Grafen yutug'i uchun EV batareyalarini uzoqroq qilish va ko'proq energiya saqlash mumkin

```html Mualliflar: In Hyuk Son Jong Hwan Park Soonchul Kwon Seongyong Park Mark H. Rümmeli Alicja Bachmatiuk Hyun Jae Song Junhwan Ku Jang Wook Choi Jae-man Choi Seok-Gwang Doo Hyuk Chang Abstrakt Silikon, o'zining tengsiz tortishish sig'imi tufayli keyingi avlod lityum-ionli batareya anodlari uchun faol material sifatida sezilarli e'tiborga sazovor bo'lmoqda. Biroq, zaryad-zaryadsizlanish tsikllari davomida silikonning katta hajmiy o'zgarishi uning hajmiy energiya zichligi va tsikl hayotiga bo'lgan raqobatbardoshligini susaytiradi. Bu yerda biz silikon karbid hosil bo'lmasdan, silikon nanozarralari ustida to'g'ridan-to'g'ri grafen o'sishini xabar qilamiz. Silikon yuzasiga mahkamlangan grafen qatlamlari qo'shni grafen qatlamlari orasidagi surilish jarayoni orqali silikonning hajmiy kengayishini moslashtiradi. Tijoriy lityum kobalt oksidi katodi bilan juftlanganda, silikon karbidsiz grafen qoplamasi to'liq xujayraning mos ravishda 972 va 700 Vt·soat/l hajmiy energiya zichligiga erishishiga imkon beradi. Birinchi va 200-tsiklda, bu joriy tijoriy lityum-ionli batareyalarga nisbatan 1,8 va 1,5 barobar yuqori. Ushbu kuzatuv grafinning ikki o'lchovli qatlamli tuzilishi va uning silikon bilan silikon karbid hosil qilmay integratsiyasi silikon anodlarini tijoriy jihatdan maqbul texnologiyaga olib borishda prototip sifatida xizmat qilishini ko'rsatadi. Kirish Silikonning (Si) nazariy tortishish sig'imi deyarli 4000 mA·soat/g ga etadi. Ushbu tengsiz qiymat batareya hamjamiyatini ko'p tadqiqotlar qilishga undadi, chunki yuqori tortishish sig'imi lityum-ionli batareyalar (LIB) ning energiya zichligini sezilarli darajada oshirishga imkon beradi va shu bilan elektr transport vositalari kabi kelajakdagi LIB ilovalarini haqiqatga aylantiradi [1, 2, 3, 4, 5]. O'tgan o'n yillikda, Si ning katta hajmiy o'zgarishidan kelib chiqqan doimiy sig'imning pasayish muammolarini hal qilish uchun turli xil ilg'or elektrod tuzilmalari [6-16] va bog'lovchi dizaynlari [17-19] ishlab chiqildi, bu esa minglab tsikllar davomida sezilarli darajada yaxshilangan tsikllanish ko'rsatkichlariga olib keldi [11]. Murakkab tortishish qiymatiga va tsikl hayotida sezilarli taraqqiyotga qaramay, hozirgi kungacha namoyish etilgan ko'pchilik Si anodlari asosan tortishish sig'imiga qaratilgan, ammo ularning hajmiy sig'imida shunga o'xshash va'da bermagan, chunki mavjud elektrod dizaynlari Si ning hajmiy kengayishini moslashtirish uchun oldindan belgilangan bo'sh joyga tayanadi. Biroq, ko'pgina LIB ilovalarida, shu jumladan portativ elektronika, batareya ko'rsatkichlarini aniqlashda hajmiy energiya zichligi muhim parametrdir. Nisbatan past tsikl hayoti bilan bir qatorda, zaif hajmiy energiya zichligi hozirda Si anodlarini tijoriy xujayralarda joriy qilishda asosiy to'siqdir. Ushbu muhim talabni qondirish uchun, Si anod texnologiyasi elektrod hajmini minimallashtirish bilan birga barqaror tsikllanish ko'rsatkichlarini ta'minlaydigan boshqa elektrod dizaynlari bilan qayta ko'rib chiqilishi kerak. Hozirda turli xil Si morfologiyalari va ularning boshqa o'tkazuvchan materiallar bilan kompozitsiyalari mavjud bo'lsa-da, yuqori standart sifat nazoratini talab qiladigan haqiqiy ishlab chiqarish uchun zudlik bilan yechim topish uchun, faol Si komponentlarining oson va keng ko'lamli sintezi muhimdir. Amaliy qo'llash nuqtai nazaridan, ko'plab maqbul nomzodlar orasida, oddiy va samarali o'tkazuvchan sirt qoplamasiga ega tijoriy Si nanozarralarini (NP) ishlatish juda istiqbolli bo'ladi. Amorf uglerod (AC) ni o'z ichiga olgan turli xil o'tkazuvchan materiallar Si NP anodlari uchun qoplama materiallari sifatida tekshirilgan [8, 20, 21]. Biroq, ularning aksariyati barqaror uzoq muddatli tsikllanish ko'rsatkichlarini taqdim eta olmaydi, chunki qo'llanilgan qoplama materiallari Si ning hajmiy kengayishini moslashtira olmaydi va natijada takroriy tsikllar davomida yoriladi. Oldingi o'tkazuvchan qoplamalarning cheklovlarini bartaraf etish va sezilarli darajada yuqori hajmiy energiya zichligi bilan yaxshi tsikllanish ko'rsatkichlariga erishish uchun, ushbu tadqiqotda biz Si yuzasida to'g'ridan-to'g'ri o'stirilgan ko'p qavatli grafenni qoplama materiali sifatida qabul qilamiz. Grafinning ikki o'lchovli (2D) qatlamli xarakteri Si anodlarining noyob va samarali ishlashini ta'minlaydi, chunki ko'p qavatli grafen oldindan tayyorlangan elektrod ichida bo'sh joyni ta'minlash zaruratisiz qo'shni qatlamlar orasidagi surilish orqali Si hajmining kengayishini moslashtira oladi. Shuningdek, grafen bilan qoplangan Si NP pellet 1000 ppm dan kam grafen tarkibi orqali 12,8 S·sm−1 o'tkazuvchanlikni yuqori perkolyatsiya tarmog'i orqali namoyish etadi. Buning uchun, biz kimyoviy bug 'to'planish (CVD) jarayonini, yumshoq oksidlovchidan foydalangan holda, SiC hosil bo'lmasdan Si yuzasida grafenni to'g'ridan-to'g'ri o'stirish muammosini yengib chiqdik. SiC anod operatsiyalari uchun halokatli, chunki SiC elektr izolyatori bo'lib, yomon nuqson xususiyatlariga ega. Bundan tashqari, SiC Li ionlari bilan reaksiyaga kirishishda passivdir va natijada Li ionining Si fazasiga kirib borishini to'sib qo'yadi. Grafen qatlamlari orasidagi surilish jarayoni va yaxshilangan o'tkazuvchanlik yordamida, grafen bilan qoplangan Si NP lar 2500 mA·soat/sm³ hajmiy sig'imga erishdi (tijoriy grafitning 550 mA·soat/sm³ ga nisbatan), bu hozirgi kungacha LIB anodlari uchun xabar qilingan eng yuqori qiymat bo'lib, ajoyib tsikllanish va tezlik ko'rsatkichlarini namoyish etadi. Natijalar SiC-siz grafenni Si ustida o'stirish CVD jarayoni orqali Si ustida yuqori sifatli grafenni to'g'ridan-to'g'ri o'stirish qiyin bo'lib chiqdi [22], chunki odatdagi grafen sintez sharoitlari kamaytiruvchi atmosferani talab qiladi, bu esa Si yuzasidagi tabiiy Si oksid qatlamini olib tashlashga moyil, so'ngra Si va ajralgan uglerod oldingi moddalari o'rtasida SiC hosil qilish reaksiyasini boshlaydi [23]. Metanni (CH4) H2 bilan aralashtirilgan uglerod oldingi moddasi sifatida ishlatishdagi dastlabki yondashuvimiz haqiqatan ham Si NP larida grafen o'sishiga erisha olmadi (Qo'shimcha rasmi 1), natijada faqat β-SiC hosil bo'ldi (Qo'shimcha rasmi 2). Bu cheklovni yengish uchun biz CVD jarayoniga yumshoq oksidlovchi bo'lgan karbonat angidridni (CO2) CH4 bilan birga kiritdik (manbalar [24, 25]). CO2 ning kiritilishi SiC hosil bo'lishining oldini olishga va shuningdek, sirtda yaxshi ma'lum grafen o'sishiga nisbatan o'sish haroratini pasaytirishga imkon beradi [23]. Bizning tajribamizda, 900 °C haroratda, grafen o'sishi to'liqsiz yoki bir xil emas edi (Qo'shimcha rasmi 3), shu bilan birga 1100 °C haroratda o'sishi Si yuzasida juda qalin oksid qatlamlarini hosil qildi, bu Li ionining samarali kirib borishi uchun juda qalin edi (Qo'shimcha rasmi 4). 1000 °C oraliq haroratda, 2–10 qavatli grafen hosil bo'ldi, bu esa transmissiv elektron mikroskop (TEM) tasvirlarida ko'rsatilgan (1a, b-rasmlar), bu esa qatlamlar orasidagi masofa taxminan 3,4 Å ga yaqin ekanligini va grafen qatlamlarining qatlamli tuzilishini aniq ko'rsatadi (1b-rasm, kichik surat). Yaqinroq tekshirish shuni ko'rsatadiki, individual qatlamlar Si nanozarralari yuzasiga o'zlarining uchlarida (1c-rasmdagi qizil strelkalar) mahkamlangan va Si yuzasiga parallel ravishda yotadi. Ushbu yaxshi tekislangan grafen qatlamlari litilash jarayonida qatlamli yig'ilish tuzilishini saqlab qolishi mumkin (1d-rasm), shu bilan Si ning hajmiy kengayishini moslashtirish uchun oqlangan vositani ta'minlaydi. Grafen o'sishi Si dioksidi (SiO2) yuzalarida CH4 va H2 dan foydalangan holda sinab ko'rilgan (manbalar [26, 27]). Biroq, bu jarayonlarda grafen o'sishi juda samarasiz edi yoki SiC hosil bo'lishidan qocholmadi. Samarasizlik SiO2 yuzasidagi etarli katalitik joylar yo'qligi bilan bog'liq. Buning aksincha, bizning jarayonimizda CO2 qo'shilishi SiOₓ ning ba'zi nuqsonlari ko'rinishidagi ko'proq katalitik joylarni hosil qiladi. ( ) Gr–Si NP ning past kattalashtirilgan TEM tasviri. ( ) dagi qizil quti bo'yicha shu Gr–Si NP uchun yuqori kattalashtirilgan TEM tasviri. (Kichik suratlar) Ikki qizil qutidan olingan chiziqli profillar grafen qatlamlari orasidagi masofa taxminan 3,4 Å ekanligini ko'rsatadi, bu van der Waals ta'siri asosida odatiy grafen qatlamlarinikiga mos keladi. ( ) Individual grafen qatlamlari o'sadigan joylarni (qizil strelkalar) ko'rsatadigan yuqori kattalashtirilgan TEM tasviri. ( ) Grafen qoplamasi qatlamlarining Si kengayishini buferlash imkonini beradigan surilish jarayonini ko'rsatadigan sxematik tasvir. a b a c d SiC-siz grafen o'sishi ham katta hajmdagi, ham bitta zarracha miqyosidagi tahlillar bilan tasdiqlandi. Si 2p diapazonidagi rentgen fotoelektron spektroskopiya profillari (2a-rasm) hamda rentgen diffraktsiyasi (XRD) spektrlari (Qo'shimcha rasmi 2) grafen bilan qoplangan Si (Gr–Si), AC bilan qoplangan Si (AC–Si) va asl Si uchun SiC ga mos keladigan cho'qqilarni ko'rsatmaydi, bu esa CH4 va H2 dan foydalangan holda CO2 siz usulda sintez qilingan nazorat (SiC–Si) namunasi bilan farq qiladi. Boshqa tomondan, yuqori burchakli annular qorong'i maydonni ishlatgan holda skanerlash TEM tasviri Si NP ning yorqinroq yadrosi va nisbatan qorong'roq yupqa qobig'i bilan yadro-qobiq tuzilishiga ega ekanligini ko'rsatdi, bu esa Si yadrosi va oksid qoplamasiga to'g'ri keladi (2b-rasm). Zarracha bo'ylab ko'p nuqtalarda olingan elektron energiyasi yo'qotish spektroskopiyasi (EELS) spektrlari (2c-rasm) SiC hosil bo'lishini aks ettiruvchi hech qanday signallarni ko'rsatmadi [28], bu joriy o'sish jarayonida SiC-siz o'sishni tasdiqlaydi. Shuningdek, 108 eV dagi SiO2 signallari markazdagi boshqa nuqtalarga qaraganda 1 va 2 nuqtalarda kuchliroq aniqlandi, bu SiO2 yuzasi grafen o'sishi uchun katalitik joylar sifatida xizmat qilishini bildiradi. SiO2 sirt qatlamlarining doimiy mavjudligi XRD (Qo'shimcha rasmi 2) va EELS (2b, c-rasmlar) xarakteristikasi bilan ham tasdiqlangan. ( ) Gr–Si, SiC–Si, AC–Si va asl Si uchun Si 2p diapazonidagi rentgen fotoelektron spektroskopiya spektrlari. ( ) Gr–Si NP ning skanerlash TEM tasviri. ( ) da ko'rsatilgan nuqtalar uchun EELS spektrlari. a b c b In situ TEM tahlili Endi biz Gr–Si dan LIB larda anod materiali sifatida foydalanishga o'tamiz. Gr–Si NP larining (1000 ppm grafen) litilash jarayoni in situ TEM tahlili yordamida ularning hajmiy kengayishi davomida real vaqtda kuzatildi [29-32]. Haqiqiy tajribada, ba'zi Gr–Si zarrachalari oltin (Au) bilan mahkamlangan elektrod ustiga qo'yildi. Ikkinchi, ammo harakatlanuvchi elektrod Li/LiO2 uchi bilan Gr–Si NP lariga tegib turishi uchun joylashtirildi, ularni litilash uchun (3a-rasm). Ikkinchi elektrod bilan aloqa o'rnatilgandan so'ng, zarrachalar shishishni boshladilar (3b-rasm). Ushbu jarayonning batafsilroq tafsilotlarini Qo'shimcha rasmi 5 va Qo'shimcha filmlar 1-3 da ko'rish mumkin. Kengayotgan tuzilmalarning ikki turi kuzatildi, ya'ni nuqsonsiz zarrachalar va nuqsonli zarrachalar, ular 3b, c-rasmlarida ta'kidlangan. Grafen zarrachani to'liq qoplagan va aniq nuqsonlari bo'lmagan hollarda (3d-rasm), diametri taxminan 30% (220% hajmiy kengayish) ga oshdi. Litilash oxirida, grafen qatlamlarining qatlamlar orasidagi masofa Li interkalatsiyasini aks ettiruvchi 3,8 Å ga oshdi [33], va grafit qoplamasining qatlamli xarakteristikasi NP atrofida saqlandi (3d-rasm), bu 3c-rasmdagi sxemada ko'rsatilganidek surilish jarayonini bildiradi. Nuqsonli mintaqa mavjud bo'lgan hollarda (3a-rasmdagi yashil doira), kengayish natijasida ichki zarracha parchalangan va nuqson orqali yorilgan (3e-rasm). Kuzatilgan aniq yorilish xatti-harakatlari zarracha hajmidan kelib chiqishi dargumon, chunki yorilganidan kattaroq qoplangan zarracha (3-rasmdagi) yorilmagan (Qo'shimcha rasmi 5 dagi 0 va 40 soniyada ko'rsatilgan zarrachalar). Shuningdek, yaqinda o'tkazilgan kuzatuv [34] shuni ko'rsatadiki, agar qoplanmagan bo'lsa, hatto kichikroq Si zarrachalari (<50 nm) ham zarrachalar ichidagi Li kontsentratsiyasi gradienti tufayli yorilishi mumkin, bu sezilarli stressni yaratadi. Aslida, Si zarrachalarining yorilishining kritik hajmi holatga bog'liq va hajmiy kengayish davomida hosil bo'lgan stressni qanchalik samarali ravishda chiqarilishi bilan bog'liq. Kritik hajmi 200 nm dan ortiqgacha (manba [35]) kengayishi mumkin. ( ) Au simi yuzasiga va ikkinchi Li/LiO2 elektrodiga biriktirilgan Gr–Si NP. ( ) Shu Gr–Si NP lar litilashdan keyin. ( ) Nuqsonsiz va nuqsonli grafen qoplamasi uchun litilashgan Gr–Si NP ning sxematik xulosasi. ( , ) ( ) nuqsonsiz zarracha ( va dagi qizil chiziq bilan doiraga olingan) va ( ) nuqsonli zarracha ( va dagi ko'k chiziq bilan doiraga olingan) uchun yaqin TEM tasvirlari. Ikkala holdagi EELS spektrlari litilashni tasdiqlaydi. Ikkala holdagi qizil qutilardan olingan chiziqli profillar litilashni aks ettiruvchi taxminan 3,8 Å qatlamlar orasidagi masofaning oshganligini ko'rsatadi. a b c d e d a b e a b Litilash paytida mahalliy EELS tahlili Si ning litilashini ikkala holatda ham 55 eV yaqinidagi xiralashgan Li K-chegarasi, shuningdek 100 eV dagi Si L-chegarasi orqali tasdiqlaydi (3d, e-rasmlar; manba [36]). 3d-rasmdagi grafen yuzasida ko'rsatilgan qatlam Li/Li2O qoldig'iga to'g'ri keladi. Asosan, grafen qatlamlari ularning Si yuzasidagi kimyoviy bog'langan ildizlari orqali Si bilan integratsiyani saqlaydi va shu bilan birga, surilish jarayoni kam qavatli grafen qoplamasiga Si ning hajmiy kengayishini moslashtirishga imkon beradi. Almashtirilgan in situ TEM tajribasida Gr–Si LIB elektrodida, birinchi litilashdan keyin o'rtacha grafen qatlamlari soni 9,4 dan 5,6 qavatgacha kamayganligi kuzatildi (Qo'shimcha rasmi 6), bu qatlamlar orasidagi surilish jarayonini yana bir bor tasdiqlaydi. Grafen qoplamasi va qatlamlar orasidagi surilish jarayoni Si zarrachasining yaxlitligini hajmiy kengayish davomida saqlashga yordam beradigan siqish kuchini beradi. Biroq, bu siqish mexanizmi Li diffuziyasiga ta'sir qilmaydi, chunki elektrokimyoviy o'lchovlarda yaxshi o'ziga xos sig'imlar olingan. Shuningdek, shuni ta'kidlash kerakki, zarrachalar hajmining kengayishi, ikkinchi elektrod bilan aloqa nuqtasi juda lokal bo'lishiga qaramay, umumiy olganda barcha radial yo'nalishlarda bir xil bo'lgan. Bu grafen qatlamlarining Si yadrosiga bir xil Li ionining kirib borish tendentsiyasini ta'kidlaydi (3a, b-rasmlaridagi qizil va to'q sariq nuqtali chiziqlarga qarang). In situ tahlili shuningdek, grafen qatlamlari orqali Li diffuziyasi juda tez ekanligini ko'rsatadi, bu oldingi tadqiqotlarga mos keladi [30, 37]. Shuningdek, kuzatilgan siqish effekti asosan grafen qoplama qatlamlaridan kelib chiqadi, na sirt tabiiy oksid qatlamlaridan, chunki sirt oksid qatlamlari Li ion diffuziyasiga sezilarli ta'sir ko'rsatish uchun juda yupqa. Faqat Si ichi bo'sh tuzilmalarga ega bo'lganida [7, 11] yoki oksid qatlamlari juda qalin bo'lganida [38] sirt oksid qatlamlariga asoslangan siqish effekti kuzatilgan. O'tkazuvchanlik va elektrokimyoviy o'lchovlar Grafen o'sishi bilan, faol material yig'indisining o'tkazuvchanligi sezilarli darajada oshadi. Kukun shaklida pelletlanganida, asl Si juda past o'tkazuvchanlikni (<10−7 S·sm−1) namoyish etdi, shu bilan birga, hatto 1000 ppm grafen qo'shilishi o'tkazuvchanlikni 12,8 S·sm−1 ga sezilarli darajada oshirdi (4a-rasm). Bu yaxshilanish grafen qoplama qatlamlarining mukammal perkolyatsiya xulq-atvori bilan bog'liq, shu tarzda 2D grafen va uning yaxshi tekislangan qatlamli yig'ilishi yaxshi bog'langan o'tkazuvchan tarmog'ni targ'ib qiladi (Qo'shimcha rasmi 7), shuningdek, oldingi grafen-polimer kompozitsiyalariga mos keladi [39]. 5000 ppm grafen tarkibi uchun o'tkazuvchanlik 38,3 S·sm−1 ga oshdi. ( ) Turli uglerod tarkibidagi Gr–Si, AC–Si va Super P–Si ning pellet o'tkazuvchanligi. ( ) Birinchi litilash-delithilash profillari. 5000 ppm-Gr–Si, 1000 ppm-Gr–Si, 2000 ppm-AC–Si va asl Si (Super P 1000 ppm) elektrod qalinliklari mos ravishda 4,5, 5,0, 8,3 va 12,3 mkm. ( ) Shu to'rtta namuna uchun litilash (to'ldirilgan doira) va delithilash (bo'sh doira) sig'imining saqlanishi. Potentsial 0,5C da 0,01 dan 1,5 V gacha bo'lgan kuchlanish oynasida surildi. ( ) Yuqoridan ko'rinishi SEM tasvirlari: 5000 ppm-Gr–Si elektrod (chapda) 200 tsikldan oldin va (o'rtada) keyin va (o'ngda) 200 tsikldan keyin 2000 ppm-AC–Si elektrod. ( ) 200 tsikldan keyin 5000 ppm-Gr–Si ning yuqori kattalashtirilgan TEM tasviri, past kattalashtirilgan TEM tasviridagi (yuqori kichik surat) qizil qutidan olingan. O'rta kichik surat: tanlangan joy elektron diffraktsiyasi tsikldan keyin Si ning amorf tabiatini ko'rsatadi. Pastki kichik surat: qizil qutidagi grafen qatlamlaridan olingan chiziqli profil, 3,8 Å qatlamlar orasidagi masofani ko'rsatadi. ( ) 5000 ppm-Gr–Si ning turli boshlang'ich areal sig'imlari (3,0, 2,0 va 1,0 mA·soat·sm−2) bilan tezlik qobiliyati. a b c d e f Gr–Si NP larining elektrokimyoviy ko'rsatkichlari Li metalli hisoblagich/referans elektrod vazifasini bajargan holda tanga tipli yarim-xujayralarni tayyorlash orqali tekshirildi. Qiyoslash uchun, turli grafen tarkibiga ega Gr–Si dan tashqari, AC–Si va asl Si ham tekshirildi. Grafen tarkibi o'sish vaqtida nazorat qilindi, o'sish harorati esa 1000 °C ga o'rnatildi. Barcha namunalar birinchi tsiklda (0,05C, 1C=2000 mA·g−1, 0,01–1,5 V Li/Li+ ga nisbatan) mos ravishda 0,1 va 0,4 V kuchlanishlarda xarakterli litilash va delithilash platolarini namoyish etdi (4b-rasm). 5000 ppm-Gr–Si, 1000 ppm-Gr–Si, 2000 ppm-AC–Si va asl Si mos ravishda 2820/2340, 2341/1629, 3143/1160 va 3632/741 mA·soat·g−1 litilash/delithilash sig'imlarini namoyish etdi, bu Si va qoplangan grafenni hisobga olgan holda, boshlang'ich Coulomb samaradorligi (CE) 83%, 69%, 37% va 20% ga teng. AC–Si ning past qaytariladigan sig'imi va boshlang'ich CElari AC qatlamlarining Li ionlarini ushlab turadigan nuqsonlari bilan bog'liq. Grafen qoplamasi tsikllanish ko'rsatkichlarida katta farqni yaratadi (4c-rasm va Qo'shimcha rasmi 8). Namunalarni adolatli taqqoslash uchun, biz avval areal sig'imni 1 mA·soat·sm−2 ga o'rnatdik. Ushbu cheklov ostida, hatto dastlabki tsikllarda ham 2000 ppm-AC–Si va asl Si ning sig'im yo'qolishi sezilarli bo'ldi, bu esa oddiy AC qoplamasi umuman ishlamasligini ko'rsatadi. Ikki Gr–Si namunasi orasida, 5000 ppm-Gr–Si 1000 ppm-Gr–Si dan yaxshiroq ko'rsatkichni namoyish etdi (200 tsikldan keyin 85% va 70% saqlash), bu areal sig'imga qarab grafen tarkibi muhimligini ko'rsatadi. 1000 ppm-Gr–Si ning past saqlash darajasi, shu grafik tarkibga asoslangan in situ TEM tekshiruvimizda kuzatilgan ba'zi nuqsonlarning paydo bo'lishi bilan tushuntirilishi mumkin (3e-rasm). 5000 ppm grafen namunasi uchun, sinov hatto 6 mA·soat·sm−2 gacha bo'lgan yuqori areal sig'imlarga ham kengaytirildi (Qo'shimcha rasmi 8b). 1 mA·soat·sm−2, 3 mA·soat·sm−2 va 6 mA·soat·sm−2 areal sig'imlari uchun, 100 tsikldan keyin sig'im saqlanishi mos ravishda 96%, 91% va 43% ni tashkil etdi. Ushbu namunalar shuningdek, 100 tsikldan keyin 99,6%, 99,3% va 99,4% yaxshi CE ni taqdim etdi. Si NP larning strukturali yaxlitligiga konformal grafen qoplamasining ta'siri, 200 tsikldan keyin post-mortem skanerlash elektron mikroskop (SEM) va TEM tasvirlari bilan yoritilgan. Hatto 200 tsikldan keyin ham, 5000 ppm-Gr–Si ning SEM tasviri aniq zarracha chegaralari bilan individual NP larni ko'rsatdi (4d-rasm). Buning aksincha, 2000 ppm-AC–Si ning SEM tasviri qattiq elektrolit interfeysi (SEI) qatlamlari o'sib chiqqanligini va individual NP larni ko'mib tashlaganini ko'rsatdi, bu SEI qatlamlarining barqarorligida grafen qoplamasining ahamiyatini ko'rsatadi. 5000 ppm-Gr–Si ning TEM tahlillari (4e-rasm va Qo'shimcha rasmlar 9-11) grafen qoplamasining saqlangan individual qatlamlarini ko'rsatdi, bu Si NP lari bilan takroriy katta hajmiy o'zgarish davomida surilish jarayoni orqali ularning mustahkam integratsiyasini yana bir bor tasdiqlaydi. Bundan tashqari, 5000 ppm-Gr–Si ning film qalinligi birinchi tsikldan keyin 51,3% ga (15,0→22,7 mkm) oshdi, bu esa hatto yarim areal maxsus sig'imga ega bo'lgan 5000 ppm-Super P-asl Si (77,4%, 10,2→18,1 mkm) dan sezilarli darajada kamroqdir. Birinchi delithilashdan keyingi (Qo'shimcha rasmi 10