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 作者： 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 沈宇 陶 瑞飞 马 子溪 赵 广源 马 林 苏 恒 常 优优 陈 海洲 刘 峥 梁 廷伟 曹 浩成 纪 智远 韩 敏岩 吕 会雄 杨 宗国 温 建华 姚 荣 俞 国丹 魏 洋 李 璇 张 廷阳 许 广民 周 摘要 快速准确地估算退役电池的健康状态 (SOH) 是再利用和回收利用的关键预处理步骤。然而，数据驱动的方法在随机的 SOH 和荷电状态 (SOC) 退役条件下需要详尽的数据整理。在此，我们证明了生成学习辅助的 SOH 估算有望缓解数据稀缺和异质性挑战。该方法通过一个包含 2700 个退役锂离子电池样品的脉冲注入数据集进行了验证，该数据集涵盖了 3 种正极材料类型、3 种物理形态、4 种容量设计和 4 种历史使用情况，以及 10 个 SOC 水平。利用生成的数据，一个回归器实现了精确的 SOH 估算，在未见的 SOC 下，平均绝对百分比误差低于 6%。我们预测，假设该技术得到统一部署，通过减轻 2030 年全球电池退役场景下数据整理成本，这将节省 49 亿美元的电力成本和 358 亿千克二氧化碳排放。本文强调了利用有限数据通过生成方法探索扩展数据空间，因为在许多估算和预测任务中，检索数据可能耗时、昂贵且污染环境。 引言 交通运输电气化是低碳能源转型中的一个关键领域 ，它以前所未有的方式重塑了以化石燃料为基础的交通模式。锂离子电池通过为电动汽车 (EV) 提供经济实惠、耐用和安全的能源供应，在这一转型中至关重要 , 。到 2050 年，在用和报废的电动汽车电池的总容量将超过 32-62 太瓦时，远高于国际可再生能源署和储能实验室情景的估计 。然而，报废的电动汽车电池受到严格管制，但其巨大的剩余容量价值却被严重低估，通常为额定容量的 80% 以上 , 。如果处理不当，将导致制造商和用户的经济负担 ，以及随后的环境和社会问题 ，包括资源浪费、供应链风险和碳排放 , , 。 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 为解决电池退役量激增带来的担忧，有前景的策略包括再利用 , , 和回收利用 。在再利用方面，报废电池被重新用于电网连接储能系统 、住宅电源 和低速车辆等应用。然而，再利用需要初步预处理，包括一致性筛选 、容量分选 和分组 , ，以满足应用要求 。尽管已启动试点项目 , , ，但缺乏针对使用场景和退役路径的严格标准，阻碍了对剩余容量的合理利用 。回收利用则通过材料提取或结构修复来利用报废电池的残余价值 , ，适用于不可逆降解的报废电池。与火法冶金和湿法冶金相比 , ，直接回收因其更高的盈利能力、更低的能耗和更少的碳排放而脱颖而出 , , 。通过锂补充和正极材料后处理，直接回收实现了高效的材料结构修复和性能恢复 。然而，健康状态 (SOH) 决定了直接回收策略制定中所需的化学试剂和预期的锂补充剂量 , , 。剂量不足会导致修复不完全，而过量剂量会导致正极表面产生残余碱，从而降低修复性能 , 。不幸的是，SOH 的检索需要侵入性的材料表征 , 和冗长的容量校准测试，非侵入性、快速和可持续的 SOH 获取仍然是一个突出的挑战。 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 为了确保一致的 SOH 信息，电动汽车电池通过云平台 和电池护照 进行监控并记录运行数据。欧洲议会于 2023 年 6 月 14 日通过了《电池指令》，以确保报废电池在使用寿命结束时能够再利用、翻新或回收 。然而，所需的监控和记录程序仅在电动汽车服务阶段可用，报废电池不再连接到车载监控单元。因此，检索现场可用的 SOH 数据具有挑战性。寿命数据完整性仍然是一个主要挑战，要求 SOH 估算仅使用现场数据，而不是历史数据或在可控条件下 , , 。一种解决方案是在报废电池收集场进行容量校准测试，即 SOC 整流，这很简单，但需要难以承受的测试时间和额外的电力成本。混合脉冲功率特性测试是另一种通过动态脉冲注入进行 SOH 估算的方法，但完整的测试序列需要超过 12 小时。Tao 等人利用短脉冲对退役电池的 SOH 进行估算，假设进行了 5% SOC 的整流，这几乎与随机退役 SOC 条件不兼容 。最近在基于传感器的测量方面取得了进展，包括 X 射线成像 、电化学阻抗 , 、光纤传感 , 、声学传感 , 、部分充电 , 和脉冲注入 , 。基于传感器的技术由于侵入性而处于实验室阶段，而脉冲注入具有在没有物理损伤的情况下解开电池退化特性的优点，同时比部分充电和基于电化学阻抗的方法更快 , , , , , 。然而，脉冲注入是一种数据密集型方法，只有在物理测量数据包含模型部署阶段的退役条件这一理想假设下才可行，这被称为机器学习领域中常见的领域转移挑战。尽管在迁移学习和领域自适应方法方面取得了进展 , , ，但挑战依然存在，因为对齐的目标领域在部署时仍然需要先验信息，而且现有的学习方法很难针对随机退役条件进行更新 。一种替代方法是在未探索的退役条件下扩展数据测试范围，以减轻数据稀缺性和异质性，但这可能导致成本增加。Wang 等人提出了一种温度挖掘方法，用于插值热化学过程中不同中间态的反应动力学偏好，从而可以在最小的热化学实验规模和成本下构建广泛的训练数据库，作为机器学习模型训练的数据增强 。此外，生成学习还展示了通过部分循环曲线的增强数据来估算 SOH 的可能性，从而节省了所需的物理测试数据 , 。然而，电池再利用和回收利用领域的背景数据稀缺性和异质性更为复杂，因为正极材料类型、物理形态、容量设计和历史用法的混合，限制了将特定退化条件知识集成到机器学习模型的潜力。因此，考虑退役条件与脉冲电压响应之间依赖关系进行数据生成是合理的，这不会同时带来冗长的容量校准时间和额外的物理实验，从而提高了 SOH 估算性能。 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 在本研究中，我们通过使用注意力变分自编码器在节省物理测量时间和成本的情况下生成退役电池的 SOH 估算（即退役电池预处理）的脉冲电压响应数据。图   说明了通用预处理步骤、生成模型训练和实际模型部署步骤的高级流程。研究思路是利用生成学习探索已测数据，以在连续退役条件下（即退役电池收集阶段的 SOC 分布）探索脉冲电压响应。下游 SOH 估算无需物理测量的脉冲响应数据即可实现，从而节省了否则需要通过整流 SOC 至预期水平所需的预处理电力成本和碳排放。与安培小时积分法和机器学习脉冲注入相比，生成学习在生成速度和估算精度方面表现更优。通过生成的数据，一个简单的回归器在数据库中未见或无法访问的 SOC 退役条件下，以低误差成功估算了 SOH，这是一个具有挑战性的分布外 (OOD) 问题。通过学习 SOC 条件和由快速脉冲引起的电压响应之间的遗传物理模式，解决了 OOD 问题。我们通过 2700 个物理测量样本验证了我们方法的通用性，这些样本涵盖了 3 种正极材料类型、3 种物理形态、4 种容量设计和 4 种历史用法（1 个实验室加速老化、1 个纯电动汽车驾驶和 2 个混合动力汽车驾驶）。生成学习通过将退役条件的先验知识集成到模型参数的潜在空间缩放中，适用于插值和外插，从而节省了测量时间、电力成本和随之而来的碳排放，同时不影响 SOH 估算精度。对 2030 年全球电池退役的保守全球案例研究，凸显了在火法冶金、湿法冶金和直接回收利用情况下进行快速可持续 SOH 估算的重要性。通过技术经济分析，到 2030 年，生成学习辅助的 SOH 估算有望节省 49 亿美元的电力成本和 358 亿千克的二氧化碳排放。我们讨论了模型的可解释性、回收预处理的意义以及与机器学习集成用于智能回收预处理的未来更广泛的方面。 1    退役电池预处理步骤包括：SOC 整流、物理测量、用于 SOH 诊断的机器学习以及再利用或回收利用前的二次寿命决策过程。SOC 整流是指使用传统的恒流恒压 (CCCV) 方法将退役电池的 SOC 值调整到所需水平。   用于脉冲电压响应数据生成的注意力变分自编码器示意图。   数据生成模型在 SOH 估算中的实际应用不需要额外的 SOC 整流。训练好的机器学习模型由生成数据监督，并在部署阶段接收即时脉冲电压响应。   通过节省 2030 年全球电池退役场景下的 SOC 整流成本，我们生成学习方法在经济和环境效益以及快速生成速度方面。 （原文为“a”）。 a b c d 结果 数据集获取 数据稀缺性和异质性是数据驱动电池诊断和预测的主要挑战，特别是对于退役电池。我们收集了来自 270 个物理退役电池的 2700 个样本，涵盖了广泛的 SOC 水平，即从 5% 到 50%，步长为 5%。在图   中，数据集涵盖了 3 种流行的正极材料类型，包括 119 个物理收集的 NMC（镍锰钴氧化物）、56 个 LFP（磷酸铁锂）和 95 个 LMO（锰酸锂）退役电池，涵盖了 3 种物理形态（圆柱形、袋式、棱柱形）和 4 种历史使用模式（1 个实验室加速测试、3 个 EV 用途，包括 1 个纯电动动力总成模式和 2 个混合动力动力总成模式）。我们强调，包含高度异质的测试样本使我们的数据集成为迄今为止最大的用于退役电池 SOH 估算的快速脉冲数据集，有助于模型超越物理测量数据集的通用性。 2a    退役电池分布的桑基图，包括正极材料类型、物理形态、容量设计和历史用法。   脉冲电流以及随后的电池电压响应，其中特征从转折点提取，即电压响应曲线的二阶导数为零的点。提取了从 U1 到 U21 的 21 个特征点。原始数据的记录频率为 100 Hz。C 率每次脉冲之间的休息时间为 25 秒。请注意，当进行 1 小时的充电（放电）时，C 代表充电（放电）速率。环境温度控制在 25 °C。   2.1 Ah 和 21 Ah 退役电池的健康状态 (SOH) 分布（高斯拟合）以作说明。其他电池类型的 SOH 分布，请参阅补充图  。   测量脉冲电压响应与容量校准测试校准的 SOH 之间的关系，在不同的荷电状态 (SOC) 条件下。第一个特征维度 U1 被说明。   不同电池退役 SOC 分布下的插值和外插数据生成案例说明。详细测试设置见   和  ，请注意 C 率设置在所有正极材料类型之间是相同的。源数据作为源数据文件提供。 a b c 1 d e 补充说明 1 2 与常规的恒流恒压 (CCCV) 测试相比，脉冲测试不会造成冗长的测试时间和对退役电池造成额外损坏。因此，我们将 CCCV 结果用作 SOH 基准容量值。脉冲测试数据用作生成学习模型的训练数据。即使电池正极材料类型不同，我们也执行了标准化且易于访问的特征工程，确保了实际使用的兼容性。图   演示了脉冲电流注入后的特征提取。CCCV 和脉冲注入的实验设置可在补充说明   中找到。对于前五个注入脉冲，将电压响应的二阶导数为零的点（即转折点）记录为特征，得到 21 维特征。尽管脉冲时间为 5 秒级别，我们还对脉冲宽度进行了敏感性测量，以验证脉冲的鲁棒性并进一步缩短测试时间，范围从 30 毫秒到 5 秒。 2b 1 我们考虑了实验室测试（补充说明  ）中的加速老化和真实的 EV 驾驶老化，尽管由于数据隐私限制，对具体的驾驶情况不予考虑。在图   中，说明了加速老化电池（NMC，2.1 Ah）和纯电动汽车驾驶老化电池（NMC，21 Ah）的 SOH 分布。请注意，SOH 值在 0.6 到 1 的广泛 SOH 区域是互补的，收集的数据代表了电池退役场景，也包括了极端早期退役的情况。其他收集电池（LMO，10 Ah，和 LFP 35 Ah）的 SOH 分布涵盖了广泛的 SOH 分布，请参阅补充图  。脉冲测试在不同的 SOC 水平下重复进行，范围从 5% 到 50%，以模拟随机退役电池收集的情况。测试的 SOC 区域基于退役电池要么显示低 SOC，要么需要强制放电以满足仓库安全存储要求的假设，因此 SOC 上限设置为 50%。在图   中，说明了从加速老化电池（NMC，2.1 Ah）和 EV 驾驶老化电池（NMC，21 Ah）提取的特征的第一个维度。尽管容量设计和历史用法不同，脉冲电压响应表现出一致的退化模式，其他退役电池的其他特征维度也是如此，请参阅补充图  – 。然而，退役电池的 SOC 分布是连续的，因此无法通过物理测量来穷尽。我们不扩展数据测试范围，而是利用已测试的脉冲电压响应数据来生成更广泛的 SOC 条件下的多样化数据。在图   中，说明了两种生成场景，即插值和外插，分别介绍了单位整流节省、电力节省、二氧化碳排放减少及其计算方法，请参阅补充表  – 。 2 2c 1 2d 2 5 2e 1 3 脉冲电压响应数据生成 我们首先考虑使用已测量的脉冲电压响应数据来重建它们本身，而不是直接生成新的数据样本。重建意味着测量数据首先被压缩到一个潜在变量空间，同时保持从原始统计分布中学习到的结构（补充图  ），然后解压缩到原始维度。在本研究中，重建等同于监督编码器神经网络模型和解码器神经网络模型的训练阶段，如图   所示。核心思想是通过交叉注意力机制来平衡有限测量数据的利用和使用潜在依赖性（连接退役条件和脉冲电压响应数据）来探索扩展数据空间，参见“方法”部分。然后，将测量数据与条件信息融合后输入到编码器神经网络，获得包含退役条件的潜在变量。通过训练解码器神经网络模型并重建数据样本，也可以由前馈退役条件指导，对压缩的潜在变量进行解压缩。解码器神经网络的另一个输入仅仅是随机噪声，服从高斯分布（补充图  ），这不会带来物理实验测量，否则会涉及额外的测试时间、能耗甚至安全隐患。 6 1b 7 图   显示了在选定的 SOC 值（35% 和 50%）下第一特征维度 U1 的数据重建结果，平均绝对百分比误差 (MAPE) 低于 1%，表明模型学习了脉冲电压响应数据和 SOC 条件之间的依赖关系。这种依赖关系在从 0.6 到 0.95 的广泛 SOH 范围内具有通用性。对于其他特征维度，数据重建结果仍然令人满意，MAPE 低于 1%，见图  。其他类型退役电池（NMC，21 Ah，LMO，10 Ah 和 LFP，35 Ah）的重建结果见补充图  – ，证明了模型的通用性和灵活性。需要注意的是，较低的 SOC 区域表现出相对较高的重建 MAPE，尽管仍低于 1%，这可以通过低 SOC 区域极化响应的敏感性来解释。因此，建议在中等 SOC 区域进行脉冲注入，以可靠地表示电池退化。然而，正如我们强调的随机退役条件具有不同的 SOC，固定 SOC 的脉冲注入需要大量的整流时间和能量 3a 3b 8 10

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