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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou 초록 폐배터리의 빠르고 정확한 상태(SOH) 추정은 재사용 및 재활용을 위한 중요한 사전 처리입니다. 그러나 데이터 기반 방법은 무작위 SOH 및 충전 상태(SOC) 폐기 조건에서 철저한 데이터 큐레이션이 필요합니다. 여기서 우리는 생성 학습 보조 SOH 추정이 3가지 양극재 유형, 3가지 물리적 형식, 4가지 용량 설계 및 10가지 SOC 수준에서 4가지 과거 사용을 포함하는 2700개의 폐 리튬 이온 배터리 샘플의 펄스 주입 데이터 세트를 통해 입증된 데이터 부족 및 이질성 문제를 완화하는 데 유망하다는 것을 보여줍니다. 생성된 데이터를 사용하여 회귀 분석기는 보이지 않는 SOC에서 평균 절대 백분율 오류가 6% 미만으로 정확한 SOH 추정을 실현합니다. 전 세계 배터리 폐기 시나리오에 대한 2030년 데이터 큐레이션 비용 완화를 위해 제안된 기술의 균일한 배포를 가정하면 전기 비용 49억 달러와 CO2 배출량 358억 kg을 절약할 것으로 예측합니다. 이 논문은 많은 추정 및 예측 작업에서 데이터를 검색하는 데 시간이 많이 소요되고 비용이 많이 들며 오염될 수 있다는 점을 고려할 때 생성 방법을 사용하여 제한된 데이터를 활용하여 확장된 데이터 공간을 탐색하는 것을 강조합니다. 서론 저탄소 에너지 전환의 중요한 부문인 수송 전기화 는 화석 연료 기반 수송 패러다임을 전례 없이 재편했습니다. 리튬이온 배터리는 저렴하고 내구성이 뛰어나며 안전한 에너지 공급을 전기차(EV)에 제공함으로써 이 전환에 필수적입니다 , . 국제 재생 에너지 기구 및 저장소 연구소 시나리오 의 추정치보다 상당히 높은 2050년까지 사용 중인 EV 배터리와 수명이 다한 EV 배터리의 총 용량은 32~62테라와트시를 초과할 것입니다. 그러나 폐기된 EV 배터리는 일반적으로 정격 용량의 80% 이상이라는 상당한 잔여 용량 가치를 가지고 있어 엄격하게 규제됩니다 , . 적절하게 처리되지 않으면 제조업체와 사용자에게 경제적 부담 뿐만 아니라 자원 낭비, 공급망 위험 및 탄소 배출 , , , 을 포함한 후속 환경 및 사회적 문제 를 초래합니다. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 8 배터리 폐기물의 간헐적인 급증에 대한 우려를 해결하기 위한 유망한 전략은 재사용 , ,  및 재활용 입니다. 재사용에서 폐기된 배터리는 그리드 연결 에너지 저장 시스템 , 주거용 전원 공급 장치  및 저속 차량과 같은 응용 분야에 재활용됩니다. 그러나 재사용에는 응용 요구 사항을 충족하기 위해 일관성 검사 , 용량 분류  및 재그룹화 , 를 포함한 예비 사전 처리가 필요합니다. 사용 시나리오 및 폐기 경로에 대한 엄격한 표준이 부족함에도 불구하고 파일럿 프로그램 , , 이 시작되었지만, 잔여 용량의 합리적인 사용을 저해합니다 . 재활용은 재료 추출 또는 구조적 수리를 통해 폐기된 배터리의 잔여 가치를 대안으로 사용합니다 , . 이는 돌이킬 수 없이 열화된 폐기된 배터리에 적합합니다. 건식 야금 및 습식 야금 , 에 비해 직접 재활용은 우수한 수익성, 낮은 에너지 소비 및 감소된 탄소 배출 , , 으로 두드러집니다. 리튬 보충 및 양극재 후처리를 활용하는 직접 재활용은 효율적인 재료 구조 복구 및 성능 복원을 달성합니다 . 그러나 건강 상태(SOH)는 직접 재활용 전략 수립 시 필요한 화학 시약 및 예상 리튬 보충 용량을 결정합니다 , , . 용량 부족은 불완전한 복구를 초래할 수 있으며, 과도한 용량은 양극 표면에 잔류 알칼리를 생성하여 복원 성능을 저하시킬 수 있습니다 , . 안타깝게도 SOH 검색에는 침습적인 재료 특성화 ,  및 긴 용량 보정 테스트가 필요하며, 비침습적이고 빠르며 지속 가능한 SOH 획득은 여전히 중요한 과제로 남아 있습니다. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 일관된 SOH 정보를 확보하기 위해 EV 배터리는 클라우드 플랫폼  및 배터리 여권 에 의해 모니터링되고 작동 데이터가 기록됩니다. 유럽 의회는 2023년 6월 14일 배터리 지침을 채택하여 폐기된 배터리가 서비스 수명 종료 시 재사용, 재생 또는 재활용될 수 있도록 보장했습니다 . 그러나 필요한 모니터링 및 기록 절차는 EV 서비스 단계에서만 액세스할 수 있으며, 폐기된 배터리는 차량 내 모니터링 장치에 더 이상 연결되지 않습니다. 따라서 현장에서 사용 가능한 SOH 데이터를 검색하는 것은 어렵습니다. 평생 데이터 무결성은 여전히 주요 과제이며, 역사적 데이터 또는 통제 가능한 조건 , , 과 달리 현장 데이터만을 사용하여 SOH를 추정해야 합니다. 한 가지 해결책은 폐기된 배터리 수집 현장에서 용량 보정 테스트, 즉 충전 상태(SOC) 컨디셔닝을 수행하는 것입니다. 이는 간단하지만, 부담할 수 없는 테스트 시간과 추가 전기 비용이 필요합니다. 하이브리드 펄스 전력 특성화 테스트는 동적 펄스 주입을 통한 SOH 추정을 위한 대안이지만, 전체 테스트 시퀀스는 12시간 이상 걸립니다. Tao 등은 SOC 컨디셔닝을 5% SOC로 수행한다고 가정하고 폐기된 배터리의 SOH 추정을 위해 짧은 펄스를 사용했는데, 이는 무작위 폐기 SOC 조건 과 거의 호환되지 않았습니다. 최근 감각 기반 측정의 발전에는 X선 이미징 , 전기화학 임피던스 , , 광섬유 센싱 , , 음향 센싱 , , 부분 충전 ,  및 펄스 주입 , 이 포함됩니다. 센서 기반 기술은 침습성으로 인해 실험실 단계에 있지만, 펄스 주입은 부분 충전 및 전기화학 임피던스 기반 방법 , , , , , 보다 더 빠른 펄스 주입으로 물리적 손상 없이 배터리 열화를 풀 수 있다는 특징이 있습니다. 그러나 펄스 주입은 머신 러닝 커뮤니티의 도메인 이동에 대한 일반적인 과제인 모델 배포 단계의 폐기 조건에 물리적으로 측정된 데이터가 포함된다는 이상적인 가정 하에서만 가능한 데이터 중심 방법입니다. 전이 학습 및 도메인 적응 방법 , , 의 발전에도 불구하고, 대상 도메인을 정렬하려면 배포 시 사전 정보가 여전히 필요하고 기존 학습 방법은 무작위 폐기 조건 에 대해 거의 업데이트될 수 없으므로 과제가 남아 있습니다. 대안은 데이터 부족 및 이질성을 완화하기 위해 탐색되지 않은 폐기 조건에서 데이터 테스트 규모를 확장하는 것이지만, 이는 비용 증가로 이어질 수 있습니다. Wang 등은 열화학 공정 중 다양한 중간 상태에서 반응 속도 선호도를 보간하여 기계 학습 모델 훈련을 위한 데이터 증강으로 광범위한 훈련 데이터베이스를 최소한의 열화학 실험 규모와 비용으로 구축할 수 있도록 하는 온도 발굴 방법을 제안했습니다 . 또한, 생성 학습은 부분적으로 순환된 프로파일에서 증강된 데이터를 통해 SOH를 추정할 가능성을 보여주며, 필요한 물리적으로 테스트된 데이터를 절약합니다 , . 그러나 배터리 재사용 및 재활용 맥락에서의 데이터 부족 및 이질성은 양극재 유형, 물리적 형식, 용량 설계 및 과거 사용의 혼합으로 인해 훨씬 더 복잡하며, 조건별 열화 지식을 기계 학습 모델에 통합하는 잠재력을 제한합니다. 따라서 데이터 생성 시 긴 시계열 용량 보정 및 추가 물리 실험을 동시에 하지 않고, 폐기 조건과 펄스 전압 응답 간의 종속 관계를 고려하여 SOH 추정 성능을 향상시키는 것이 합리적입니다. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 본 연구에서는 주목할 만한 VAE를 사용하여 폐기된 배터리의 사전 처리, 즉 SOH 추정을 위해 저장된 물리적 측정 시간 및 비용으로 생성된 펄스 전압 응답 데이터를 사용합니다. 일반적인 사전 처리 단계, 생성 모델 훈련 및 실제 모델 배포 단계의 높은 수준의 프로세스는 그림  에 나와 있습니다. 연구 아이디어는 생성 학습을 사용하여 이미 측정된 데이터를 활용하여 연속적인 폐기 조건, 즉 폐기된 배터리 수집 단계의 SOC 분포에서 펄스 전압 응답을 탐색하는 것입니다. 후속 SOH 추정은 물리적으로 측정된 펄스 응답 데이터 없이 수행되어, 컨디셔닝 SOC를 예상 수준으로 조정하는 데 필요한 사전 처리 전기 비용과 탄소 배출을 절약합니다. 암페어-시 적분 방법 및 기계 학습 펄스 주입에 비해 생성 학습은 더 빠른 생성 속도와 정확한 추정을 강조합니다. 생성된 데이터를 사용하여 간단한 회귀 분석기는 데이터베이스에서 보이지 않거나 접근할 수 없는 SOC 폐기 조건에서도 낮은 오류로 SOH를 성공적으로 추정하며, 이는 어려운 분포 외(OOD) 문제입니다. OOD 문제는 빠른 펄스에 의해 유발된 SOC 조건과 전압 응답 간의 상속된 물리적 패턴을 학습함으로써 해결됩니다. 우리는 3가지 양극재 유형, 3가지 물리적 형식, 4가지 용량 설계 및 4가지 과거 사용(1가지 실험실 가속 노화, 1가지 순수 전기차 주행, 2가지 하이브리드 EV 주행)을 포함하는 2700개의 물리적으로 측정된 샘플을 통해 방법의 일반화 가능성을 검증합니다. 생성 학습은 측정 시간, 전기 비용 및 결과적인 탄소 배출을 절약하는 동시에 SOH 추정 정확도를 저하시키지 않으면서 잠재 공간 확장을 통해 사전 지식을 통합함으로써 보간 및 외삽에 적합합니다. 배터리 폐기에 대한 보수적인 글로벌 사례 연구인 2030년은 야금, 습식 야금 및 직접 재활용 환경에서 빠르고 지속 가능한 SOH 추정의 중요성을 강조합니다. 기술 경제 분석을 통해 생성 학습 보조 SOH 추정은 2030년 전 세계 배터리 폐기 시나리오에서 49억 달러의 전기 비용을 절약하고 358억 킬로그램의 CO2 배출량을 줄일 수 있습니다. 모델 해석 가능성, 재활용 사전 처리 시사점 및 머신 러닝과 통합된 향후 스마트 재활용 사전 처리 방향의 더 넓은 측면에 대해 논의합니다. 1    폐기된 배터리 사전 처리 단계에는 SOC 컨디셔닝, 물리적 측정, SOH 진단을 위한 머신 러닝 및 재사용 또는 재활용 전의 두 번째 생명 결정 과정이 포함됩니다. SOC 컨디셔닝은 전통적인 정전류 정전압(CCCV) 방법을 사용하여 폐기된 배터리의 SOC 값을 원하는 수준으로 조정하는 것을 의미합니다.   펄스 전압 응답 데이터 생성을 위한 주목할 만한 VAE의 도식.   SOH 추정을 위한 데이터 생성 모델의 실제 사용에는 추가 SOC 컨디셔닝이 필요하지 않습니다. 훈련된 머신 러닝 모델은 생성된 데이터로 감독되며 배포 단계에서 즉각적인 펄스 전압 응답을 받습니다.   2030년 전 세계 배터리 폐기 시나리오에서 SOC 컨디셔닝 비용을 절약하여 당사의 생성 학습 방법론의 경제적 및 환경적 이점과 빠른 생성 속도. a b c d 결과 데이터셋 획득 데이터 부족과 이질성은 데이터 기반 배터리 진단 및 예후, 특히 폐기된 배터리의 주요 과제입니다. 우리는 2700개의 물리적으로 폐기된 배터리 샘플에서 5%에서 50% 사이의 넓은 SOC 수준(5% 단위)에서 2700개의 샘플을 수집했습니다. 그림  에서 데이터 세트는 3가지 일반적인 양극재 유형, 즉 119개의 물리적으로 수집된 NMC(니켈 망간 코발트 산화물), 56개의 LFP(리튬 철 인산염) 및 95개의 LMO(리튬 망간 산화물) 폐기된 배터리를 포함하며, 3가지 물리적 형식(원통형, 파우치형, 각형)과 4가지 과거 사용 패턴(1가지 실험실 가속 테스트, 3가지 EV 사용, 1가지 순수 전력 구동 모드 및 2가지 하이브리드 전력 구동 모드 포함)을 포함합니다. 우리는 이러한 이질적인 테스트 샘플의 포함이 폐기된 배터리의 SOH 추정을 위한 가장 큰 빠른 펄스 기반 데이터 세트가 되도록 하여 물리적으로 측정된 데이터 세트를 넘어서는 모델의 일반화 가능성을 촉진한다고 강조합니다. 2a    양극재 유형, 물리적 형식, 용량 설계 및 과거 사용을 포함하는 폐기된 배터리 분포에 대한 Sankey 플롯.   펄스 전류 및 후속 전압 응답, 여기서 특징은 턴포인트, 즉 전압 응답 곡선의 2차 도함수가 0인 지점에서 추출됩니다. U1부터 U21까지 21개의 특징 포인트가 추출됩니다. 원시 데이터의 기록 빈도는 100Hz입니다. C-율에서 각 펄스 사이의 휴지 시간은 25초입니다. 여기서 C는 1시간의 충전(방전)을 수행할 때 충전(방전) 속도를 나타냅니다. 주변 온도는 25°C로 제어됩니다.   설명을 위해 2.1Ah 및 21Ah 폐기된 배터리의 건강 상태(SOH) 분포(가우시안 피팅). 다른 배터리 유형의 SOH 분포는 보충 그림  을 참조하십시오.   다양한 충전 상태(SOC) 조건에서 측정된 펄스 전압 응답과 보정된 SOH 간의 관계. 첫 번째 특징 차원, U1이 설명됩니다.   다른 배터리 폐기 SOC 분포 하에서 보간 및 외삽 데이터 생성 사례 설명. 자세한 테스트 설정은   및  에 있습니다. C-율 설정은 양극재 유형에 걸쳐 동일합니다. 원시 데이터는 원시 데이터 파일로 제공됩니다. a b c 1 d e 보충 노트 1 2 일반적인 정전류 정전압(CCCV) 테스트와 달리 펄스 테스트는 폐기된 배터리에 긴 테스트 시간과 추가 손상을 일으키지 않습니다. 따라서 CCCV 결과를 SOH 벤치마킹 용량 값으로 사용합니다. 펄스 테스트 데이터는 생성 학습 모델의 훈련 데이터로 사용됩니다. 배터리 양극재 유형이 다르더라도 표준화되고 접근 가능한 특징 엔지니어링을 수행하여 실제 사용과의 호환성을 보장합니다. 그림  는 펄스 전류 주입 후 특징 추출을 보여줍니다. CCCV 및 펄스 주입 실험 설정은 보충 노트  에서 찾을 수 있습니다. 처음 다섯 번의 주입 펄스에 대해 턴포인트, 즉 전압 응답의 2차 도함수가 0인 지점이 특징으로 기록되어 21차원 특징을 생성합니다. 5초 수준의 펄스 시간에도 불구하고, 펄스 강건성을 검증하고 테스트 시간을 더 단축하기 위해 30ms에서 5초까지 펄스 폭에 대한 민감도 측정을 수행합니다. 2b 1 실험실 테스트(보충 노트  )의 가속 노화 및 실제 EV 주행 노화를 고려하지만, 데이터 프라이버시 제한으로 인해 명시적인 주행 프로파일은 알 수 없습니다. 그림  에서 가속 노화 배터리(NMC, 2.1Ah) 및 EV 주행 노화 배터리(NMC, 21Ah)의 SOH 분포가 설명됩니다. SOH 값이 0.6에서 1까지의 넓은 SOH 범위에서 상호 보완적이라는 점에 유의하면, 수집된 데이터는 배터리 폐기 시나리오를 나타내며 극단적인 조기 폐기 사례도 포함합니다. 다른 수집된 배터리(LMO, 10Ah 및 LFP 35Ah)의 SOH 분포는 넓은 SOH 분포를 다룹니다. 보충 그림  을 참조하십시오. 펄스 테스트는 폐기된 배터리 수집의 무작위성을 시뮬레이션하기 위해 5%에서 50%까지 다양한 SOC 수준에서 반복됩니다. 테스트된 SOC 범위는 폐기된 배터리가 낮은 SOC를 나타내거나 안전한 보관 창고 보관 요구 사항을 위해 의무적으로 방전되어 SOC 상한선이 50%로 설정된다는 가정 하에 있습니다. 그림  에서 가속 노화 배터리(NMC, 2.1Ah) 및 EV 주행 노화 배터리(NMC, 21Ah)에서 추출된 특징의 첫 번째 차원이 설명됩니다. 용량 설계 및 과거 사용의 차이에도 불구하고 펄스 전압 응답은 일관된 열화 패턴을 보이며, 보충 그림  – 를 참조하면 다른 폐기된 배터리도 다른 특징 차원에 대해 마찬가지입니다. 그러나 폐기된 배터리의 SOC 분포는 연속적이므로 물리적 측정으로 모든 것을 다룰 수 없습니다. 데이터 테스트 규모를 확장하는 대신, 이미 테스트된 펄스 전압 응답 데이터를 사용하여 SOC 조건에서 더 다양한 데이터를 생성합니다. 그림  에서 두 가지 생성 시나리오, 즉 보간 및 외삽이 설명되며, 단위 컨디셔닝 절약, 전기 절약, CO2 배출 감소 및 해당 계산 방법은 보충 표  – 2 2c 1 2d 2 5 2e 1

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