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 Shengyu Tao Ruifei Ma Zixi Zhao Guangyuan Ma Lin Su Heng Chang Yuou Chen Haizhou Liu Zheng Liang Tingwei Cao Haocheng Ji Zhiyuan Han Minyan Lu Huixiong Yang Zongguo Wen Jianhua Yao Rong Yu Guodan Wei Yang Li Xuan Zhang Tingyang Xu Guangmin Zhou Abstract La stima rapida e accurata dello stato di salute (SOH) delle batterie dismesse è un pretrattamento cruciale per il riutilizzo e il riciclaggio. Tuttavia, i metodi basati sui dati richiedono un'esaustiva curatela dei dati in condizioni di ritiro casuali di SOH e stato di carica (SOC). Qui dimostriamo che la stima SOH assistita dall'apprendimento generativo è promettente nell'alleviare le sfide di scarsità ed eterogeneità dei dati, convalidata attraverso un set di dati di iniezione di impulsi di 2700 campioni di batterie agli ioni di litio dismesse, coprendo 3 tipi di materiali catodici, 3 formati fisici, 4 design di capacità e 4 utilizzi storici con 10 livelli di SOC. Utilizzando dati generati, un regressore realizza stime SOH accurate, con errori percentuali assoluti medi inferiori al 6% in condizioni di SOC non viste. Prevediamo che, assumendo l'implementazione uniforme della tecnica proposta, ciò consentirebbe di risparmiare 4,9 miliardi di dollari in costi energetici e 35,8 miliardi di kg di emissioni di CO2 mitigando i costi di curatela dei dati per uno scenario globale di ritiro di batterie nel 2030. Questo articolo evidenzia lo sfruttamento di dati limitati per esplorare lo spazio dati esteso utilizzando metodi generativi, dato che i dati possono richiedere molto tempo, essere costosi e inquinanti da recuperare per molte attività di stima e predittive. Introduzione L'elettrificazione dei trasporti, un settore critico nella transizione energetica a basse emissioni di carbonio , ha rimodellato senza precedenti il paradigma dei trasporti basato sui combustibili fossili. Le batterie agli ioni di litio sono vitali per questa transizione, fornendo forniture energetiche convenienti, durevoli e sicure ai veicoli elettrici (EV) , . La capacità totale delle batterie EV in uso e a fine vita supererà i 32–62 terawatt entro il 2050, considerevolmente più alta delle stime negli scenari dell'Agenzia Internazionale per le Energie Rinnovabili e dello Storage Lab . Tuttavia, le batterie EV dismesse sono fortemente regolate con un enorme valore residuo di capacità sottoutilizzato, tipicamente superiore all'80% della capacità nominale , . Se non gestite correttamente, ciò comporta oneri economici  per produttori e utenti, nonché conseguenti problemi ambientali e sociali , tra cui spreco di risorse, rischi della catena di approvvigionamento ed emissioni di carbonio , , . 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Strategie promettenti per affrontare le preoccupazioni riguardanti il ​​surgere intermittente del ritiro di batterie sono il riutilizzo , ,  e il riciclaggio . Nel riutilizzo, le batterie dismesse vengono riutilizzate per applicazioni quali sistemi di accumulo di energia connessi alla rete , alimentatori domestici e veicoli a bassa velocità. Tuttavia, il riutilizzo richiede pretrattamenti preliminari, tra cui screening di coerenza , smistamento della capacità e raggruppamento ,  per soddisfare i requisiti dell'applicazione . Nonostante l'avvio di programmi pilota , , , l'assenza di standard rigorosi per gli scenari di utilizzo e i percorsi di ritiro ostacola l'uso razionale della capacità residua . Il riciclaggio utilizza alternativamente i valori residui delle batterie dismesse tramite estrazione di materiali o riparazione strutturale , , adatto per batterie dismesse irreversibilmente degradate. Rispetto alla pirometallurgia e alla idrometallurgia , , il riciclaggio diretto si distingue per redditività superiore, minor consumo energetico e ridotte emissioni di carbonio , , . Sfruttando la reintegrazione del litio e il post-trattamento dei materiali catodici, il riciclaggio diretto ottiene un'efficiente riparazione della struttura dei materiali e un ripristino delle prestazioni . Tuttavia, lo stato di salute (SOH) determina il reagente chimico richiesto e i dosaggi previsti di reintegro del litio nelle formulazioni della strategia di riciclaggio diretto , , . Un dosaggio insufficiente può portare a una riparazione incompleta, mentre un dosaggio eccessivo può portare alla generazione di alcali residui sulla superficie del catodo, deteriorando le prestazioni di ripristino , . Purtroppo, il recupero dell'SOH richiede caratterizzazione materiale invasiva ,  e lunghi test di calibrazione della capacità, l'acquisizione SOH non invasiva, rapida e sostenibile rimane una sfida eccezionale. 6 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 26 27 30 31 32 33 34 27 35 36 37 Per garantire informazioni coerenti sull'SOH, le batterie EV vengono monitorate e i dati operativi registrati da piattaforme cloud e passaporti delle batterie . Il Parlamento Europeo ha adottato la Direttiva Batterie il 14 giugno 2023, per garantire che le batterie dismesse possano essere riutilizzate, ricondizionate o riciclate alla fine del ciclo di vita del servizio . Tuttavia, la procedura di monitoraggio e registrazione richiesta è accessibile solo durante la fase di servizio EV, le batterie dismesse non sono più collegate all'unità di monitoraggio del veicolo. Pertanto, è difficile recuperare dati SOH disponibili sul campo. L'integrità dei dati di vita rimane una sfida importante, che richiede la stima SOH utilizzando solo dati sul campo, contrariamente ai dati storici o in condizioni controllabili , , . Una soluzione è eseguire un test di calibrazione della capacità nel campo di raccolta delle batterie dismesse, ovvero il condizionamento dello stato di carica (SOC), che è semplice, tuttavia, richiede un tempo di test proibitivo e costi energetici aggiuntivi. Il test di caratterizzazione dell'impulso di potenza ibrido è un'alternativa per la stima SOH mediante iniezione di impulsi dinamici, ma la sequenza di test completa richiede oltre 12 ore. Tao et al. hanno utilizzato brevi impulsi per la stima SOH di batterie dismesse, assumendo che fosse stato eseguito un condizionamento SOC al 5% SOC, il che era appena compatibile con le condizioni casuali di SOC al momento del ritiro . Recenti progressi nelle misurazioni basate su sensori includono imaging a raggi X , impedenza elettrochimica , , rilevamento con fibra ottica , , rilevamento acustico , , carica parziale , e iniezione di impulsi , . Le tecniche basate sul rilevamento sono in fase di laboratorio a causa dell'invasività, mentre l'iniezione di impulsi presenta il disaccoppiamento del degrado della batteria senza danni fisici, contemporaneamente più veloce dei metodi basati sulla carica parziale e sull'impedenza elettrochimica , , , , , . Tuttavia, l'iniezione di impulsi è un metodo incentrato sui dati che è fattibile solo nell'ipotesi ideale che i dati misurati fisicamente comprendano le condizioni di ritiro della fase di distribuzione del modello, nota come sfida comune del disallineamento del dominio nella comunità del machine learning. Nonostante i progressi nei metodi di apprendimento per trasferimento e adattamento del dominio , , , persistono sfide poiché il dominio target da allineare richiede ancora informazioni preliminari al momento della distribuzione, e i metodi di apprendimento esistenti difficilmente possono essere aggiornati per condizioni di ritiro casuali . Un'alternativa è espandere la scala di test dei dati in condizioni di ritiro inesplorate per mitigare la scarsità e l'eterogeneità dei dati, sebbene ciò possa comportare costi maggiori. Wang et al. hanno proposto un metodo di escavazione di temperatura per interpolare le preferenze cinetiche di reazione in diversi stati intermedi durante un processo termochimico, consentendo la costruzione di ampi database di addestramento a una scala e costo sperimentali termochimici minimi come aumento di dati per l'addestramento del modello di machine learning . Inoltre, l'apprendimento generativo dimostra anche le possibilità di stimare l'SOH con dati aumentati da profili parzialmente ciclati, risparmiando dati fisicamente testati richiesti , . Tuttavia, la scarsità e l'eterogeneità dei dati nel contesto del riutilizzo e riciclaggio delle batterie sono ancora più complesse a causa di una miscela di tipi di materiali catodici, formati fisici, design di capacità e utilizzi storici, limitando la potenziale integrazione di conoscenze specifiche delle condizioni di degrado nei modelli di machine learning. Pertanto, è ragionevole considerare la relazione di dipendenza tra le condizioni di ritiro e le risposte di tensione dell'impulso per la generazione di dati, senza imporre lunghi tempi di calibrazione della capacità della serie temporale ed esperimenti fisici aggiuntivi contemporaneamente, per potenziare le prestazioni di stima dell'SOH. 38 24 39 30 40 41 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 17 41 17 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 In questo studio, eseguiamo il pretrattamento della batteria dismessa, ovvero la stima SOH, utilizzando i dati di risposta della tensione dell'impulso generati da un autoencoder variazionale attentivo a un tempo e costo di misurazione fisica risparmiati. Il processo di alto livello dei passaggi generali di pretrattamento, addestramento del modello generativo e passaggi pratici di distribuzione del modello sono illustrati nella Fig.  . L'idea di ricerca è utilizzare l'apprendimento generativo per sfruttare i dati già misurati per l'esplorazione delle risposte della tensione dell'impulso in condizioni di ritiro continue, ovvero la distribuzione SOC nella fase di raccolta delle batterie dismesse. La stima SOH downstream viene implementata senza dati fisici misurati della risposta dell'impulso, risparmiando costi energetici di pretrattamento ed emissioni di carbonio altrimenti richiesti dal condizionamento del SOC al livello previsto. Rispetto al metodo di integrazione amperometrica e all'iniezione di impulsi con machine learning, l'apprendimento generativo sottolinea una velocità di generazione più rapida e una stima accurata. Con i dati generati, un semplice regressore stima con successo l'SOH con basso errore in condizioni di ritiro SOC non viste o inaccessibili nel database, un problema impegnativo di distribuzione non conforme (OOD). Il problema OOD viene risolto apprendendo il pattern fisico ereditato tra la condizione SOC e la risposta di tensione indotta dall'impulso rapido. Dimostriamo la generalizzabilità del nostro metodo verificando attraverso 2700 campioni misurati fisicamente, comprendenti 3 tipi di materiali catodici, 3 formati fisici, 4 design di capacità e 4 utilizzi storici (1 invecchiamento accelerato di laboratorio, 1 guida pura di veicoli elettrici a batteria e 2 modalità di guida di veicoli elettrici ibridi). L'apprendimento generativo si adatta all'interpolazione e all'estrapolazione integrando la conoscenza a priori delle condizioni di ritiro nello scaling dello spazio latente dei parametri del modello, risparmiando tempo di misurazione, costi energetici e conseguenti emissioni di carbonio senza compromettere l'accuratezza della stima SOH. Uno studio di caso globale conservativo sul ritiro di batterie nel 2030 evidenzia l'importanza della stima SOH rapida e sostenibile in circostanze di riciclaggio pirometallurgico, idrometallurgico e diretto. Attraverso un'analisi tecnico-economica, la stima SOH assistita dall'apprendimento generativo potrebbe far risparmiare 4,9 miliardi di dollari di costi energetici e 35,8 miliardi di kg di emissioni di CO2 entro il 2030 a livello globale. Discutiamo l'interpretabilità del modello, le implicazioni del pretrattamento del riciclaggio e aspetti più ampi delle future direzioni di pretrattamento per il riciclaggio intelligente integrato con il machine learning. 1    I passaggi di pretrattamento della batteria dismessa includono il condizionamento del SOC, le misurazioni fisiche, il machine learning per la diagnosi SOH e il processo decisionale della seconda vita prima del riutilizzo o del riciclaggio. Il condizionamento del SOC si riferisce alla regolazione dei valori di SOC delle batterie dismesse ai livelli desiderati utilizzando il tradizionale metodo a corrente costante e tensione costante (CCCV).   Lo schema dell'autoencoder variazionale attentivo per la generazione di dati di risposta della tensione dell'impulso.   L'uso pratico del modello di generazione dati per la stima SOH non richiede condizionamenti SOC aggiuntivi. Il modello di machine learning addestrato è supervisionato dai dati generati e riceve risposte immediate della tensione dell'impulso quando è nella fase di distribuzione.   I benefici economici e ambientali e la rapida velocità di generazione della nostra metodologia di apprendimento generativo risparmiando i costi di condizionamento SOC nello scenario globale di ritiro delle batterie del 2030. a b c d Risultati Acquisizione del set di dati La scarsità e l'eterogeneità dei dati sono sfide importanti nella diagnosi e prognosi delle batterie basate sui dati, specialmente per le batterie dismesse. Abbiamo raccolto 2700 campioni da 270 batterie fisicamente dismesse su ampi livelli di SOC, ovvero dal 5% al ​​50% con incrementi del 5%. Nella Fig.  , il set di dati copre 3 tipi predominanti di materiali catodici, tra cui 119 batterie NMC (ossido di nichel, manganese e cobalto) raccolte fisicamente, 56 batterie LFP (fosfato di ferro e litio) e 95 batterie LMO (ossido di manganese e litio) dismesse, che coprono 3 formati fisici (cilindrico, a sacchetto, prismatico) e 4 schemi di utilizzo storico (1 test accelerato di laboratorio, 3 utilizzi EV, tra cui 1 modalità puramente elettrificata e 2 modalità ibride). Sottolineiamo che l'inclusione di campioni di test altamente eterogenei rende il nostro set di dati il più ampio set di dati basato su impulsi rapidi per la stima SOH di batterie dismesse fino ad oggi, facilitando la generalizzabilità del modello oltre i set di dati misurati fisicamente. 2a    Il diagramma Sankey per la distribuzione delle batterie dismesse, comprende tipi di materiali catodici, formati fisici, design di capacità e utilizzi storici.   Corrente di impulso e la successiva risposta di tensione delle batterie dismesse, dove le caratteristiche vengono estratte dai punti di svolta, ovvero i punti con derivata seconda pari a zero della curva di risposta della tensione. I 21 punti caratteristici, da U1 a U21, vengono estratti. La frequenza di registrazione dei dati grezzi è 100 Hz. Il tempo di riposo è di 25 secondi tra ogni impulso in C-rate. Si noti che il termine C sta per carica (scarica) rate quando viene eseguita una carica (scarica) di 1 ora. La temperatura ambiente è controllata a 25 .   La distribuzione dello stato di salute (SOH) (fit Gaussiano) delle batterie dismesse da 2,1 Ah e 21 Ah per illustrazione, rispettivamente. Per la distribuzione SOH di altri tipi di batterie, si rimanda alla Figura Supplementare  .   La relazione tra la risposta della tensione dell'impulso misurata e l'SOH calibrato dal test di calibrazione della capacità, con condizioni di stato di carica (SOC) variabili. Viene illustrata la prima dimensione caratteristica, U1.   Illustrazione del caso di generazione di dati di interpolazione ed estrapolazione in diverse distribuzioni SOC di ritiro delle batterie. Le impostazioni dettagliate dei test si trovano nelle   e  , notando che l'impostazione del C-rate è identica tra i tipi di materiali catodici. I dati sorgente sono forniti come file Dati Sorgente. a b c 1 d e Note Supplementari 1 2 A differenza dei normali test a corrente costante e tensione costante (CCCV), il test a impulsi non causa lunghi tempi di test e danni aggiuntivi alle batterie dismesse. Pertanto, utilizziamo i risultati CCCV come valori di capacità di riferimento per l'SOH. I dati del test a impulsi vengono utilizzati come dati di addestramento per il modello di apprendimento generativo. Sebbene il tipo di materiale catodico della batteria vari, eseguiamo un'ingegneria delle caratteristiche standardizzata e accessibile, garantendo la compatibilità nell'uso pratico. La Figura   dimostra l'estrazione delle caratteristiche dopo l'iniezione di corrente dell'impulso. Le impostazioni sperimentali di CCCV e iniezione di impulsi si trovano nella Nota Supplementare  . Per i primi cinque impulsi iniettati, i punti di svolta, ovvero i punti con derivata seconda pari a zero delle risposte di tensione, vengono registrati come caratteristiche, risultando in caratteristiche a 21 dimensioni. Nonostante il tempo dell'impulso a livello di 5 secondi, abbiamo anche eseguito misurazioni di sensibilità sulla larghezza dell'impulso con il doppio obiettivo di verificare la robustezza dell'impulso e ridurre ulteriormente il tempo di test, da 30 ms a 5 s. 2b 1 Prendiamo in considerazione l'invecchiamento accelerato nei test di laboratorio (Nota Supplementare  ) e l'invecchiamento reale alla guida di veicoli elettrici, sebbene agnostici ai profili di guida espliciti a causa di restrizioni sulla privacy dei dati. Nella Fig.  , vengono illustrate le distribuzioni SOH delle batterie invecchiate in modo accelerato (NMC, 2,1 Ah) e delle batterie invecchiate alla guida di veicoli elettrici (NMC, 21 Ah). Notando che i valori SOH sono complementari in un'ampia regione SOH, da 0,6 a 1, i dati raccolti sono rappresentativi degli scenari di ritiro delle batterie, anche con casi di ritiro precoce estremo. Le distribuzioni SOH di altre batterie raccolte (LMO, 10 Ah e LFP 35 Ah) coprono un'ampia distribuzione SOH, vedere Figura Supplementare  . I test a impulsi vengono ripetuti a diversi livelli di SOC, dal 5% al ​​50%, per simulare la casualità della raccolta delle batterie dismesse. La regione SOC testata è basata sull'ipotesi che le batterie dismesse presentino SOC bassi o siano soggette a scariche obbligatorie per requisiti di sicurezza di stoccaggio in magazzino, quindi il limite superiore del 2 2c 1

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