitet og strømeffektivitet opnået for TiO2/grafen/GraHIL-baserede enhed er så høje som henholdsvis 40,8 %, 160,3 lm W−1 og 168,4 cd A−1, mens disse værdier er begrænset til henholdsvis 31,7 %, 112,6 lm W−1 og 119,0 cd A−1 for den grafen/GraHIL-baserede enhed, og 27,4 %, 104,3 lm W−1 og 106,2 cd A−1 for ITO/GraHIL-baserede enhed. Den observerede høje EQE i den TiO2/grafen/GraHIL-baserede enhed bekræfter den synergistiske rolle af både TiO2- og GraHIL-lagene og er i overensstemmelse med simuleringsresultaterne. Med en halv-bold linse optisk koblet til bagsiden af et substrat udviser den TiO2/grafen/GraHIL-baserede enhed EQE, energieffektivitet og strømeffektivitet så høje som henholdsvis 64,7 %, 250,4 lm W−1 og 257,0 cd A−1, hvilket yderligere illustrerer det lovende potentiale af de foreslåede grafen-baserede OLED'er. Vi udvidede derefter den foreslåede ordning til en tandem, multiforbindelses OLED, hvor den samlede EQE forbedres (på bekostning af spænding), fordi den i sidste ende gives som summen af dem fra dens individuelle OLED'er ; denne tilgang er populær, da den forbedrede EQE generelt fører til længere driftstid . TiO2/grafen/GraHIL-baserede multiforbindelses OLED'er indeholdende et ladningsgenereringslag (CGL) af 2, 9-dimethyl-4, 7-diphenyl-1, 10-phenanthrolin (BCP):Li/MoO3 udviser EQE og energieffektivitet så høje som henholdsvis 62,1 % og 120,8 lm W−1 (103,2 % og 183,5 lm W−1 med halv-bold linsen), hvilket demonstrerer state-of-the-art ydeevnen og den alsidige anvendelighed af den foreslåede elektrodestruktur. Simuleringen indikerer, at den observerede værdi svarer til summen af EQE-værdierne for ækvivalente anden ordens kavitetstrukturer (en med emissionszonen tæt på anden antinode fra katoden; og den anden med emissionszonen tæt på første antinode fra katoden) med en elektrisk balancefaktor på 0,89 (se  ,   og   for den detaljerede struktur for multiforbindelses OLED'er samt den detaljerede diskussion af simuleringsresultaterne). N Fig. 3 31 32 Supplerende Fig. 7 Supplerende Tabel 4 Supplerende Note 2  

Part of HackerNoon's growing list of open-source research papers, promoting free access to academic material.

Denne lyd er produceret på historiens originalsprog!

Forskere låser op for ultra-effektive fleksible skærmdisplays ved hjælp af grafen og titandioxid

About Author

KOMMENTARER

HÆNG TAGS

DENNE ARTIKEL BLEV PRÆsenterET I

Related Stories

Meet Surfshark: HackerNoon Company of the Week

Meet Bright Data: HackerNoon Company of the Week

Meet Timescale: HackerNoon Company of the Week

Meet Brave: HackerNoon Company of the Week

Meet Surfshark: HackerNoon Company of the Week

Meet Bright Data: HackerNoon Company of the Week

Meet Timescale: HackerNoon Company of the Week

Meet Brave: HackerNoon Company of the Week

Light-Mode

Classic

Newspaper

Minty

Dark-Mode

Neon Noir

Minty

HN StartUps