这款隐私安全AI可以将电池废料变成巨额利润

作者: 沈宇 陶 海洲 刘 崇博 孙 浩成 季 俊阁 季 智远 韩 润华 高 军 马 瑞飞 马 友友 陈 诗怡 傅 宇 王 耀杰 孙 宇 荣 璇 张 广民 周 红斌 孙 摘要 阴极材料各异的未分类废旧电池由于其阴极特异性，阻碍了直接回收的推广应用。废旧电池的激增对有效直接回收提出了精确分类的需求，然而，过去的运行历史、不同制造商以及回收合作方（数据所有者）的数据隐私顾虑等问题带来了挑战。本文利用一个包含5种阴极材料和7家制造商的130节锂离子电池的独特数据集，展示了一种联邦机器学习方法，该方法可以在不依赖过往运行数据的情况下对这些废旧电池进行分类，从而保障了回收合作方的数据隐私。通过利用从寿命终结充电-放电循环中提取的特征，我们的模型在同质和异质电池回收设置下分别表现出1%和3%的阴极分类误差，这归功于我们创新的Wasserstein距离投票策略。从经济角度来看，所提出的方法强调了精确电池分类对于繁荣和可持续回收行业的重要性。本研究开创了一个利用多源隐私敏感数据，促进分布式系统协作和隐私保护决策制定的新范式。 引言 锂离子电池（LIB）作为储能设备，已在从工业生产到日常生活等各个领域得到广泛应用，并被接受为一种技术路线。预计到2030年，全球锂离子电池的生产规模将超过1.3 TWh ，届时对电池不断增长的需求将远远超过锂和钴等关键金属资源的可用性 , 。然而，目前锂离子电池产品的平均寿命为5-8年，导致许多国家即将迎来废旧电池的激增。如果管理不当，废旧电池将导致不可持续的资源浪费和环境危害。鉴于这些情况，随着我们应对锂离子电池废旧潮的来临，电池回收技术的发展显得尤为重要 。 1 2 3 4 近期电池回收研究的进展主要集中在火法冶金、湿法冶金和直接回收方法 。与火法冶金和湿法冶金方法相比，直接回收作为一种独特的方法脱颖而出。该过程不会对材料结构造成二次损伤，能够实现更高效的结构修复和性能恢复。此外，直接回收的盈利能力更高，因为它能耗更低，温室气体排放更少，对环境的影响也更小 , 。然而，在实际生产中，电池回收商经常会遇到成分不明的锂离子电池，或者由不同阴极材料类型混合而成的电池模块。考虑到直接回收可能严重依赖于阴极材料类型，这种复杂性使得直接回收在实现废旧电池价值转化方面不可行 。需要强调的是，即使使用传统的回收策略可以提取混合阴极材料类型的关键金属，但不同阴极材料在回收过程中相互作用也会对产品质量产生不利影响 。因此，在回收端了解阴极材料类型信息对直接回收路线的选择有着显著影响，并最终提高产品质量、盈利能力和可持续性。 5 6 7 8 9 已提出人工辅助直接回收来识别预处理环节的废旧电池阴极材料类型信息，但随着回收行业规模的扩大，这在经济上仍不可行 。为了有效检索废旧电池的阴极类型信息，科学界和工业界已启动电池寿命追溯系统 以及电池护照 和电池基因组 等新兴概念。尽管在此类举措之前已经使用了大量的电池，但越来越形成共识的是，在整个生命周期中都应能够获取电池信息，以促进二手寿命决策 。这对于作为电池二手寿命最后阶段的电池回收行业尤其如此，因为回收路线可能严重依赖于阴极材料类型。然而，电池寿命追溯系统或电池护照依赖于条形码和近场通信等电子设备，这可能会带来大量投资，并且与不同的电池设计者普遍不兼容。此外，电子设备在其整个生命周期中的一致性管理仍然具有挑战性，导致设备磨损和在回收阶段不可用，因为现代锂离子电池的制造过程尚未实现从生产到回收的一体化 。因此，迫切需要更多突破，仅利用易于获取的现场信息来实现高效的电池阴极类型分类 , ，这与历史记录数据或人工辅助方式相反，从而促进直接回收的应用，以提高回收产品的质量和盈利能力。 1 10 11 12 13 14 15 16 在过去的几年里，机器学习已成为解决电池所有领域开放性问题的一个可行工具。在其他电池相关主题中，机器学习最近使我们能够自动发现复杂的电池机制 , , ，预测剩余有用寿命 , , , , ，评估健康状态 , , ，优化循环曲线 , ，近似故障分布 ，甚至指导电池设计 , ，以及制造后立即预测终生性能 。在电池回收方面，很少有研究调查过与阴极材料相关的机器学习 , ，这归咎于电池数据稀缺，特别是对于那些已循环至寿命终结阶段的数据。绝大多数已发表的研究展示了非常有限的样本量 ，并且在电池阴极多样性方面更为有限 。数据稀缺的原因在于高昂的成本、漫长的测试时间 ，以及最重要的数据隐私问题，由于商业或利益相关。因此，数据稀缺导致了一个困境，即现有的电池数据，尽管数量庞大且多样化，来自电池制造商、实际应用、学术机构和第三方平台等多个方面，却无法共享。这种困境要求研究阴极材料分类，以协作但尊重隐私的方式优化电池回收路线选择。 17 18 19 20 21 22 23 24 19 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 联邦机器学习作为一种分布式和隐私保护范式，有潜力通过协同机器学习解决多方协作（相当于电池数据的数量和多样性）和隐私问题 , , 。在每个训练迭代中，分布式数据所有者利用其本地计算能力进行本地训练，加密训练好的模型参数/结果，并上传到中央协调器进行聚合。原始数据集从不离开各自的数据所有者，并且传输的参数/结果经过适当加密以保护数据隐私。联邦机器学习已在众多应用领域得到广泛研究，包括公共卫生 , 、临床诊断 , , 、电子商务 、物联网 、移动计算 以及智能电网 , , 。这种方法可以通过实现隐私保护的协作来革新广泛能源领域的驱动研究范式，特别是对于数据访问受限的领域。在电池回收领域，联邦机器学习在利用现有海量电池数据方面具有广阔前景，但由于隐私问题而无法共享。有了这样一种协作且隐私保护的范式，废旧电池分类可以实现高精度、高效率、可扩展性和泛化性，从而优化回收产品的质量和盈利能力。据我们所知，目前还没有关于专注于电池回收的联邦机器学习的研究报道。 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 在本研究中，我们利用来自电池制造商、实际应用运营商、学术研究机构和第三方平台等多个合作方的现有电池数据，以如图1所示的协作且隐私保护的机器学习方式，对废旧电池进行阴极材料分类。我们的联邦机器学习模型仅通过标准化的特征提取过程，使用一个周期的现场测试数据进行训练，而无需预先了解历史运行条件。我们将在同质和异质电池回收环境下，将我们的联邦机器学习模型的预测能力与基于本地数据的独立本地模型进行比较。异质性问题通过我们提出的Wasserstein距离投票策略来解决。对使用我们提出的联邦机器学习框架进行的废旧电池回收进行了经济评估，突出了精确分类废旧电池在回收中的相关性和必要性。我们全面讨论了模型可解释性、电池回收意义以及与联邦机器学习集成后未来电池回收实践的更广泛前景。 多个数据源，如电池制造商（图片由Addionics提供）、实际应用运营商（特斯拉的电池组在底盘内。图片由特斯拉提供）、学术研究机构和第三方平台，都可以成为数据贡献者。电池数据既不交换于贡献者之间，也不上传至电池回收商。相反，数据贡献者训练本地模型并将模型参数与电池回收商共享以构建全局模型。提出的Wasserstein距离投票技术将本地模型融合到全局模型中，该模型对数据不平衡和噪声具有鲁棒性。电池回收商可以结合易于获取的现场测试数据，使用联合构建的模型进行电池分类。 与传统数据孤岛范式相反，我们的联邦机器学习框架鼓励合作者在保护数据隐私的同时共享数据。 a b 结果 数据收集与标准化 不同电池类型中独特的电池动力学通常是高维的，并且由于操作情况、制造差异和历史使用情况的不同而难以表征 。为解决这一困境，我们收集并标准化了来自7家制造商的130节废旧电池，包含5种阴极材料类型，以构建一个分布外（out-of-distribution）的、等效的异质数据集。鉴于不同的历史使用情况，收集的电池容量均低于额定容量的90%。电池阴极材料包括钴酸锂（LCO）、镍锰钴（NMC）、磷酸铁锂（LFP）、镍钴铝（NCA）以及NMC-LCO混合类型，根据制造商进一步分为9类（补充表1）。我们有意包含具有不同历史使用情况的电池，从实验室测试到电动汽车驾驶配置文件，以训练一个对电池回收商通用的模型，而不依赖于历史使用情况和电池类型。 52 为了标准化，回收商需要的所有数据是在当前（现场测试）周期进行的单次充电和放电测试，这在实际情况下易于实现。探测到的数据首先通过填充缺失值、替换异常值和进行中值滤波来去噪。然而，故意保留人为引起的噪声和阴极异质性引起的噪声，以使模型对不完美的输入具有鲁棒性。然后对数据进行线性插值以进行曲线填充（补充图1），并进行特征工程以降低维度，使用一套共享的标准化参数（补充说明1）。标准化流程中提取的特征具有良好的可解释性，这对于商业来说具有重要的意义。据我们所知，这是首次利用来自多个来源和历史使用情况的异质电池数据来辅助电池回收策略设计。 图2a、b展示了特征工程过程。我们专注于废旧电池在最后一个循环中的充电和放电曲线，即一次充电和一次放电循环（补充图2-5）。在充电循环中，从电压-容量（V-Q）和dQ/dV曲线中提取15个特征，其中V和Q分别代表电压和容量值。放电循环提取相同的特征集。因此，总共提取30个特征，从F1到F30。有关特征的详细解释，请参阅补充表2和补充说明2。图2c展示了每个类别的选定电池的绝对和相对特征值。不同类别中大多数相对特征值在-1到0区域（浅绿色）重叠，并且难以区分，这说明使用一个循环的电池数据对电池类型进行分类的难度。这种难度是可预期的，因为不同的历史运行条件会影响电池的充放电动力学，从而导致提取的特征可能与不同的电池类型相关（补充图6）。我们采用一种数据驱动的方法，自动利用不同电池类型的潜在模式，而不是直接利用专家知识解释提取的特征。 对于充电过程，从电压-容量（左）和dQ/dV曲线（右）中提取15个特征。 放电过程的特征集与F16到F30相同。 特征按类别可视化，格式为CxBn，表示类别x中的第n个电池。圆圈大小表示绝对特征值。源数据作为源数据文件提供。 a b c 废旧电池分类（同质数据访问） 我们首先考虑一种情况，即电池数据在合作方（即客户）之间同质分布。同质性意味着每个客户都提供跨越所有9个类别的电池数据共享，尽管电池的具体数量不受限制（补充表3）。我们在不要求获取废旧电池历史使用信息的情况下，训练了我们的联邦机器学习模型。在我们的工作中，回收商和客户只需要在当前（现场测试）循环中测试废旧电池，具体来说，通过完整的充放电循环进行标准的特征工程处理，该处理由回收商发起。本地模型基于从其私有电池数据中提取的特征进行训练。联邦机器学习框架聚合本地模型参数，而不是私有电池数据，供回收商对废旧电池进行分类。 图3显示了客户贡献同质电池数据时的分类结果。图3a比较了两种联邦机器学习方法，即多数投票（MV）和我们提出的Wasserstein距离投票（WDV），以及独立学习（IL）范式。需要注意的是，IL的准确率是在所有客户上以非联邦方式平均计算的。与IL相比，MV在保护数据隐私和减轻计算负担的同时，并未牺牲分类性能，平均准确率为95%。然而，使用MV时有3个类别被错误分类。例如，NMC（SNL，第8类，共15节）中有3节电池被错误分类为NCA（SNL，第7类），导致分类准确率为80%。NCA（UL-PUR，第9类）的分类准确率为81%，有2节电池被错误分类为NMC（MICH_Form，第4类），1节电池被错误分类为NMC/LCO混合类型（HNEI，第2类）。相比之下，WDV的表现优于MV，因为它只错误分类了一节电池，分类准确率为99%。我们还分别评估了MV和WDV对每个类别的预测概率。结果发现，WDV的分类比MV更自信，因为WDV的预测概率通常偏向于更高的概率值。因此，我们提出的WDV在所有类别中都产生了更高的分类准确率，并且分类具有更丰富的概率置信度边界。 多数投票（MV）和Wasserstein距离投票（WDV）方法的混淆矩阵。我们考虑每个类别的预测概率分布。标示了独立学习（IL）的分类结果。 在存在随机噪声的情况下，IL、MV和WDV的分类准确率分布和隐私预算（PB）。PB值参考90%的准确率水平。 使用IL、MV和WDV的每个类别的平均F1分数和PB。PB值均参考0.9 F1分数水平。数据表示为平均值±1标准偏差。 特征重要性，降序排列。子图显示了由前两个最显著特征跨越的特征空间。数据表示为平均值+1标准偏差。源数据作为源数据文件提供。 a b c d 我们还评估了隐私预算（PB，“方法”部分），考虑到客户数据可能容易被窃听者通过逆向工程而暴露 。在这方面，我们向客户数据添加了不同强度的随机高斯噪声。随机性的强度由噪声与信号比（NSR）控制，范围为1%至10%。图3b显示了使用IL、MV和WDV时的准确率和隐私预算比较。当噪声强度从1%增加到10%时，MV的分类准确率从95%下降到82%，与IL相似。在此噪声范围内，MV和IL的中位数分类准确率分别为92%和86%。相反，在10%噪声（实际情况下的严格噪声水平）存在的情况下，WDV的分类准确率仍高于90%。在相同噪声范围内，WDV的中位数分类准确率超过95%。以平均分类准确率90%作为可接受的参考水平，IL、MV和WDV的PB值分别为4、6和10。因此，应用联邦机器学习比IL产生了更安全的分类，从而能够防止数据窃听。此外，我们提出的WDV在隐私-准确性权衡方面比MV更准确，表现更好（PB值接近翻倍）。此外，WDV在严格噪声下的鲁棒性也意味着对电池测量要求的良好耐受性，降低了昂贵的电池测试费用。 53 注意到高分类准确率并不一定意味着对特定类别的分类是可接受的，我们还考虑了类内分类性能。图3c显示了IL、MV和WDV在每个预测类别中的F1分数和隐私预算；注意，隐私设置与图3b相同。结果表明，IL在所有类别中的F1分数都小于联邦机器学习方式，分类效果较差。关于联邦机器学习，WDV通过产生更高的平均F1分数，在每个预测类别中都优于MV。WDV的F1分数偏差范围小于MV，表明WDV更鲁棒（补充图7）。因此，与MV相比，我们提出的WDV不仅在所有九个类别（图3b）中具有更好的整体分类准确率，而且在每个类别内部也表现更好。关于隐私预算，使用非联邦IL时，参考0.9 F1分数水平的PB值显著低于联邦方式（补充表4），在所有类别中都是如此。这表明IL的数据泄露风险比联邦机器学习更严重。当进一步应用我们提出的WDV时，与非联邦IL和联邦MV相比，PB值分别增加了78%和44%（补充表4）。结果表明，WDV成功地利用了客户数据中隐藏的与电池化学相关的见解，同时有效地保护了客户数据隐私。 然后，我们通过评估与电池阴极化学相关的最显著特征来解释我们的联邦机器学习模型。图3d显示了特征按重要性降序排列。误差条表示重要性偏差。特征F1和F16在模型外（out-of-bag）重要性方面排名最高（“方法”部分）。有趣的是，这两个特征对电池动力学具有清晰的物理解释，我们将在后续部分进一步讨论。在此，我们通过在由特征F1和F16跨越的特征空间中绘制分组的电池样本来合理化这两个特征。图3d的子图显示，NMC/LCO混合类型（HNEI，第2类）、NMC（MICH_Expa，第3类）和LFP（SNL，第6类）（颜色与图3a相同）在跨越的特征空间中是明显可分的。对于其余类别，电池仍然可分（参见放大视图），尽管在相对更小的粒度上。相反，非显著特征由于特征空间跨度不明显而具有相对较弱的分类能力（补充图8）。因此，我们的联邦机器学习框架成功地发现了有用的机制见解，以保证分类准确性。这种见解可以进一步简化模型以降低计算成本，从而减少投资。一旦客户模型对电池进行分类，回收商就可以聚合客户结果，在显著特征的支持下，做出关于电池阴极材料类型的最终决定。 废旧电池分类（异质数据访问） 我们还考虑了一种更实际的极端情况，即数据可以仅分散在客户之间，即数据分布是异质的。在这种情况下，异质性问题给电池类型分类带来了更多挑战，因为客户倾向于训练有偏见的模型并降低全局准确性，这在联邦机器学习中仍然是一个开放性问题。在本节中，我们探索一种比客户之间具有同质数据访问更具挑战性的情况（补充说明3）。我们证明，我们的联邦机器学习框架仍然可以在当前（现场测试）周期中，基于标准的特征工程过程对废旧电池进行分类，而无需了解先前的运行条件。 图4显示了客户具有异质数据访问时的分类结果。我们考虑了异质性指数，其定义为每个客户在每次蒙特卡洛模拟运行中拥有的最小电池类别数。较高的异质性指数表明电池数据分布的异质性较低。异质性指数不小于2，使得一个客户可以训练一个用于分类任务的本地模型。图4a显示了平均分类准确率随异质性指数的变化。平均准确率以实线绘制，标准偏差范围在阴影区域内。随着异质性指数从9降至2，MV和IL的性能以亚线性速率迅速下降。当异质性水平为2时，MV的平均分类准确率为0.55，略好于IL，相当于随机猜测。这一观察表明，MV在异质数据访问下对聚合本地模型帮助不大。相比之下，WDV在所有异质性水平上都优于MV，成功地缓解了异质数据分布问题。此外，WDV在异质性指数增加时表现出有趣的渐近效应。这表明WDV可能支持客户电池数据的最佳分配/分布，以减少实际电池回收情况下的协作成本。 分类准确率随异质性指数的变化。结果为50次蒙特卡洛运行的平均值（）、标准偏差区域（）以阴影颜色表示。 在对最佳多数投票（MV）性能进行基准测试时的数据分布。 类别分类（上部）和客户分类（下部）准确率对应于我们的联邦和独立机器学习（IL）方法。桑基图（中部）显示了客户之间异质的数据分布。源数据作为源数据文件提供。 a b c 我们选择MV在异质性指数等于2时的最佳模型，并在相同设置下与我们提出的WDV的分类结果进行比较。如图4a所示，选定的最佳模型平均分类准确率为71%。 图4b中详细说明了MV在补充表5所示的异质数据分布设置下的最佳模型的详细电池数据分布设置。例如，客户2贡献所有电池类别，除了NMC（MICH-Expa，第3类），而客户5仅贡献NMC/LCO混合类型（HNEI，第2类）和NMC（SNL，第8类）。在补充表5所示的异质数据分布设置下，我们进一步比较了MV和WDV与非联邦IL在类别和客户分类性能，考虑了两种因素：（1）我们联邦机器学习框架的重要性；（2）为什么我们提出的WDV优于MV。首先，我们评估客户分类准确率，如图4c的下侧所示。客户5的平均分类准确率为25%，在所有客户中排名最后。与此同时，客户2的平均分类准确率为86%，在所有客户中排名第一。然而，平均分类准确率仅为55%，接近随机猜测。因此，非联邦IL下客户的性能严重依赖于数据访问（补充图9）。事实上，没有我们的联邦机器学习框架，电池回收商相当于一个单一客户，并且电池回收商只能对存储在其本地数据库中的电池类型进行分类。这种非联邦范式无法处理回收商尚未建立覆盖所有处理电池类型的数据库的各种废旧电池。通过我们的联邦机器学习框架，回收商可以与多个客户合作，即使在数据异质的情况下。 我们转向分析如何在数据访问异质的情况下与客户合作。图4c的上部显示了MV和WDV的类别分类准确率。值得注意的是，使用MV后的平均分类准确率优于非联邦方式，为79%，如图4c的下侧所示。这表明联邦机器学习框架在此案例中成功地解决了异质数据分布问题。然而，MV完全错误分类了LFP（SNL，第6类）和NMC（SNL，第8类），准确率为零。MV在特定类别中的失败可以通过其核心思想来解释，即给予贡献更多电池样本的客户更多的权重，而未能保证电池类型的多样性。例如